大規模水素結合系の原子核の量子揺らぎを考慮した分子シミュレーション

• Project/Area Number: 16K05676
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• Allocation Type: Multi-year Fund
• Section: 一般
• Research Field: Physical chemistry
• Research Institution: Institute of Physical and Chemical Research
• Principal Investigator: 川島 雪生 国立研究開発法人理化学研究所, 計算科学研究センター, 研究員 (90452739)
• Project Period (FY): 2016-04-01 – 2019-03-31
• Project Status: Discontinued (Fiscal Year 2018)
• Budget Amount: ¥4,810,000 (Direct Cost: ¥3,700,000、Indirect Cost: ¥1,110,000); Fiscal Year 2018: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000); Fiscal Year 2017: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000); Fiscal Year 2016: ¥2,210,000 (Direct Cost: ¥1,700,000、Indirect Cost: ¥510,000)
• Keywords: 電子状態計算 / 分子シミュレーション / 水素結合 / 原子核の量子揺らぎ / 経路積分分子動力学法 / 理論化学 / 経路積分 / 計算化学 / 原子核の量子効果

Outline of Annual Research Achievements

これまでに、High Performance Computerで効率の高いシミュレーションを実行できる、分子科学計算ソフトウェアNTChemと経路積分分子動力学(PIMD)法を統合した階層的並列プログラムプラットフォームの開発を行った。そして、このプラットフォームを利用することにより京コンピュータにおいて大規模分子シミュレーションが可能となった。
新プラットフォームを用いて、低障壁水素結合(LBHB)の存在が示唆されているperiplasmic phosphate binding protein (PPBP)のモデル分子で応用計算を行い、PPBPにおけるヒ酸とリン酸の識別できる理由に迫ることができた。新プラットフォームの威力を実証することができた。
また、大規模水素結合系の効率の高い分子シミュレーションの実行を実現すべく、経路積分分子動力学(PIMD)法とマルチスケールシミュレーション手法であるHybrid Quantum Mechanics / Molecular Mechanics(QM/MM)法を組み合わせることにより、階層的並列プログラムプラットフォームの深化を図った。プログラムの開発を終え、photoactive yellow protein(PYP)分子の水素結合の性質を明らかにするために、PYP分子の大規模分子シミュレーションを一部実行することができた。
さらに、周期境界条件のQM/MM法を開発し、そのプログラムをSMASHソフトウェアに実装した。このプログラムと開発中の階層的並列プログラムプラットフォームと連携させることに成功し、より信頼性の高い分子シミュレーションを実行できるようになった。

Research Products

• [Journal Article] A path integral molecular dynamics study on intermolecular hydrogen bond of acetic acid - arsenic acid anion and acetic acid - phosphoric acid anion clusters (2018)
  • Author(s): Y. Kawashima, K. Sawada, T. Nakajima, M. Tachikawa
  • Journal Title: J. Comput. Chem. Volume: 印刷中
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] The reHISS Three-Range Exchange Functional with an Optimal Variation of Hartree-Fock and Its Use in the reHISSB-D Density Functional Theory Method (2018)
  • Author(s): B. Chan, Y. Kawashima, K. Hirao
  • Journal Title: J. Comput. Chem. Volume: 印刷中
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Solvatochromism and Preferential Solvation of Brooker's Merocyanine in Water-Methanol Mixtures (2017)
  • Author(s): Yuichi Tanaka, Yukio Kawashima, Norio Yoshida, Haruyuki Nakano
  • Journal Title: J. Comput. Chem. Volume: 38 Issue: 28 Pages: 2411-2419
  • DOI: 10.1002/jcc.24902
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Solvent Dependence of Double Proton Transfer in the Formic Acid?Formamidine Complex: Path Integral Molecular Dynamics Investigation (2017)
  • Author(s): Kungwan Nawee、Ngaojampa Chanisorn、Ogata Yudai、Kawatsu Tsutomu、Oba Yuki、Kawashima Yukio、Tachikawa Masanori
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry A Volume: 121 Issue: 39 Pages: 7324-7334
  • DOI: 10.1021/acs.jpca.7b07010
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Correlation functional in screened-exchange density functional theory procedures (2017)
  • Author(s): Chan Bun、Kawashima Yukio、Hirao Kimihiko
  • Journal Title: Journal of Computational Chemistry Volume: 38 Issue: 27 Pages: 2307-2315
  • DOI: 10.1002/jcc.24882
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Singularity Correction for Long-Range-Corrected Density Functional Theory with Plane-Wave Basis Sets (2017)
  • Author(s): Y. Kawashima, K. Hirao
  • Journal Title: J. Phys. Chem. A Volume: 121 Issue: 9 Pages: 2035-2045
  • DOI: 10.1021/acs.jpca.7b00162
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Assessment of Range-separated Functionals in the Presence of Implicit Solvent: Computation of Oxidation Energy, Reduction Energy and Orbital Energy (2017)
  • Author(s): A. Boruah, M. Borpuzari, Y. Kawashima, K. Hirao, R. Kar
  • Journal Title: J. Chem. Phys. Volume: 146 Issue: 16 Pages: 164102-164102
  • DOI: 10.1063/1.4981529
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Nuclear Quantum Effect on the Intermolecular Hydrogen Bond of Acetic Acid − phosphorous Acid Anion Cluster: an <b><i>ab initio</i></b> Path Integral Molecular Dynamics Study (2016)
  • Author(s): Y. Kawashima, K. Sawada, T. Nakajima, M. Tachikawa
  • Journal Title: Journal of Computer Chemistry, Japan Volume: 15 Issue: 5 Pages: 203-209
  • DOI: 10.2477/jccj.2016-0043
  • NAID: 130006892715
  • ISSN: 1347-1767, 1347-3824
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Presentation] Development of combined quantum mechanical and molecular mechanical method under periodic boundary condition (2018)
  • Author(s): Y. Kawashima, K. Ishimura, M. Shiga
  • Organizer: 16th International Congress of Quantum Chemistry
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] HPC を用いた電子状態計算に基づく分子動力学シミュレーション (2018)
  • Author(s): 川島雪生
  • Organizer: 第1 回近畿大学生物理工学部HPC シンポジウム 「HPC システムを使った生命科学― 分子スケールから細胞に向けて ―」
  • Invited
• [Presentation] NTChemを用いたab initio分子動力学シミュレーション (2018)
  • Author(s): 川島雪生
  • Organizer: 第8回NTChemワークショップ
  • Invited
• [Presentation] 周期境界条件を課した長距離補正密度汎関数法の計算 (2017)
  • Author(s): 川島雪生、平尾公彦
  • Organizer: 第11回分子科学討論会2017仙台
• [Presentation] Long-Range Corrected Density Functional Theory for Extended Systems (2017)
  • Author(s): Y. Kawashima
  • Organizer: 3rd Japan-Thai Workshop on Theoretical and Computational Chemistry 2017
  • Invited
• [Presentation] 長距離補正密度汎関数法を用いた結晶系の電子状態計算へ向けて (2017)
  • Author(s): 川島雪生
  • Organizer: 第65回量子物理化学セミナー
  • Invited
• [Presentation] 長距離補正密度汎関数を用いた結晶系の電子状態計算へ向けて (2017)
  • Author(s): 川島雪生
  • Organizer: 第65回量子物理化学セミナー
  • Place of Presentation: 横浜市立大学（神奈川県横浜市）
  • Invited
• [Presentation] Toward path integral molecular dynamics simulation of biomolecules (2016)
  • Author(s): Y. Kawashima
  • Organizer: 2nd Japan-Thai workshop on Theoretical and Computational Chemistry 2016
  • Place of Presentation: 横浜市立大学（神奈川県横浜市）
  • Year and Date: 2016-09-21
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 長距離補正密度汎関数法を用いた結晶系の計算 (2016)
  • Author(s): 川島雪生、平尾公彦
  • Organizer: 第10回分子科学討論会2016神戸
  • Place of Presentation: 神戸ファッションマート（兵庫県神戸市）
  • Year and Date: 2016-09-13
• [Presentation] Path integral molecular dynamics simulation of anionic molecular systems (2016)
  • Author(s): Y. Kawashima
  • Organizer: 第676回化学・物質工学セミナー
  • Place of Presentation: 長崎大学（長崎県長崎市）
  • Invited
• [Presentation] フラーレンの性質 (2016)
  • Author(s): 川島雪生
  • Organizer: 第2回天高アカデメイア
  • Place of Presentation: 大阪府立天王寺高等学校（大阪府大阪市）
  • Invited
• [Book] Frontiers of Quantum Chemistry, Eds.: M. J. Wojcik, H. Nakatsuji, B. Kirtman, Y. Ozaki (Nuclear Quantum Effect and H/D Isotope Effect on Hydrogen-Bonded Systems with Path Integral Simulation) (2018)
  • Author(s): K. Suzuki, Y. Kawashima, M. Tachikawa
  • Total Pages: 16
  • Publisher: Springer
  • ISBN: 9789811056505