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その場測定法を用いた電極表面のOH吸着機構解明およびその電極触媒開発への応用

Research Project

Project/Area Number 16J11177
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Inorganic industrial materials
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

片山 祐  京都大学, 工学研究科, 特別研究員(DC2)

Project Period (FY) 2016-04-22 – 2018-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2017)
Budget Amount *help
¥2,300,000 (Direct Cost: ¥2,300,000)
Fiscal Year 2017: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000)
Fiscal Year 2016: ¥1,200,000 (Direct Cost: ¥1,200,000)
KeywordsIn situ 表面増強FTIR / アニオン交換膜形燃料電池 / 表面吸着種 / Li空気電池 / OH吸着挙動 / アンモニア酸化反応 / in situ 赤外分光測定 / 2-プロパノール酸化反応 / 塩基性条件
Outline of Annual Research Achievements

今年度は研究領域を拡大させ、燃料電池に加えてLi-空気電池の電極特性へのOH種の影響を検討した。燃料電池関連の検討では、システムの実用化を考慮し、空気極に大気を、燃料極にアンモニア分解によって得られた水素を供給するアニオン交換膜形燃料電池システムを検討した。In situでの表面増強効果を用いた赤外分光測定により、CO2存在下ではPt触媒表面上に被毒種となるCO関連種が生成し、性能低下を引き起こしていることが明らかとなった。興味深いことに、微量のNH3とCO2が共存する場合には、Pt触媒表面上へのCO関連種の生成が抑制された。これは、NH3共存下で炭酸種(吸着HCO3種)の電極表面上における吸着CO種と吸着OH種への解離反応が抑制されたためである。CO2による性能低下は、アニオン交換膜形燃料電池の大きな課題であるが、NH3分解反応によって生じた水素(微量のNH3を含む水素)を燃料として利用することで、これらの課題を解決できることが明らかとなった。
Li-空気電池の検討では、電荷移動過程を促進することが知られているLiIをレドックス媒体として利用したシステムについて検討した。その放電時の機構を、種々の測定により評価した結果、生成するLi2O2のモルフォロジーに加えて、系中への水の含有量が反応過程に大きく影響することが示唆された。具体的には、LiIを添加することで系中の水分子のOH結合特性が変化し、水の脱プロトン化反応を促進することによってLiOHの生成が優位になる。また、系中の水:LiI存在比を上昇させると水の酸性度が低下し、主生成物がLiOHからLi2O2、LiOOH水和物、LiOH水和物からなる混合物へと変化した。これらの結果から、電解質中の水分子のOH結合特性が、系中で進行する(電気)化学プロセス、さらにはLi空気電池特性に大きな影響を与えていることが明らかになった。

Research Progress Status

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2017 Annual Research Report
  • 2016 Annual Research Report
  • Research Products

    (13 results)

All 2017 2016 Other

All Int'l Joint Research (3 results) Journal Article (7 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Peer Reviewed: 7 results,  Acknowledgement Compliant: 1 results) Presentation (3 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results)

  • [Int'l Joint Research] Massachusetts Institute of Technology(米国)

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  • [Int'l Joint Research] Ecole Polytechnique Federale de Lausanne(Switzerland)

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  • [Int'l Joint Research] Massachusetts Institute of Technology(米国)

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  • [Journal Article] The role of iodide on the formation of lithium hydroxide in lithium-oxygen batteries2017

    • Author(s)
      Michal Tulodziecki, Graham M. Leverick, Chibueze V. Amanchukwu, Yu Katayama, David G. Kwabi, Fanny Barde, Paula T. Hammond, Yang Shao-Horn
    • Journal Title

      Energy Environmental Science

      Volume: 10 Issue: 8 Pages: 1828-1842

    • DOI

      10.1039/c7ee00954b

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    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Chemical Reactivity Descriptor for the Oxide-Electrolyte Interface in Li-Ion Batteries2017

    • Author(s)
      Livia Giordano, Pinar Karayaylali, Yang Yu, Yu Katayama, Filippo Maglia, Simon F. Lux, Yang Shao-Horn
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      Volume: 8 Issue: 16 Pages: 3881-3887

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.7b01655

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      2017 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Anion Exchange Membrane Fuel Cells with Improved CO2-Tolerance: Impact of Chemically Induced Bicarbonate Ion Consumption2017

    • Author(s)
      Yu Katayama, Kosuke Yamauchi, Kohei Hayashi, Takeou Okanishi, Hiroki Muroyama, Toshiaki Matsui, Yuki Kikkawa, Takayuki Negishi, Shin Watanabe, Takenori Isomura, and Koichi Eguchi
    • Journal Title

      ACS Applied Materials & Interfaces

      Volume: 9 Issue: 34 Pages: 28650-28658

    • DOI

      10.1021/acsami.7b09877

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      2017 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Perovskites in catalysis and electrocatalysis2017

    • Author(s)
      onathan Hwang, Reshma R. Rao, Livia Giordano, Yu Katayama, Yang Yu, Yang Shao-Horn
    • Journal Title

      Science

      Volume: 258 Issue: 6364 Pages: 751-756

    • DOI

      10.1126/science.aam7092

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      2017 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Enhancement of ammonia oxidation activity over Y2O3-modified platinum surface: Promotion of NH2,ad dimerization process2016

    • Author(s)
      Y. Katayama, T. Okanishi, H. Muroyama, T. Matsui, and K. Eguchi
    • Journal Title

      Journal of Catalysis

      Volume: 344 Pages: 496-506

    • DOI

      10.1016/j.jcat.2016.10.020

    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Enhanced supply of hydroxyl species in CeO2-modified platinum catalyst studied by in situ ATR-FTIR spectroscopy2016

    • Author(s)
      Y. Katayama, T. Okanishi, H. Muroyama, T. Matsui, and K. Eguchi
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 6 Issue: 3 Pages: 2026-2034

    • DOI

      10.1021/acscatal.6b00108

    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Electrochemical oxidation of 2-propanol over platinum and palladium electrodes in alkaline media studied by in situ attenuated total reflection infrared spectroscopy2016

    • Author(s)
      T. Okanishi, Y. Katayama, R. Ito, H. Muroyama, T. Matsui, K. Eguchi
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 18 Issue: 15 Pages: 10109-10115

    • DOI

      10.1039/c5cp07518a

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      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] Interfacial Reactivity Descriptor at Oxide-Electrolyte Interface in Li-Ion Batteries2017

    • Author(s)
      Livia Giordano, Pinar Karayaylali, Yang Yu, Yu Katayama, Filippo Maglia, Simon F. Lux, and Yang Shao-Horn
    • Organizer
      2017 MRS Fall Meeting & Exhibit
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] The role of iodide on the formation of lithium hydroxide in lithium-oxygen batteries2017

    • Author(s)
      Michal Tulodziecki, Chibueze Amanchukwu, David Kwabi, Yu Katayama, Graham Leverick, Fanny Barde, Paula Hammond, Yang Shao-Horn
    • Organizer
      2017 MRS Fall Meeting & Exhibit
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Mechanism of the Electrochemical Oxidation of Ammonia over Platinum: An in Situ attenuated Total Reflection Infrared Study2016

    • Author(s)
      Y. Katayama, T. Okanishi, H. Muroyama, T. Matsui, and K. Eguchi
    • Organizer
      Pacific Rim Meeting on Electrochemical and Solid-State Science
    • Place of Presentation
      Honolulu, HI, United States
    • Year and Date
      2016-10-02
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2016-05-17   Modified: 2024-03-26  

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