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直線自由エネルギー関係に基づく新規プロトン伝導液体の探索と伝導機構の解明

Research Project

Project/Area Number 17J02361
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Inorganic chemistry
Research InstitutionNiigata University

Principal Investigator

渡辺 日香里  新潟大学, 自然科学研究科, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2017-04-26 – 2020-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2019)
Budget Amount *help
¥2,800,000 (Direct Cost: ¥2,800,000)
Fiscal Year 2019: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2018: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2017: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Keywords擬プロトン性イオン液体 / 特異的イオン伝導 / 特異的プロトン伝導 / プロトン伝導機構 / 超Arrheniusプロトン伝導
Outline of Annual Research Achievements

昨年度、相補的最小二乗法により明らかにした溶液中に存在する種々の化学種の固有Raman散乱因子をC1Im-ジフルオロ酢酸(HDFA)系pPILのRamanスペクトルに適用し、溶液中のイオン種濃度を見積もった。その結果、溶液中にはイオン種がおよそ70 %存在することが明らかになり、プロトン交換反応のΔExG゜を決定することができた。このことから、プロトン交換反応に関するΔExG‡ vs. ΔExG゜、およびプロトン付加体の並進・回転に関するΔTrG‡, ΔRotG‡ vs. ΔExG゜の2種の直線自由エネルギー関係(LFER)に基づくプロトン伝導の概念図の横軸の指標を明らかにすることに成功した。また、プロトン性イオン液体の概念を拡張したプロトン性溶媒和イオン液体についても研究を進めた。グリセリン水酸基をメトキシ基に置換した系について、自己拡散係数測定を行ったところ、水酸基をメトキシ基に置換するにつれて、Liイオンの自己拡散係数は溶媒のそれと同程度、さらに置換すると溶媒の自己拡散係数がLiイオンより速くなった。すなわち、メトキシ基に置換するにつれて、特異的イオン伝導が発現しないことが明らかになった。水酸基をもつ系はアグリゲートや水素結合といった粘性を増加させる液体構造を持つものの、Li+ホッピング伝導を発現する可能性があることを見出した。また、実電池への概念の拡張に向けて、定電流間欠滴定法(GITT)およびオペランドインピーダンス測定による拡散係数の決定取り組み、電場がある状態での並進運動の解明に取り組んだ。

Research Progress Status

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(3 results)
  • 2019 Annual Research Report
  • 2018 Annual Research Report
  • 2017 Annual Research Report
  • Research Products

    (50 results)

All 2019 2018 2017

All Journal Article (7 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 7 results) Presentation (43 results) (of which Int'l Joint Research: 8 results)

  • [Journal Article] Possible Proton Conduction Mechanism in Pseudo-Protic Ionic Liquids: A Concept of Specific Proton Conduction2019

    • Author(s)
      Watanabe Hikari,Umecky Tatsuya,Arai Nana,Nazet Andreas,Takamuku Toshiyuki,Harris Kenneth R.,Kameda Yasuo,Buchner Richard,Umebayashi Yasuhiro
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry B

      Volume: 123 Issue: 29 Pages: 6244-6252

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.9b03185

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      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Dynamic Chelate Effect on the Li+-Ion Conduction in Solvate Ionic Liquids2019

    • Author(s)
      Arai Nana、Watanabe Hikari、Yamaguchi Tsuyoshi、Seki Shiro、Ueno Kazuhide、Dokko Kaoru、Watanabe Masayoshi、Kameda Yasuo、Buchner Richard、Umebayashi Yasuhiro
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 123 Issue: 50 Pages: 30228-30233

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.9b10770

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      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Mixture of monoglyme-based solvent and lithium Bis(trifluoromethanesulfonyl)amide as electrolyte for lithium ion battery using silicon electrode2019

    • Author(s)
      Hisanori Ando, Toshikatsu Kojima, Nobuhiko Takeichi, Hikari Watanabe, Yasuhiro Umebayashi, Hiroshi Senoh
    • Journal Title

      Materials Chemistry and Physics

      Volume: 225 Pages: 105-110

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    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Density, Viscosity, Ionic Conductivity, and Self-Diffusion Coefficient of Organic Liquid Electrolytes: Part I. Propylene Carbonate + Li, Na, Mg and Ca Cation Salts2018

    • Author(s)
      Seki Shiro、Hayamizu Kikuko、Tsuzuki Seiji、Takahashi Keitaro、Ishino Yuki、Kato Masaki、Nozaki Erika、Watanabe Hikari、Umebayashi Yasuhiro
    • Journal Title

      Journal of The Electrochemical Society

      Volume: 165 Issue: 3 Pages: A542-A546

    • DOI

      10.1149/2.0081803jes

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  • [Journal Article] Local Structure of Li+ in Concentrated Ethylene Carbonate Solutions Studied by Low-Frequency Raman Scattering and Neutron Diffraction with 6Li/7Li Isotopic Substitution Methods2017

    • Author(s)
      Maeda Shunya、Kameda Yasuo、Amo Yuko、Usuki Takeshi、Ikeda Kazutaka、Otomo Toshiya、Yanagisawa Maho、Seki Shiro、Arai Nana、Watanabe Hikari、Umebayashi Yasuhiro
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry B

      Volume: 121 Issue: 48 Pages: 10979-10987

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.7b10933

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  • [Journal Article] Solvation state of sodium tetraphenylborate in 3-methylpyridine and its aqueous solutions2017

    • Author(s)
      K. Sadakane, K. Fujii, S. Tsuzuki, H. Watanabe, Y. Umebayashi
    • Journal Title

      Journal of Molecular Liquids

      Volume: 248 Pages: 53-59

    • DOI

      10.1016/j.molliq.2017.10.006

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  • [Journal Article] Hydrogen bonding in protic and aprotic amide mixtures: Low-frequency Raman spectroscopy, small-angle neutron scattering, and molecular dynamics simulations2017

    • Author(s)
      Fujii Kenta、Yoshitake Mari、Watanabe Hikari、Takamuku Toshiyuki、Umebayashi Yasuhiro
    • Journal Title

      Journal of Molecular Liquids

      Volume: 238 Pages: 518-522

    • DOI

      10.1016/j.molliq.2017.05.017

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  • [Presentation] 種々のリチウムーグリセリン系プロトン性溶媒和イオン液体とそのLi+ホッピング伝導に関する研究2019

    • Author(s)
      渡辺日香里、荒井奈々、上野和英、獨古薫、渡邉正義、梅林泰宏
    • Organizer
      第10回イオン液体討論会
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  • [Presentation] オペランドインピーダンス法によるスルホラン系電解液を用いた正極不溶型リチウム-硫黄電池の研究,2019

    • Author(s)
      渡辺日香里、上野和英、荒井奈々、獨古薫、渡邉正義、板垣昌幸、梅林泰宏
    • Organizer
      第42回溶液化学シンポジウム
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  • [Presentation] 溶媒和イオン液体や超濃厚電解質溶液を用いたリチウム-硫黄電池のオペランドインピーダンス測定2019

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      渡辺日香里、荒井奈々、上野和英、獨古薫、渡邉正義、板垣昌幸、梅林泰宏
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      日本分析化学会第68年会
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  • [Presentation] 溶媒和イオン液体や超濃厚電解質溶液を用いたリチウム-硫黄電池のオペランドインピーダンス測定2019

    • Author(s)
      渡辺日香里、荒井奈々、上野和英、獨古薫、渡邉正義、板垣昌幸、梅林泰宏
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      第42回溶液化学シンポジウム
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  • [Presentation] オペランドインピーダンス測定による正極不溶型リチウム-硫黄電池の電極/電解液界面反応に関する研究2019

    • Author(s)
      渡辺日香里、荒井奈々、上野和英、獨古薫、渡邉正義、板垣昌幸、梅林泰宏
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      第33回新潟地区部会研究発表会
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      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] 溶媒和イオン液体や超濃厚電解質溶液を用いたリチウム-硫黄電池のオペランドインピーダンス測定2019

    • Author(s)
      渡辺日香里、荒井奈々、上野和英、獨古薫、渡邉正義、板垣昌幸、梅林泰宏
    • Organizer
      第10回イオン液体討論会
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      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] リチウム-グリセリン系プロトン性溶媒和イオン液体のリチウムホッピング伝導2019

    • Author(s)
      渡辺日香里、荒井奈々、梅林泰宏
    • Organizer
      日本分析化学会第68年会
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      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] High energy X-ray scattering studies on nano-segregated liquid structure of pseudo protic ionic liquids2018

    • Author(s)
      Hikari Watanabe, Nana Arai, Erika Nozaki, Yasuo Kameda, Yasuhiro Umebayashi
    • Organizer
      Joint Conference of EMLG/JMLG Annual Meeting 2018 and 41st Symposium on Solution Chemistry of Japan
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  • [Presentation] Ionic conduction and speciation analysis of protic solvate ionic liquid : Fe((CF3SO2)2N)3 hydrate melt2018

    • Author(s)
      Hikari Watanabe, Nana Arai, Erika Nozaki, Yasuhiro Umebayashi
    • Organizer
      Joint Conference of EMLG/JMLG Annual Meeting 2018 and 41st Symposium on Solution Chemistry of Japan
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    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Effects of heterogeneous structure on specific proton conduction in pseudo-protic ionic liquids2018

    • Author(s)
      Hikari Watanabe, Nana Arai, Erika Nozaki, Yasuo Kameda, Yasuhiro Umebayashi
    • Organizer
      the 6th Asian-Pacific Conference on Ionic Liquids & Green Processes
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      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Raman spectroscopic speciation analysis and liquid structures of N-alkylimidazole and calboxylic acid equimolar mixture2018

    • Author(s)
      Hikari Watanabe, Nana Arai, Erika Nozaki, Yasuo Kameda, Yasuhiro Umebayashi
    • Organizer
      6th International Conference on Ionic Liquids for Electrochemical Devices
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      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Specific Proton Conduction for N-Alkylimidazole and Calboxylic acid Equimolar Mixture as pseudo-Protic Ionic Liquid2018

    • Author(s)
      Hikari Watanabe, Tatsuya Umecky, Toshiyuki Takamuku, Yasuo Kameda, Yasuhiro Umabayashi
    • Organizer
      69th Annual Meeting of the International Society of Electrochemistry
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  • [Presentation] Imidazole and acetic acid equimolar mixture as a pseudo-protic ionic liquids; toward new proton conductors2018

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      Hikari Watanabe, Tatsuya Umecky, Richard Buchner, Toshiyuki Takamuku, Yasuo Kameda, Yasuhiro Umabayashi
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      35th International Conference on Solution Chemistry
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      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] Ionic conduction and the nano-segregated liquid structures of pseudo-protic ionic liquids2018

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      Hikari Watanabe, Nana Arai, Erika Nozaki, Yasuo Kameda, Yasuhiro Umebayashi
    • Organizer
      35th International Conference on Solution Chemistry
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      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] N-メチルイミダゾール-酢酸擬プロトン性イオン液体の相補的最小自乗解析によるスペシエーション分析とプロトン伝導機構2018

    • Author(s)
      渡辺日香里, 吉村典子, 堀川裕加, Kenneth R Harris, 梅林泰宏
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      電気化学第86回大会
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      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] リチウム-多価アルコール系プロトン性溶媒和イオン液体のイオン伝導機構の解明2018

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      渡辺日香里, 荒井奈々, 梅林泰宏
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      第9回ユビキタスグリーンケミカルエネルギー連携教育研究センター研究シンポジウム
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  • [Presentation] N-メチルイミダゾール-酢酸系不定比擬プロトン性イオン液体のイオン伝導性とスペシエーション分析2018

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      渡辺日香里, 吉村典子, 荒井奈々, 野﨑永莉香, 堀川裕加, 梅林泰宏
    • Organizer
      第9回イオン液体討論会
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  • [Presentation] プロトン性溶媒和イオン液体 Fe((CF3SO2)N)3 水和溶融塩のイオン伝導性とRaman分光分析2018

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      渡辺日香里, 野崎永莉香, 荒井奈々, 梅林泰宏
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      第9回イオン液体討論会
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  • [Presentation] プロトン性溶媒和イオン液体Fe((CF3SO2)N)3水和物のイオン伝導性とスペシエーション分析2018

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      渡辺日香里, 野崎永莉香, 荒井奈々, 梅林泰宏
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      第32回新潟地区部会研究発表会
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  • [Presentation] イミダゾール-酢酸系不定比擬プロトン性イオン液体のイオン伝導性2018

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      渡辺日香里, 荒井奈々, 野崎永莉香, 梅林泰宏
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      電気化学会第85回大会
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      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] 種々のリチウム塩からなる溶媒和イオン液体中のLi+の局所構造2018

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      荒井 奈々, 渡辺日香里, 野崎 永莉香, 関志朗, 都築誠二, 上野 和英, 獨古 薫, 渡邉 正義, 亀田恭男, 梅林 泰宏
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      電気化学会第85回大会
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  • [Presentation] Speciation and structure analysis of N-methylimidazole and acetic acid equimolar mixture as pseudo-protic ionic liquids toward specific proton conducting mechanism; Super Arrhenius proton conduction2017

    • Author(s)
      Hikari Watanabe, Hiroyuki Doi, Tatsuya Umecky, Toshiyuki Takamuku, Andreas Nazet, Thomas Sonnleitner, Richard Buchner, Yasuo Kameda, Yasuhiro Umebayashi
    • Organizer
      Asia/CJK symposium on analytical science 2017
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  • [Presentation] Lithium ion solvation structure in “Water-in-salt” super-concentrated aqueous electrolyte solution2017

    • Author(s)
      Erika Nozaki, Hikari Watanabe, Kazuhide Ueno, Kenta Fujii, Nana Arai, Shiro Seki, Kaoru Dokko, Masayoshi Watanabe, Yasuo Kameda, Yasuhiro Umebayashi
    • Organizer
      Asia/CJK symposium on analytical science 2017
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    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Lithium ion local structure and liquid structure in non-equimolar lithium-glymes solvate ionic liquids2017

    • Author(s)
      Nana Arai, Hikari Watanabe, Shiro Seki, Erika Nozaki, Kazuhide Ueno, Kaoru Dokko, Masayoshi Watanabe, Yasuo Kameda, Yasuhiro Umebayashi
    • Organizer
      Asia/CJK symposium on analytical science 2017
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      2017 Annual Research Report
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  • [Presentation] Water-in-salt’超濃厚Li((CF3SO2)2N)水溶液の構造と熱力学2017

    • Author(s)
      野崎永莉香, 渡辺日香里, 上野和英, 藤井健太, 荒井 奈々, 関志朗, 獨古薫, 渡邉 正義, 亀田恭男, 梅林 泰宏
    • Organizer
      電気化学会第85回大会
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      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] N-メチルイミダゾール‐カルボン酸系擬プロトン性イオン液体のイオン伝導に及ぼすアルキル鎖長および酸の強さの影響2017

    • Author(s)
      渡辺日香里, 荒井奈々, 野崎永莉香, 亀田恭男, 梅林泰宏
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      第8回イオン液体討論会
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  • [Presentation] ハイドロフルオロエーテル希釈溶媒和イオン液体の液体構造2017

    • Author(s)
      都築誠二, 森下徹也, 中村壮伸, 篠田渉, 渡辺日香里, 梅林泰宏, 関志朗, 万代俊彦, 上野和英, 獨古薫, 渡邉正義
    • Organizer
      第58回電池討論会
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  • [Presentation] 擬プロトン性イオン液体のナノスケール相分離構造とイオン伝導機構2017

    • Author(s)
      渡辺日香里, 荒井奈々, 野崎永莉香, 亀田恭男, 梅林泰宏
    • Organizer
      第40回溶液化学シンポジウム
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  • [Presentation] 6Li/7Li, H/D同位体置換法中性子回折による25 mol% LiTFSA水溶液の構造解析2017

    • Author(s)
      亀田恭男, 天羽優子, 臼杵毅, 渡辺日香里, 梅林泰宏, 上野和英, 関志朗, 都築誠二, 獨古薫, 渡邉正義
    • Organizer
      第40回溶液化学シンポジウム
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  • [Presentation] N-アルキルイミダゾール‐アルキルカルボン酸系擬プロトン性イオン液体の特異的プロトン伝導機構2017

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      渡辺日香里, 荒井奈々, 野崎永莉香, 梅林泰宏
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      2017年電気化学秋季大会
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  • [Presentation] 不定比リチウム-グライム錯体系溶媒和イオン液体中のLi局所構造と液体構造2017

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      荒井 奈々, 渡辺日香里, 関志朗, 野崎 永莉香, 上野 和英, 獨古 薫, 渡邉 正義, 亀田恭男, 梅林 泰宏
    • Organizer
      2017年電気化学秋季大会
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  • [Presentation] Water-in-salt’リチウム電池電解液中のリチウムイオン局所構造と液体構造2017

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      野崎永莉香, 渡辺日香里, 上野和英, 藤井健太, 荒井 奈々, 関志朗, 獨古薫, 渡邉 正義, 亀田恭男, 梅林 泰宏
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      2017年電気化学秋季大会
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  • [Presentation] 液体構造からみたN-アルキルイミダゾールからなる酢酸系擬プロトン性イオン液体の特異的プロトン伝導機構2017

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      渡辺日香里, 荒井奈々, 野崎永莉香, 亀田恭男, 梅林泰宏
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  • [Presentation] ハイドロフルオロエーテル希釈リチウム-グライム錯体系溶媒和イオン液体中のリチウムイオンのスペシエーションと局所構造2017

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      渡辺日香里, 齊藤 蒼思, 上野 和英, 万代 俊彦, 関志朗, 都築 誠二, 亀田 恭男, 獨古 薫, 渡邉 正義, 梅林 泰宏
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  • [Presentation] X線全散乱実験およびMDシミュレーションによる不定比リチウム錯体系溶媒和イオン液体の構造に関する研究2017

    • Author(s)
      荒井奈々, 渡辺日香里, 関志朗, 都築誠二, 野崎永莉香, 上野和英, 獨古薫, 渡邉正義, 亀田恭男, 梅林泰宏
    • Organizer
      第31回新潟地区部会研究発表会
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] 水を溶媒とするリチウム電池電解液中のリチウムイオン局所構造と液体構造2017

    • Author(s)
      野崎永莉香, 渡辺日香里, 上野和英, 藤井健太, 荒井 奈々, 関志朗, 獨古薫, 渡邉 正義, 亀田恭男, 梅林 泰宏
    • Organizer
      第31回新潟地区部会研究発表会
    • Related Report
      2017 Annual Research Report

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Published: 2017-05-25   Modified: 2024-03-26  

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