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Steam reforming reaction of aromatic hydrocarbons in unconventional catalytic process

Research Project

Project/Area Number 16J08316
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Catalyst/Resource chemical process
Research InstitutionWaseda University

Principal Investigator

瀧瀬 賢人  早稲田大学, 理工学術院, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2016-04-22 – 2019-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2018)
Budget Amount *help
¥300,000 (Direct Cost: ¥300,000)
Fiscal Year 2018: ¥100,000 (Direct Cost: ¥100,000)
Fiscal Year 2017: ¥100,000 (Direct Cost: ¥100,000)
Fiscal Year 2016: ¥100,000 (Direct Cost: ¥100,000)
Keywords水素製造 / 水素貯蔵 / 表面プロトニクス / 水蒸気改質 / 脱水素反応 / 電場印加触媒反応 / 非在来型資源の活用 / 芳香族炭化水素 / 電場印加反応 / 環式炭化水素 / 表面イオニクス / 水分子の解離活性化 / 酸化物の表面解析 / 電場印加反応場
Outline of Annual Research Achievements

本年度、芳香族に関連した電場を活かした低温化学反応について、表面イオニクスの視点から新規の研究を進めて、2つの研究成果を導いた。1つ目は、芳香族の水蒸気改質において、表面イオニクスを活かした低温水素製造を可能にしたことである。これまで、芳香族水蒸気改質による水素製造は、550℃以上の温度を必要としてきた。これまで触媒担体の格子酸素が反応をRedox機構により促進することは知られていたが表面格子酸素イオンの移動性の担保には500℃以上の温度が必要であった。しかし高度に表面構造を制御したLa-Sr-Al-O系半導体酸化物に、微細なNi金属を担持することで、直流電場を印加すると表面イオニクスを誘起し、150℃程度の低い温度でも速やかに反応を進めうることを示した。電場印加時には格子酸素がより低温条件で触媒表面にて活性化されることでトルエンを酸化させる。その際に反応中間体である含酸素炭化水素が観測されている。上述のメカニズムは反応速度論解析、同位体酸素を用いた過渡応答解析やin-situ解析を駆使し、解明に成功したものである。2つ目は、メチルシクロヘキサンの脱水素によるトルエンへの転換を用いた水素製造において、プロトンの表面プロトニクスを活かした新たなプロセスを提案し、従来に比して大幅に低温で、効率よく水素を作りうることに成功した。本脱水素反応は従来可逆的な吸熱反応であるため、低温では生成後の水素が反応を阻害する。しかしながら電場印加により生成水素が触媒表面でプロトンがされるとむしろ次の脱水素反応を誘起することが重水素を用いた同位体効果の検討及び速度論解析、DRIFT-IR測定により見出された。本研究成果は水素社会構築のためのエネルギーキャリアを高効率で運用するための成果であり、次世代の水素利用を加速するための技術である。これらの成果を3本の論文、2件の特許にまとめ投稿・掲載した。

Research Progress Status

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(3 results)
  • 2018 Annual Research Report
  • 2017 Annual Research Report
  • 2016 Annual Research Report
  • Research Products

    (12 results)

All 2019 2018 2017 2016

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 3 results,  Open Access: 1 results) Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results) Patent(Industrial Property Rights) (2 results)

  • [Journal Article] Steam reforming of aromatic hydrocarbon at low temperature in electric field2019

    • Author(s)
      Takise Kent、Sato Ayaka、Muraguchi Keisuke、Ogo Shuhei、Sekine Yasushi
    • Journal Title

      Applied Catalysis A: General

      Volume: 573 Pages: 56-63

    • DOI

      10.1016/j.apcata.2019.01.011

    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Irreversible catalytic methylcyclohexane dehydrogenation by surface protonics at low temperature2019

    • Author(s)
      Takise Kent、Sato Ayaka、Murakami Kota、Ogo Shuhei、Seo Jeong Gil、Imagawa Ken-ichi、Kado Shigeru、Sekine Yasushi
    • Journal Title

      RSC Advances

      Volume: 9 Issue: 11 Pages: 5918-5924

    • DOI

      10.1039/c9ra00407f

    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] 触媒利用による水素製造2018

    • Author(s)
      瀧瀬賢人, 稲垣玲於奈, 関根 泰
    • Journal Title

      防錆管理

      Volume: 62(2) Pages: 63-68

    • NAID

      40021462133

    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Journal Article] Anchoring effect and oxygen redox property of Co/La0.7Sr0.3AlO3-d perovskite catalyst on toluene steam reforming reaction2017

    • Author(s)
      Kent Takise, Shota Manabe, Keisuke Muraguchi, Takuma Higo, Shuhei Ogo, Yasushi Sekine
    • Journal Title

      Applied Catalysis A: General

      Volume: 538 Pages: 181-189

    • DOI

      10.1016/j.apcata.2017.03.026

    • Related Report
      2017 Annual Research Report 2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Steam reforming of aromatic hydrocarbon in electric field at low temperature2018

    • Author(s)
      Kent Takise, Keisuke Muraguchi, Shuhei Ogo, Yasushi Sekine
    • Organizer
      TOCAT8
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 低温電場印加反応場におけるトルエン水蒸気改質反応2018

    • Author(s)
      瀧瀬賢人・佐藤綾香・村口敬亮・小河脩平・関根 泰
    • Organizer
      第122回触媒討論会
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] 電場印加低温反応場における芳香族炭化水素の水蒸気改質2017

    • Author(s)
      瀧瀬賢人・村口敬亮・真島智宏・小河脩平・関根 泰
    • Organizer
      触媒学会、第119回触媒討論会
    • Place of Presentation
      首都大学東京
    • Year and Date
      2017-03-21
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
  • [Presentation] 電場印加反応場における芳香族炭化水素の水蒸気改質反応2017

    • Author(s)
      瀧瀬賢人・村口敬亮・小河脩平・関根 泰
    • Organizer
      第120回触媒討論会
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] Anchoring effect and redox property over Co/perovskite oxide catalyst during steam reforming of aromatic hydrocarbons2017

    • Author(s)
      Kent Takise, Shota Manabe, Keisuke Muraguchi, Takuma Higo, Shuhei Ogo, Yasushi Sekine
    • Organizer
      Europacat 2017
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Influence of oxygen redox property and anchoring behavior on Co supported catalyst during toluene steam reforming reaction2016

    • Author(s)
      瀧瀬 賢人・眞鍋 将太・村口 敬亮・比護 拓馬・小河 脩平・関根 泰
    • Organizer
      石油学会、46回石油・石油化学討論会
    • Place of Presentation
      名古屋
    • Year and Date
      2016-11-17
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 脱水素反応装置及び脱水素反応方法2018

    • Inventor(s)
      瀧瀬賢人、佐藤綾香、関根泰、角茂、今川健一、八木冬樹
    • Industrial Property Rights Holder
      瀧瀬賢人、佐藤綾香、関根泰、角茂、今川健一、八木冬樹
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2018-207715
    • Filing Date
      2018
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 電場触媒反応装置及び電場触媒反応方法2018

    • Inventor(s)
      瀧瀬賢人、佐藤綾香、関根泰、角茂、今川健一、八木冬樹
    • Industrial Property Rights Holder
      瀧瀬賢人、佐藤綾香、関根泰、角茂、今川健一、八木冬樹
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2018-207716
    • Filing Date
      2018
    • Related Report
      2018 Annual Research Report

URL: 

Published: 2016-05-17   Modified: 2024-03-26  

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