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担持銀触媒上でのHC-SCRにおける表面ダイナミクス

Research Project

Project/Area Number 17034023
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas

Allocation TypeSingle-year Grants
Review Section Science and Engineering
Research InstitutionNagoya University

Principal Investigator

薩摩 篤  名古屋大学, 大学院工学研究科, 教授 (00215758)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 沢辺 恭一  名古屋大学, 大学院工学研究科, 講師 (80235473)
清水 研一  名古屋大学, 大学院工学研究科, 助手 (60324000)
Project Period (FY) 2005 – 2006
Project Status Completed (Fiscal Year 2006)
Budget Amount *help
¥2,500,000 (Direct Cost: ¥2,500,000)
Fiscal Year 2006: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
Fiscal Year 2005: ¥1,800,000 (Direct Cost: ¥1,800,000)
Keywords銀 / クラスター / NO選択還元 / ディーゼル排ガス / in-situ分光 / 量子化学計算 / ダイナミクス解析 / 反応機構
Research Abstract

ディーゼルエンジンから発生する窒素酸化物(NOx)の除去法開発の取り組みが世界的に行われている。炭化水素による触媒選択還元法は有望な方式であり、担持Ag触媒は最有力候補の一つである。我々はAg触媒の特徴的な挙動として、表面Agが反応場に応じて可逆的に凝集・分散し、その際に生じるAgクラスターが極めて高い触媒活性を示すことを明らかにしている。本研究では表面Agクラスターの表面ダイナミクスと触媒反応活性の関係を検討する。本年度は班内での共同研究を含めて次の成果を得ることができた。
[1.In-situ EXAFSによるダイナミクス解析]
これまでAgクラスターはin-situ UV-Visのみで観察していたが、今回鳥取大学奥村先生との共同研究によりQXAFS(SPring-8)によるin-situダイナミクス解析を試みた。酸素含有条件を基本とし、水素の添加によるAg種の構造変化を観察したところ、可逆的にAg-O結合とAg-Ag結合の配位数が変化した。すなわちAg^+イオンと平均原子数4個のAgクラスターが可逆的に形成していることをQXAFSによって確かめることができた。
[2.Agゼオライト上での反応中間体]
In-situ FT/IRによりAgゼオライト上での反応機構の検討を行った。基本的にAg/Al_2O_3と同様にアセテートとナイトレートを経由してNOの窒素までの還元が進むが、新たな反応中間体としてCH_3NO_2を観察することが出来、後段のNCO種,NH3種を含む反応経路を明らかにすることができた。

Report

(2 results)
  • 2006 Annual Research Report
  • 2005 Annual Research Report
  • Research Products

    (10 results)

All 2007 2006 2005 Other

All Journal Article (10 results)

  • [Journal Article] Effects of hydrogen and oxygenated hydrocarbons on the activity and SO_2-tolerance of Ag/Al_2O_3 for selective reduction of NO2007

    • Author(s)
      K.Shimizu, M.Tsuzuki, A.Satsuma
    • Journal Title

      Appl. Catal. B 71

      Pages: 80-84

    • Related Report
      2006 Annual Research Report
  • [Journal Article] Formation and Redispersion of Silver Clusters in Ag-MFI Zeolite as Investigated by Time-Resolved QXAFS and UV-Vis.2007

    • Author(s)
      K.Shimizu, K.Sugino, K.Kato, S.Yokota, K.Okumura, A.Satsuma
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. C 111

      Pages: 1683-1688

    • Related Report
      2006 Annual Research Report
  • [Journal Article] Reaction Mechanism of H_2-Promoted Selective Catalytic Reduction of NO with NH_3 over Ag/Al_2O_32007

    • Author(s)
      K.Shimizu, A.Satsuma
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. C. 111

      Pages: 2259-2264

    • Related Report
      2006 Annual Research Report
  • [Journal Article] Selective Catalytic Reduction of NO over Supported Silver Catalysts - Practical and Mechanistic Aspects2006

    • Author(s)
      J.Shibata, A.Satsuma
    • Journal Title

      Phys. Chem. Chem. Phys. 8

      Pages: 2677-2695

    • Related Report
      2006 Annual Research Report
  • [Journal Article] Kinetic and in situ IR studies on SCR of NO with propane by silver-alumina catalyst : Role of H_2 on O_2 activation and retarding of nitrate-poisoning2006

    • Author(s)
      K.Shimizu, J.Shibata, A.Satsuma
    • Journal Title

      J.Catal. 239

      Pages: 402-409

    • Related Report
      2006 Annual Research Report
  • [Journal Article] Reactive Activation of O_2 with H_2 Reduced Silver Clusters a Key Step in the H_2-Promoted Selective Catalytic Reduction of NO with C_3H_8 over Ag/Al_2O_32006

    • Author(s)
      K.Shimizu, M.Tsuzuki, K.Kato, S.Yokota, K.Okumura, A.Satsuma
    • Journal Title

      J.Phys. Chem. C, 111 111

      Pages: 950-959

    • Related Report
      2006 Annual Research Report
  • [Journal Article] Effect of hydrogen addition on SO_2-tolerance of silver-alumina for SCR of NO with propane2006

    • Author(s)
      K.Shimizu, T.Higashimata, M.Tsuzuki, A.Satsuma
    • Journal Title

      J.Catal. 239

      Pages: 117-124

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      2005 Annual Research Report
  • [Journal Article] Ag cluster as active species for HC-SCR over Ag-zeolites2005

    • Author(s)
      A.Satsuma, J.Shibata, K.Shimizu, T.Hattori
    • Journal Title

      Catal.Surv.Asia 9

      Pages: 75-85

    • Related Report
      2005 Annual Research Report
  • [Journal Article] NO選択還元反応における飛躍的な性能向上-銀系触媒における水素の添加効果-2005

    • Author(s)
      清水研一, 柴田順二, 里川重夫, 薩摩 篤
    • Journal Title

      表面 49

      Pages: 12-21

    • NAID

      40006701168

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      2005 Annual Research Report
  • [Journal Article] Kinetic and in situ IR studies on SCR of NO with propane by silver-alumina catalyst : Role of H_2 on O_2 activation and retarding of nitrate-poisoning

    • Author(s)
      K.Shimizu, J.Shibata, A.Satsuma
    • Journal Title

      J.Catal. (印刷中)

    • Related Report
      2005 Annual Research Report

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Published: 2005-04-01   Modified: 2018-03-28  

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