表面吸着単一分子系の電気伝導特性・発光特性に現れる電子相関効果の定量解析

• Project/Area Number: 16K21623
• Research Category: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• Allocation Type: Multi-year Fund
• Research Field: Thin film/Surface and interfacial physical properties; Condensed matter physics I
• Research Institution: Institute of Physical and Chemical Research
• Principal Investigator: 三輪 邦之 国立研究開発法人理化学研究所, Kim表面界面科学研究室, 訪問研究員 (60734390)
• Project Period (FY): 2016-04-01 – 2018-03-31
• Project Status: Discontinued (Fiscal Year 2017)
• Budget Amount: ¥4,160,000 (Direct Cost: ¥3,200,000、Indirect Cost: ¥960,000); Fiscal Year 2018: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000); Fiscal Year 2017: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000); Fiscal Year 2016: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000)
• Keywords: 走査トンネル顕微鏡発光 / 光物性 / 電荷輸送 / 電子相関 / 分子発光 / 非平衡Green関数法 / 表面・界面物性 / 物性理論 / 電子・電気材料

Outline of Annual Research Achievements

分子が電極表面に弱く吸着した系では、分子軌道を占める電子間に強いクーロン相互作用が働き、電気伝導特性や光学特性に顕著な「電子相関効果」が現れる。本研究では、電極表面に弱く吸着した単一分子に対する、走査トンネル顕微鏡(STM)観察およびSTMのトンネル電流に誘起される発光(STM発光)観察に関する理論を構築する。系の電気伝導特性および発光特性を、量子多体論の観点から定量解析できる理論手法を構築し、分子軌道のエネルギー位置や電子相関がこれらの物性に与える影響を解明する。
昨年度までに、孤立分子の多体状態を基底にし、分子軌道と金属の電子状態の間の結合を摂動として取り扱う理論手法を用いて、単一分子の電気伝導特性および光学特性を調べる理論を構築した。本手法では、分子軌道を占める電子間に働くクーロン相互作用を厳密に取り入れることができるため、これらの物性に現れる電子相関効果の記述に適している。
今年度はさらに、分子内の電子自由度と分子振動自由度の相互作用（振電相互作用）を含めるための理論手法の拡張を行なった。また昨年度までは分子の電子自由度として、２つの分子軌道を扱う理論手法を開発していたが、今年度はより多くの分子軌道を含むための一般的な定式化および理論手法の構築を行なった。密度汎関数理論に基づく第一原理計算を用いて、分子の多体状態のエネルギー、振電相互作用の大きさなど、必要なパラメータ値を決定し、理論手法の定量性を向上させた。その結果、単一分子からのSTM発光に現れる多体効果を解明し、それらが実験にて実証可能であることを明らかにした。これらの成果をもとに現在論文を執筆中である。

Research Products

• [Int'l Joint Research] カリフォルニア大学サンディエゴ校(米国)
• [Int'l Joint Research] カリフォルニア大学サンディエゴ校(米国)
• [Journal Article] Towards Noise Simulation in Interacting Nonequilibrium Systems Strongly Coupled to Baths (2017)
  • Author(s): Miwa Kuniyuki、Chen Feng、Galperin Michael
  • Journal Title: Scientific Reports Volume: 7 Issue: 1
  • DOI: 10.1038/s41598-017-09060-0
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Single-Molecule Investigation of Energy Dynamics in a Coupled Plasmon-Exciton System (2017)
  • Author(s): Imada Hiroshi、Miwa Kuniyuki、Imai-Imada Miyabi、Kawahara Shota、Kimura Kensuke、Kim Yousoo
  • Journal Title: Physical Review Letters Volume: 119 Issue: 1 Pages: 013901-013901
  • DOI: 10.1103/physrevlett.119.013901
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Real-Space Investigation of Intermolecular Energy Transfer by Scanning Tunneling Luminescence Spectroscopy (2017)
  • Author(s): 今田 裕、三輪 邦之、今井 みやび、河原 祥太、木村 謙介、金 有洙
  • Journal Title: Hyomen Kagaku Volume: 38 Issue: 9 Pages: 455-459
  • DOI: 10.1380/jsssj.38.455
  • NAID: 130006083392
  • ISSN: 0388-5321, 1881-4743
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Presentation] 分子内電子間相互作用および振電相互作用を考慮した単一分子の電界誘起発光の量子多体理論 (2018)
  • Author(s): 三輪邦之、今田裕、木村謙介、今井みやび、Michael Galperin、金有洙
  • Organizer: 日本物理学会 第73回年次大会
• [Presentation] Theory of current fluctuation for single molecule junction with intra-molecule Coulomb interaction and multimode vibronic interactions (2018)
  • Author(s): Kuniyuki Miwa, Hiroshi Imada, Feng Chen, Kensuke Kimura, Miyabi Imai-Imada, Yousoo Kim, Michael Galperin
  • Organizer: APS March Meeting 2018
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 走査トンネル顕微鏡を用いた電荷注入による三重項励起子の選択的形成 (2018)
  • Author(s): 木村謙介、今田裕、三輪邦之、今井みやび、河原祥太、竹谷純一、川合眞紀、金有洙
  • Organizer: 日本物理学会 第73回年次大会
• [Presentation] Investigation of the Exciton Formation in a Single Molecule with a Scanning Tunneling Microscope (2018)
  • Author(s): Kensuke Kimura, Hiroshi Imada, Kuniyuki Miwa, Miyabi Imai-Imada, Shota Kawahara, Jun Takeya, Maki Kawai, Yousoo Kim
  • Organizer: APS March Meeting 2018
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 単一分子からの走査トンネル顕微鏡発光における分子内クーロン相互作用の影響 (2017)
  • Author(s): 三輪邦之、今田裕、木村謙介、Michael Galperin、金有洙
  • Organizer: 日本物理学会 第72回年次大会
  • Place of Presentation: 大阪大学豊中キャンパス（大阪府豊中市）
  • Year and Date: 2017-03-17
• [Presentation] 絶縁体超薄膜上に吸着した単一分子における三重項励起状態の選択形成 (2017)
  • Author(s): 木村謙介、今田裕、三輪邦之、今井みやび、河原祥太、川合眞紀、金有洙
  • Organizer: 日本物理学会 第72回年次大会
  • Place of Presentation: 大阪大学豊中キャンパス（大阪府豊中市）
  • Year and Date: 2017-03-17
• [Presentation] 分子間共鳴エネルギー移動の実空間計測 (2017)
  • Author(s): 今田裕、三輪邦之、今井みやび、河原祥太、木村謙介、金有洙
  • Organizer: 日本物理学会 第72回年次大会
  • Place of Presentation: 大阪大学豊中キャンパス（大阪府豊中市）
  • Year and Date: 2017-03-17
• [Presentation] 単一分子の走査トンネル顕微鏡発光における電子相関効果 (2017)
  • Author(s): 三輪邦之、今田裕、木村謙介、Michael Galperin、金有洙
  • Organizer: 第8回真空・表面科学若手研究会
• [Presentation] 単一分子の電界誘起発光における電子相関効果 (2017)
  • Author(s): 三輪邦之、今田裕、木村謙介、Michael Galperin、金有洙
  • Organizer: 日本物理学会 2017年秋季大会
• [Presentation] 分子からの走査トンネル顕微鏡発光における多体量子効果 (2017)
  • Author(s): 三輪邦之、今田裕、木村謙介、Michael Galperin、金有洙
  • Organizer: 2017年真空・表面科学合同講演会（第37回表面科学学術講演会）
• [Presentation] Interference effects on scanning tunneling microscope-induced light emission from coupled system of molecular exciton and interface plasmons (2017)
  • Author(s): Kuniyuki Miwa, Hiroshi Imada, Miyabi Imai-Imada, Kensuke Kimura, Yousoo Kim
  • Organizer: Forefront of Molecular Dynamics at Surfaces and Interfaces: from a single molecule to catalytic reaction
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 走査トンネル顕微鏡を用いた電荷注入による単一分子における三重項励起状態の選択的形成 (2017)
  • Author(s): 木村謙介、今田裕、三輪邦之、今井みやび、河原祥太、竹谷純一、川合眞紀、金有洙
  • Organizer: 第7回 CSJ化学フェスタ2017
• [Presentation] 絶縁体超薄膜上に吸着したPTCDA単一分子からの選択的な燐光発生 (2017)
  • Author(s): 木村謙介、今田裕、三輪邦之、今井みやび、河原祥太、竹谷純一、川合眞紀、金有洙
  • Organizer: 日本物理学会 2017年秋季大会
• [Presentation] 走査トンネル顕微鏡を用いたPTCDA単一分子発光測定 (2017)
  • Author(s): 木村謙介、今田裕、三輪邦之、今井みやび、河原祥太、竹谷純一、川合眞紀、金有洙
  • Organizer: 第12回 有機デバイス・物性院生研究会
• [Presentation] Single-molecule investigation of plasmon-exciton coupling (2017)
  • Author(s): Hiroshi Imada, Kuniyuki Miwa, Miyabi Imai-Imada, Shota Kawahara, Kensuke Kimura, Yousoo Kim
  • Organizer: Forefront of Molecular Dynamics at Surfaces and Interfaces: from a single molecule to catalytic reaction
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Phosphorescence detection from a single molecule with an STM (2017)
  • Author(s): Kensuke Kimura, Hiroshi Imada, Kuniyuki Miwa, Miyabi Imai-Imada, Shota Kawahara, Junichi Takaya, Maki Kawai, Yousoo Kim
  • Organizer: Forefront of Molecular Dynamics at Surfaces and Interfaces: from a single molecule to catalytic reaction
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Theory of scanning tunneling microscope-induced light emission from single molecule using Hubbard NEGF method (2017)
  • Author(s): 三輪邦之
  • Organizer: 2nd International Workshop on Quantum Engineering Design: Materials Design and Realization
  • Place of Presentation: 大阪大学吹田キャンパス（大阪府吹田市）