イオン液体に適した分極力場の開発と輸送現象の分子論的解明

• Project/Area Number: 17J01006
• Research Category: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 国内
• Research Field: Physical chemistry
• Research Institution: Osaka University
• Principal Investigator: 石井 良樹 大阪大学, 基礎工学研究科, 特別研究員(PD) (20806939)
• Project Period (FY): 2017-04-26 – 2020-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2019)
• Budget Amount: ¥4,810,000 (Direct Cost: ¥3,700,000、Indirect Cost: ¥1,110,000); Fiscal Year 2019: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000); Fiscal Year 2018: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000); Fiscal Year 2017: ¥1,690,000 (Direct Cost: ¥1,300,000、Indirect Cost: ¥390,000)
• Keywords: 分子動力学 / 密度汎関数法 / 第一原理計算 / 多体効果 / 分子モデリング / イオン液体 / 輸送係数 / 分子力場 / 分極力場 / 構造不均一性

Outline of Annual Research Achievements

昨年度まで最適化した非分極力場を用いて[C2C1im]Cl系の輸送係数を評価したところ，電気伝導率と粘性率は最適化を経て収束した。その確度を検証するため，様々なイオン液体系で検証したところ，まず経験的な古典力場で得られる輸送係数は実験値と1オーダー程度異なる値を示した。一方で電荷分布とvdWパラメータも凝縮系における第一原理計算から最適化すると，計１３種のイオン液体系で組成によらない高い再現性が得られた。粘性率は実験値をやや過小評価するが，電気伝導率は実験値によく一致した。ここで各組成の分子の電荷分布の様態を評価したところ，電荷移動効果と分子内分極効果を表す物理量が相関関係を示したことから，凝縮系の多体効果を平均的に考慮できていることが実証された。本年度はさらにこれらの手法を，二酸化炭素を溶解させたガス吸収イオン液体，さらに尿素と混合させた機能性イオン溶液に適用し，混合溶液系における輸送物性の分子論について考察した。特に，疎水基が極端に長いイオン液体系のシミュレーションも行ったところ，実験結果に類似の不均一構造が再現でき，その中に溶存した二酸化炭素は，拡散係数から算出される摩擦係数が著しく小さくなることが分かった。さらに尿素系イオン液体として尿素-[C2C1im]Cl系に焦点を当てたところ，その高イオン伝導性を高い確度で再現できた。このとき尿素分子は，アニオンとカチオンのイオン結合を弱めて流動性をあげることから，分子潤滑剤のように振る舞いうることが分かった。これらのことから，本研究で得られた分子モデルの開発スキームは，複合系イオン液体の輸送物性推算においても機能することが分かった。

Research Progress Status

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Int'l Joint Research] パリ第6大学(フランス)
• [Int'l Joint Research] バス大学/ヨーク大学(英国)
• [Int'l Joint Research] テンプル大学(米国)
• [Int'l Joint Research] パリ第6大学(フランス)
• [Int'l Joint Research] テンプル大学(米国)
• [Int'l Joint Research] パリ第6大学/パリ-サクレー大学(フランス)
• [Journal Article] 周期境界DFT計算とBlochl電荷解析を基にした非分極力場の開発：イオン液体の輸送物性予測への応用 (2020)
  • Author(s): 石井良樹, 松林伸幸
  • Journal Title: アンサンブル Volume: 22 Pages: 142-150
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Self-Consistent Scheme Combining MD and Order-N DFT Methods: An Improved Set of Nonpolarizable Force Fields for Ionic Liquids (2019)
  • Author(s): Ishii Yoshiki、Matubayasi Nobuyuki
  • Journal Title: Journal of Chemical Theory and Computation Volume: 16 Issue: 1 Pages: 651-665
  • DOI: 10.1021/acs.jctc.9b00793
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Elucidating Ionic Correlations Beyond Simple Charge Alternation in Molten MgCl2-KCl Mixtures (2019)
  • Author(s): F. Wu, S. Roy, A. S. Ivanov, S. K. Gill, M. Topsakal, E. Dooryhee, M. Abeykoon, G. Kwon, L. C. Gallington, P. Halstenberg, B. Layne, Y. Ishii, S. M. Mahurin, S. Dai, V. S. Bryantsev, C. J. Margulis
  • Journal Title: Journal of Physical Chemistry Letters Volume: 10 Issue: 24 Pages: 7603-7610
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.9b02845
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Pressure induced structural transformations in amorphous MgSiO3 and CaSiO3 (2019)
  • Author(s): P. S. Salmon, G. S. Moody, Y. Ishii, K. J. Pizzey, A. Polidori, M. Salanne, A. Zeidler, M. Buscemi, H. E. Fischer, C. L. Bull, S. Klotz, R. Weber, C. J. Benmore, S. G. MacLeod
  • Journal Title: Journal of Non-Crystalline Solids X Volume: 3 Pages: 100024-100024
  • DOI: 10.1016/j.nocx.2019.100024
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Bridging the gap between molecular dynamics and hydrodynamics in nanoscale Brownian motions (2019)
  • Author(s): Mizuta Keisuke、Ishii Yoshiki、Kim Kang、Matubayasi Nobuyuki
  • Journal Title: Soft Matter Volume: 15 Issue: 21 Pages: 4380-4390
  • DOI: 10.1039/c9sm00246d
  • NAID: 130008153085
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Spatially-Decomposed Free Energy of Solvation Based on the Endpoint Density-Functional Method (2019)
  • Author(s): Ishii Yoshiki、Yamamoto Naoki、Matubayasi Nobuyuki、Zhang Bin W.、Cui Di、Levy Ronald M.
  • Journal Title: Journal of Chemical Theory and Computation Volume: 15 Issue: 5 Pages: 2896-2912
  • DOI: 10.1021/acs.jctc.8b01309
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] 分極力場の開発によるアルミノケイ酸ガラスの構造研究 (2018)
  • Author(s): 石井良樹
  • Journal Title: アンサンブル Volume: 20 Pages: 52-57
  • NAID: 130007649483
• [Presentation] イオン液体の分子モデリングと機能性ナノ材料への応用 (2020)
  • Author(s): 石井良樹
  • Organizer: 凝縮系の理論化学2020
  • Invited
• [Presentation] Predicting Transport Properties of Ionic Liquids by Using Molecular Dynamics Simulation with DFT-based Force Field (2019)
  • Author(s): Yoshiki Ishii, Nobuyuki Matubayasi
  • Organizer: MRM2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Force-Fitting法で構築したイオン液体の非分極力場とその輸送物性 (2019)
  • Author(s): 石井良樹, Lukman HAKIM, 松林伸幸
  • Organizer: 第33回分子シミュレーション討論会
• [Presentation] 第一原理計算とForce-Fitting 法を用いたイオン液体の非分極力場の開発 (2019)
  • Author(s): 石井良樹, 松林伸幸
  • Organizer: 第10回イオン液体討論会
• [Presentation] Force-Fitted Potential of Ionic Liquids Determined by Self-Consistent Scheme Combining MD and DFT methods (2019)
  • Author(s): Yoshiki Ishii, Nobuyuki Matubayasi
  • Organizer: ICMS2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 第一原理DFT計算を用いたイオン液体の非分極分子力場の開発 (2019)
  • Author(s): 石井良樹, Lukman HAKIM, 松林伸幸
  • Organizer: 第42回溶液化学シンポジウム
• [Presentation] Modelling of Oxide Glasses Based on First-Principles Calculation: Predicting Structural and Transport Properties of Silicates, Aluminosilicates, and Borates (2019)
  • Author(s): Yoshiki Ishii, Nobuyuki Matubayasi, Kenji Shinozaki, Philip Salmon, Anita Zeidler, Mathieu Salanne, Norikazu Ohtori
  • Organizer: PACRIM13
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 溶融ハロゲン化物と溶融酸化物のイオン伝導率における密度効果の起源 (2019)
  • Author(s): 石井良樹, 笠井智, 喜古佐太郎, Mathieu Salanne, 大鳥範和, 松林伸幸
  • Organizer: 第51回溶融塩化学討論会
• [Presentation] Advanced Molecular Force Fields of Ionic Liquids for Transport Property Analysis: Development on the Basis of First-Principles DFT Calculation (2019)
  • Author(s): Yoshiki Ishii, Nobuyuki Matubayasi
  • Organizer: APPChE2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Transport Property Analysis of Ionic Liquids and their Mixtures by Using MD Simulation with Advanced Non-Polarizable Force Field (2019)
  • Author(s): Yoshiki Ishii, Nobuyuki Matubayasi
  • Organizer: APPChE2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 高イオン伝導性を示すイオン性融体の材料探索と物性予測 (2019)
  • Author(s): 石井良樹
  • Organizer: JHPCN第11回シンポジウム
• [Presentation] 第一原理DFT計算を用いたイオン液体の非分極力場の開発力場の開発 (2019)
  • Author(s): 石井良樹, 松林伸幸
  • Organizer: 第22回理論化学討論会
• [Presentation] Advanced Non-Polarizable Force Field for Ionic Liquids Based on First-Principles DFT Calculation: Development and the Applications to Transport Properties (2019)
  • Author(s): Yoshiki ISHII, Ryosuke ISHIZUKA, Nobuyuki MATUBAYASI
  • Organizer: 日本化学会第99回年会
• [Presentation] イオン液体の輸送特性解析に最適化した分子動力学モデルの開発 (2019)
  • Author(s): 石井良樹, 石塚良介, 松林伸幸
  • Organizer: 化学工学会第84回年会
• [Presentation] イオン液体の輸送物性における構造不均一性の役割の分子論的解明 (2019)
  • Author(s): 石井良樹
  • Organizer: 平成30年度大阪大学サイバーメディアセンター公募型利用制度 成果報告会
• [Presentation] Blochl電荷解析とForce Fitting法を用いたイオン液体の非分極力場の開発 (2018)
  • Author(s): 石井良樹, 石塚良介, 松林伸幸
  • Organizer: 第32回分子シミュレーション討論会
• [Presentation] アルミノケイ酸塩融体における局所構造とイオン伝導性の分子動力学研究 (2018)
  • Author(s): 石井良樹, Mathieu Salanne, 石塚良介, 松林伸幸, 大鳥範和
  • Organizer: 第50回溶融塩化学討論会
• [Presentation] Transport properties of ionic liquids with advanced non-polarizable force fields based on first-principles calculations (2018)
  • Author(s): Yoshiki ISHII, Ryosuke ISHIZUKA, Nobuyuki MATUBAYASI
  • Organizer: Joint EMLG/JMLG Annual Meeting 2018
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Local Structures and Transport Properties of Alkali and Alkaline-Earth Aluminosilicates obtained with DFT-based Force Fields (2018)
  • Author(s): Yoshiki ISHII, Mathieu SALANNE, Thibault CHARPENTIER, Ryosuke ISHIZUKA, Nobuyuki MATUBAYASI, Norikazu OHTORI
  • Organizer: ICG Annual Meeting 2018
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 分子動力学法による長鎖イミダゾリウムイオン液体の小分子吸収能と輸送物性解析 (2018)
  • Author(s): 石井良樹, 石塚良介, 松林伸幸
  • Organizer: 化学工学会第50回秋季大会
• [Presentation] 分子動力学計算を用いた液体の輸送係数における分子論の探索 (2018)
  • Author(s): 石井良樹
  • Organizer: 第8回神戸材料シミュレーション学セミナー
  • Invited
• [Presentation] イオン液体の輸送物性における構造不均一性の役割の分子論的解明 (2018)
  • Author(s): 石井良樹
  • Organizer: 学際大規模情報基盤共同利用・共同研究拠点第10回シンポジウム
• [Presentation] 密度汎関数法を用いた凝縮系の電荷分布とその溶媒和構造依存性の解明 (2018)
  • Author(s): 石井良樹
  • Organizer: 平成29年度東京大学情報基盤センター・若手・女性利用者推薦成果報告会
• [Presentation] 分極イオンモデルを用いた溶融酸化物の高精度微細構造解析とその応用 (2018)
  • Author(s): 石井良樹
  • Organizer: 日本鉄鋼協会第175回春季公演大会
  • Invited
• [Presentation] イミダゾリウム系イオン液体における輸送係数とナノ相分離の計算評価 (2018)
  • Author(s): 石井良樹，石塚良介, 松林伸幸
  • Organizer: 電気化学会第85回大会
• [Presentation] Blochl電荷解析による分極力場構築法の検討 (2017)
  • Author(s): 石井良樹，石塚良介, 松林伸幸
  • Organizer: 第31回分子シミュレーション討論会
• [Presentation] Atomic Charge Distribution for the Force-Field Development of Ionic Liquids (2017)
  • Author(s): Y. Ishii, R. Ishizuka, N. Matubayasi
  • Organizer: CPMD Workshop 2017
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Polarization effects on transport properties of molten alkali halides and the ionic liquids of 1-alkyl-3-metylimidazolium halides (2017)
  • Author(s): Y. Ishii, N. Ohtori, M. Salanne, R. Ishizuka, N. Matubayasi
  • Organizer: EMLG/JMLG Annual Meeting 2017
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Molecular Insights into Transport Coefficients and the Stokes-Einstein Relation in Simple Liquids (2017)
  • Author(s): Y. Ishii, N. Ohtori, N. Matubayasi
  • Organizer: Thermodynamics 2017
  • Int'l Joint Research
• [Remarks] ホームページ
  • URL: http://md91.gs.niigata-u.ac.jp/y.ishii/
• [Remarks] Google Scholar
  • URL: https://scholar.google.co.jp/citations?user=23VEd1gAAAAJ&hl=en
• [Remarks] Research Gate
  • URL: https://www.researchgate.net/profile/Yoshiki_Ishii2
• [Remarks] Researchmap
  • URL: https://researchmap.jp/yoshiki_ishii/
• [Remarks] ORCID
  • URL: https://orcid.org/0000-0003-0102-9326
• [Remarks] ResearchGate
  • URL: https://www.researchgate.net/profile/Yoshiki_Ishii2