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多角的熱測定による分子ダイマー型Mott絶縁体における電荷秩序・電荷揺らぎの解明

Research Project

Project/Area Number 16K05447
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

Allocation TypeMulti-year Fund
Section一般
Research Field Condensed matter physics II
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

山下 智史  大阪大学, 理学研究科, 助教 (40587466)

Project Period (FY) 2016-10-21 – 2019-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2017)
Budget Amount *help
¥4,160,000 (Direct Cost: ¥3,200,000、Indirect Cost: ¥960,000)
Fiscal Year 2018: ¥910,000 (Direct Cost: ¥700,000、Indirect Cost: ¥210,000)
Fiscal Year 2017: ¥1,820,000 (Direct Cost: ¥1,400,000、Indirect Cost: ¥420,000)
Fiscal Year 2016: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
Keywords分子性導体 / 電荷秩序 / スピン液体 / 強相関電子系 / 分子性固体 / 物性実験
Outline of Annual Research Achievements

量子スピン液体相の隣接相として実現するX[M(dmit)2]2における電荷秩序相の形成機構の詳細について、主として熱力学的観点から研究を行った。前年度に行った熱起電力測定の結果より本系では非磁性化と電荷秩序状態の形成は独立しており、電荷秩序転移が2次以上の高次相転移またはクロスオーバー的な性質を持っている可能性を示した。量子スピン液体塩EtMe3Sb[Pd(dmit)2]2と電荷秩序塩Et2Me2Sb[Pd(dmit)2]2の混晶体の熱容量測定では、量子スピン液体相と電荷秩序相で低温熱容量の磁場依存性が異なることを発見した。本年度は、より高磁場を用いた熱容量測定を系統的に行い混晶体における電荷秩序状態の評価を行った。高磁場下の熱容量測定において、量子スピン液体領域では本質的な量子スピン液体の実現を示すT-linear項の存在が確認されたが、電荷秩序領域ではT-linear項の存在は確認されなかった。量子スピン液体領域では、T-linear項以外の磁気熱容量が弱磁場ではギャップレスに近い振る舞いを示すが、高磁場ではギャップが開く兆候を観測した。この磁器熱容量は電荷秩序領域では常磁性的な振る舞いに変化することを発見した。よって、量子スピン液体側の相境界近傍では、非磁性状態もしくは電荷秩序状態と量子スピン液体の混在が生じ、乱れによる広義のスピン液体状態が実現している可能性が考えられる。この傾向は、中心金属をPdとPtで混晶化させた系でも観測された。電荷秩序転移が生じずとも両相の混在による影響が現れたことは、本系の電荷秩序転移が本質的に高次相転移であるという主張をサポートする結果である。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究の要点は、従来X[M(dmit)2]2系の電荷秩序転移の詳細を熱容量測定,熱起電力測定,熱伝導度測定を組み合わせた測定により解明することにある。本年度までに行った熱起電力測定および熱容量測定により得られた結果は、X[M(dmit)2]2系の非磁性化と電荷秩序転移は本質的には独立した現象であることを示唆する結果であり、研究当初の予想と合致している。研究計画における第一の目標であるダイマー型分子性導体の電荷秩序の特性の観測に成功したといえる。また、低温電子熱容量測定により、量子スピン液体状態と非磁性状態が本質的に混合して実現する可能性を見出すことができた。両相の混在において、中間領域が不純物的なスピンと異なる挙動を示すという事実は、間接的に電荷秩序転移が必ずしも一次転移である必要がないことを示す結果であり、上記の結果と矛盾しない結果である。また、乱れの効果が高いと考えられる中間領域の挙動が量子スピン液体の挙動と異なるという結果は、量子スピン液体研究の観点でも、高次相転移の性質を電荷秩序転移の研究という観点でも興味深い結果である。以上の結果は研究計画における予想と方向性が一致しており研究は順調に進行しているといえる。

Strategy for Future Research Activity

X[M(dmit)2]2における電荷秩序転移の詳細解明のおおよその目途はたった。当初の予定通り非磁性化温度領域における熱伝導率の変化を追跡し、非磁性化と電荷秩序転移の関係を追跡する。これにより、非磁性化がバルク的な転移として、生じているか分子軌道の影響が強く表れた結果として生じているかを明らかにする。さらに、1次の相転移を伴う電荷秩序化を示す代表物質であるθ-(BEDT-TTF)2RbZn(SCN)4の電荷秩序転移についても、高次相転移の兆候はないかを詳細に調べる。特に、この系における電荷ガラス状態を調べ、その傾向をPd(dmit)2系と比較することによって、電荷秩序状態に乱れを導入する効果の違いを考察し、量子スピン液体に隣接した電荷秩序相と一次転移を伴う典型的な電荷秩序形成の差を明らかする。これらを総合的に議論することによって、分子性導体における電荷秩序の統一的な理解を目指す。これらの研究計画は、当初の予定と大きく異なるものではなく、計画通りに研究を遂行していく。

Report

(2 results)
  • 2017 Research-status Report
  • 2016 Research-status Report

Research Products

(12 results)

All 2018 2017 Other

All Int'l Joint Research Journal Article Presentation Remarks

  • [Int'l Joint Research] ケンブリッジ大学(英国)

    • Related Report
      2017 Research-status Report
  • [Journal Article] Thermodynamic Investigation by Heat Capacity Measurements of κ-type Dimer-Mott Organic Compounds with Chemical Pressure Tuning2018

    • Author(s)
      Yuki Matsumura, Shusaku Imajo, Satoshi Yamashita, Hiroki Akutsu and Yasuhiro Nakazawa
    • Journal Title

      International Journal of Modern Physics B

      Volume: 32 Pages: 1840024-1840024

    • DOI
      10.1142/s0217979218400246
    • Related Report
      2017 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Fermi surface in the absence of a Fermi liquid in the Kondo insulator SmB62018

    • Author(s)
      M. Hartstein, W. H. Toews S. Yamashita(8th author), Suchitra E. Sebastian et al
    • Journal Title

      Nature Physics

      Volume: 14 Pages: 166-172

    • DOI
      10.1038/nphys4295
    • Related Report
      2017 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Thermodynamics of the quantum spin liquid state of the single-component dimer Mott system κ-H3(Cat-EDT-TTF)22017

    • Author(s)
      Satoshi Yamashita, Yasuhiro Nakazawa, Akira Ueda, Hatsumi Mori
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 95

    • DOI
      10.1103/physrevb.95.184425
    • Related Report
      2017 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Increase in the Magnetic Ordering Temperature (Tc) as a Function of the Applied Pressure for A2Mn[Mn(CN)6] (A = K, Rb, Cs) Prussian Blue Analogues2017

    • Author(s)
      Masataka Sugimoto, Satoshi Yamashita, Hiroki Akutsu, Yasuhiro Nakazawa, J. G. DaSilva, C.M. Kareis, Joel S. Miller
    • Journal Title

      Inorganic Chemistry

      Volume: 56 Pages: 10452-10457

    • DOI
      10.1021/acs.inorgchem.7b01402
    • Related Report
      2017 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Unusual Magnetic State with Dual Magnetic Excitations in the Single Crystal of S = 1/2 Kagome Lattice Antiferromagnet CaCu3(OH)6Cl2 ∙ 0.6H2O2017

    • Author(s)
      H. Yoshida, N. Noguchi, Y. Matsushita, Y. Ishii, Y. Ihara, M. Oda, H. Okabe, S. Yamashita, Y. Nakazawa, A. Takata, T. Kida, Y. Narumi, and M. Hagiwara
    • Journal Title

      J. Phys. Soc. Jpn.

      Volume: 86 Issue: 3 Pages: 033704-033704

    • DOI
      10.7566/jpsj.86.033704
    • Related Report
      2016 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] 電場下における物性測定手法2018

    • Author(s)
      山下智史
    • Organizer
      日本化学会第98春季年会
    • Related Report
      2017 Research-status Report
    • Invited
  • [Presentation] 電荷秩序相近傍のX[M(dmit)2]2(M=Pd,Pt)の低温熱容量2017

    • Author(s)
      山下智史,中澤康浩,上田康平,加藤礼三
    • Organizer
      日本物理学会第72回年次大会
    • Place of Presentation
      大阪(大阪大学豊中キャンパス)
    • Year and Date
      2017-03-17
    • Related Report
      2016 Research-status Report
  • [Presentation] Dimer-Mott絶縁体における電荷秩序形成機構に関する熱的研究2017

    • Author(s)
      山下智史,中澤康浩,上田康平,加藤礼三
    • Organizer
      第53回熱測定討論会
    • Related Report
      2017 Research-status Report
  • [Presentation] EtMe3Sb[Pd1-xPtx(dmit)2]2混晶塩の電荷秩序状態に関する熱的研究2017

    • Author(s)
      山下智史,中澤康浩,上田康平,加藤礼三
    • Organizer
      日本物理学会2017年秋季大会
    • Related Report
      2017 Research-status Report
  • [Presentation] 分子性電荷移動塩の高圧下比熱2017

    • Author(s)
      山下智史
    • Organizer
      東北大金研ワークショップ「多自由度が協奏する分子システムの科学」
    • Related Report
      2017 Research-status Report
  • [Remarks] 阪大化学熱学レポート 水素結合型量子スピン液体物質κ-H3(Cat-EDT-TTF)2の低温熱容量

    • URL
      http://www.chem.sci.osaka-u.ac.jp/lab/micro/report/rcst/2017/index.html.ja
    • Related Report
      2017 Research-status Report

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Published: 2016-10-24   Modified: 2018-12-17  

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