非線形赤外分光を用いて溶媒-溶質間の相互作用強度を測定可能にする物理的原理の開発

• Project/Area Number: 17740278
• Research Category: Grant-in-Aid for Young Scientists (B)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Research Field: Biophysics/Chemical physics
• Research Institution: Kyoto University
• Principal Investigator: 金 賢得 Kyoto University, 大学院・理学研究科, 助教 (30378533)
• Project Period (FY): 2005 – 2007
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2007)
• Budget Amount: ¥3,500,000 (Direct Cost: ¥3,500,000); Fiscal Year 2007: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000); Fiscal Year 2006: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000); Fiscal Year 2005: ¥1,500,000 (Direct Cost: ¥1,500,000)
• Keywords: 生化学反応 / 超高速非平衡現象 / 量子散逸系 / 非線形スペクトロスコピー / DNA紫外線損傷 / 生物化学物理 / 量子輸送 / 量子コヒーレンス / 生体高分子 / 分子間 / 分子内相互作用 / 非調和性 / 非線形赤外スペクトロスコピー / 生化学分子 / 二量体分子 / フェムト秒・ピコ秒

Research Abstract

DNA二重らせん鎖の電子励起状態のダイナミクスは紫外線によるDNA損傷のメカニズムを解明するためにも重要なテーマである。我々はDNA二重らせん鎖の励起子のダイナミクスの理論を提案した。具体的には、DNA二重らせん鎖の非局在化した励起子に関するハミルトニアンを構成し、その励起子状態の輸送を表現するグリーン関数のノンマルコフな時間発展式を解くことで、励起子のダイナミクスを求めた。DNAの電子励起状態ダイナミクスを非局在化した励起子の描像でとらえたのは、本研究がはじめてである。ハミルトニアンには各baseの励起エネルギーやbase間カップリングのdisorderの効果、そしてexciton-phononカップリングの影響を取り入れた。さらにグリーン関数で励起子輸送を表現したことで励起子ダイナミクスの効果をphoton echo peak shiftや二次元スペクトロスコピーなどの非線形スペクトロスコピーの観測量として表現することに成功した。その結果、非線形スペクトロスコピーの測定結果が励起子ダイナミクスに関して重要な情報を与えることが示唆された。具体的には、励起子に関する密度演算子のコヒーレンス輸送がDNAの励起された初期状態に関する記憶を超高速で消失させる効果があり、しかもその過程で、特定のpathを通った励起状態輸送が行われることが示唆された。これはDNA二重らせん鎖が紫外線の影響に対してかなり効率的な回避機能を持っていることを示す重要な一例である。

Research Products

• [Journal Article] Ultrafast Exciton Dynamics in DNA and its Nonlinear Optical Spectroscopy (2008)
  • Author(s): Kim Hyeon-Deuk, Yoshitaka Tanimura and Minheang Cho
  • Journal Title: Journal of Chemical Physics 128 Pages: 135102-135102
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Ultrafast Exciton Dynamics in DNA and its Nonlinear Optical Spectroscopy (2008)
  • Author(s): Kim Hyeon-Deuk, Yoshitaka Tanimura and Minheang Cho
  • Journal Title: Virtual Journal of Biological Physics 15
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Ultrafast Exciton-Exciton Coherence Transfer in Molecular Aggregates and its Application to Light Harvesting Systems (2007)
  • Author(s): Kim Hyeon-Deuk, Yoshitaka Tanimura and Minheang Cho
  • Journal Title: Journal of Chemical Physics 127 Pages: 75101-75101
  • NAID: 120000896775
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Ultrafast Exciton-Exciton Coherence Transfer in Molecular Aggregates and its Application to Light Harvesting Systems (2007)
  • Author(s): Kim Hyeon-Deuk, Yoshitaka Tanimura and Minheang Cho
  • Journal Title: Virtual Journal of Biological Physics 14
  • NAID: 120000896775
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Multidimensional Infrared Spectroscopy for Molecular Vibrational Modes with Dipolar Interactions, Anharmonicity, and Nonlinearity of Dipole Moments and Polarizability (2006)
  • Author(s): Kim Hyeon-Deuk, Yoshitaka Tanimura
  • Journal Title: Virtual Journal of Ultrafast Science 50巻・1号(印刷中)
  • NAID: 120000896774
• [Journal Article] Multidimensional Infrared Spectroscopy for Molecular Vibrational Modes with Dipolar Interactions, Anharmonicity, and Nonlinearity of Dipole Moments and Polarizability (2005)
  • Author(s): Kim Hyeon-Deuk, Yoshitaka Tanimura
  • Journal Title: The Journal of Chemical Physics 123 Pages: 224310-224310
  • NAID: 120000896774
• [Presentation] 二重らせんDNA鎖内における超高速励起エネルギー移動 (2008)
  • Author(s): 金賢得
  • Organizer: 第63回 日本物理学会 年次大会
  • Place of Presentation: 近畿大学
  • Year and Date: 2008-03-23
• [Presentation] Ultrafast Exiton-exiton Coherent Transfer in Molecular Aggregates (2007)
  • Author(s): 金賢得
  • Organizer: 岡崎コンファレンス「分子科学とケミカルバイオロジーによる生体機能の理解」
  • Place of Presentation: 分子科学研究所 岡崎コンファレンスセンター
  • Year and Date: 2007-11-10
• [Presentation] Ultrafast Exiton-exiton Coherent Transfer in Molecular Aggregates (2007)
  • Author(s): 金賢得
  • Organizer: 第一回 分子科学討論会
  • Place of Presentation: 東北大学 川内キャンパス
  • Year and Date: 2007-09-17
• [Presentation] Ultrafast Exiton-exiton Coherent Transfer in Molecular Aggregates (2007)
  • Author(s): 金賢得
  • Organizer: XXIII IUPAP International Conference on Statistical Physics (Statphys 23)
  • Place of Presentation: Genova, Italy
  • Year and Date: 2007-07-19
• [Presentation] Ultrafast Exiton-exiton Coherent Transfer in Molecular Aggregates (2007)
  • Author(s): 金賢得
  • Organizer: 第23回 化学反応討論会
  • Place of Presentation: 神戸大学
  • Year and Date: 2007-06-13
• [Presentation] Ultrafast Exiton-exiton Coherent Transfer in Molecular Aggregates (2007)
  • Author(s): 金賢得
  • Organizer: 第10回 理論化学討論会
  • Place of Presentation: 名古屋大学野依記念学術交流館
  • Year and Date: 2007-05-15
• [Remarks]
  • URL: http://theochem.kuchem.kyoto-u.ac.jp/members/kim.htm