ワイドバンドギャップと高発光量を有した新規パイロシリケート単結晶の開発・特性評価

• Project/Area Number: 17J03074
• Research Category: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 国内
• Research Field: Inorganic materials/Physical properties
• Research Institution: Tohoku University
• Principal Investigator: 堀合 毅彦 東北大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)
• Project Period (FY): 2017-04-26 – 2020-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2019)
• Budget Amount: ¥2,800,000 (Direct Cost: ¥2,800,000); Fiscal Year 2019: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000); Fiscal Year 2018: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000); Fiscal Year 2017: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
• Keywords: シンチレータ / 焼結体 / パイロシリケート / 温度特性 / 単結晶

Outline of Annual Research Achievements

200℃程度でも高い発光量を有する新規パイロシリケート型シンチレータ結晶（RE2Si2O7, RE = 希土類イオン）の開発およびワイドバンドギャップと高発光量の関係の解明に向けた複合希土類パイロシリケート型シンチレータ単結晶の開発として、発光中心としてCeを添加したRE2Si2O7焼結体（Ce:RE2Si2O7）を作製し、結晶構造と発光特性の関係を評価した。
固相反応法を用いて合成したCe:RE2Si2O7焼結体の粉末X線回折測定の結果からREの平均イオン半径が大きくなるにつれて、結晶系（空間群）が単斜晶系（C2/m）、直方晶系（Pna21）、単斜晶系（P21/c）の順に変化していくことが確認できた。結晶構造解析の結果から、RE-O平均結合長さとREの平均イオン半径には強い正の相関がある一方で、希土類サイトの結晶場の対称性（電荷の偏り）とREの平均イオン半径にも正の相関があることが明らかになった。
フォトルミネッセンス励起・発光スペクトル測定により発光特性を評価したところ、単斜晶系（C2/m）の試料はREの平均イオン半径が大きくなると発光波長は長波長にシフトし、直方晶系（Pna21）および単斜晶系（P21/c）の試料は短波長にシフトした。これより、単斜晶系（C2/m）においては結晶場の対称性（電荷の偏り）による影響、斜方晶系（Pna21）および単斜晶系（P21/c）においては結晶場の強さによる影響が大きいことがわかった。量子収率の温度特性評価を行った結果、発光波長が短波長になるほど温度消光が抑制される傾向がみられ、Ce:RE2Si2O7の温度消光は熱緩和による影響が大きいことがわかった。採用第二年度に作製したCe添加(LaxGd0.985-x)2Si2O7 (x = 0.25, 0.30, 0.35, 0.40, 0.45)についても焼結体試料でみられた傾向と一致した。

Research Progress Status

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Luminescence and Scintillation Properties of Mg2+-codoped Lu0.6Gd2.4Al2Ga3O12:Ce Single Crystal (2020)
  • Author(s): Chewpraditkul Warut、Pattanaboonmee Nakarin、Sakthong Ongsa、Chewpraditkul Weerapong、Yoshino Masao、Horiai Takahito、Yoshikawa Akira、Gushchina Luidmila、Kamada Kei、Kurosawa Shunsuke、Drozdowski Winicjusz、Witkowski Marcin E.、Szczesniak Tomasz、Moszynski Marek、Nikl Martin
  • Journal Title: IEEE Transactions on Nuclear Science Volume: - Issue: 6 Pages: 1-1
  • DOI: 10.1109/tns.2020.2984518
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Relationship Between Li/Ce Concentration and the Luminescence Properties of Codoped Gd3(Ga, Al)5O12:Ce (2019)
  • Author(s): Yoshino Masao、Bartosiewicz Karol、Horiai Takahiko、Kamada Kei、Yamaji Akihiro、Shoji Yasuhiro、Yokota Yuui、Kurosawa Shunsuke、Ohashi Yuji、Sato Hiroki、Toyoda Satoshi、Kucerkova Romana、Jary Vitezslav、Nikl Martin、Yoshikawa Akira
  • Journal Title: physica status solidi (b) Volume: - Issue: 8 Pages: 1900504-1900504
  • DOI: 10.1002/pssb.201900504
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Scintillation properties of Y-Admixed Gd2Si2O7 scintillator (2019)
  • Author(s): S. Kurosawa, T. Shishido, T. Sugawara, K. Yubuta, T. Horiai, V. Jary, A. Yamaji, M. Yoshino, Y. Yokota, Y. Shoji, K. Kamada, A. Yoshikawa, J. Pejchal, M. Nikl
  • Journal Title: Radiation Measurements Volume: 126 Pages: 106123-106123
  • DOI: 10.1016/j.radmeas.2019.106123
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Al-doping effects on mechanical, optical and scintillation properties of Ce:(La,Gd)2Si2O7 single crystals (2019)
  • Author(s): Takasugi Tatsuki、Yokota Yuui、Horiai Takahiko、Yoshino Masao、Yamaji Akihiro、Ohashi Yuji、Kurosawa Shunsuke、Kamada Kei、Babin Vladimir、Nikl Martin、Yoshikawa Akira
  • Journal Title: Optical Materials Volume: 87 Pages: 11-15
  • DOI: 10.1016/j.optmat.2018.07.067
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Crystal structure of Ce-doped (La,Gd) 2 Si 2 O 7 grown by the Czochralski process (2018)
  • Author(s): Murakami Rikito、Kurosawa Shunsuke、Yamane Hisanori、Horiai Takahiko、Shoji Yasuhiro、Yokota Yuui、Yamaji Akihiro、Ohashi Yuji、Kamada Kei、Yoshikawa Akira
  • Journal Title: J. Alloys Compd. Volume: 748 Pages: 404-404
  • DOI: 10.1016/j.jallcom.2018.02.286
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Comprehensive study on Ce-doped (Gd, La)2Si2O7 scintillator (2018)
  • Author(s): Shunsuke Kurosawa, Takahiko Horiai, Rikito Murakami, Yasuhiro Shoji, Pejchal Jan, Akihiro Yamaji, Shohei Kodama, Yuji Ohashi, Yuui Yokota, Kei Kamada, Akira Yoshikawa, Akimasa Ohnishi, Mamoru Kitaura
  • Journal Title: IEEE Transactions on Nuclear Science Volume: 65 Issue: 8 Pages: 2136-2139
  • DOI: 10.1109/tns.2018.2841917
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Crystal growth and temperature dependence of light output of Ce-doped (Gd, La, Y) 2 Si 2 O 7 single crystals (2018)
  • Author(s): Horiai Takahiko、Kurosawa Shunsuke、Murakami Rikito、Shoji Yasuhiro、Pejchal Jan、Yamaji Akihiro、Ohashi Yuji、Kamada Kei、Yokota Yuui、Ishizu Tomohiro、Ohishi Yasuo、Nakaya Taisuke、Yoshikawa Akira
  • Journal Title: Journal of Crystal Growth Volume: 486 Pages: 173-177
  • DOI: 10.1016/j.jcrysgro.2018.01.016
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Presentation] Ce添加複合希土類パイロシリケート単結晶の結晶構造と発光特性の関係 (2020)
  • Author(s): 堀合毅彦、黒澤俊介、庄子育宏、吉野将生、山路晃広、豊田智史、佐藤浩樹、大橋雄二、鎌田圭、横田有為、吉川 彰
  • Organizer: 日本結晶成長学会新技術・新材料分科会第1回研究会
• [Presentation] Crystal growth and optical properties of a Ce2Si2O7 single crystal (2019)
  • Author(s): Takahiko Horiai, Shunsuke Kurosawa, Rikito Murakami, Yasuhiro Shoji, Jan Pejchal, Masao Yoshino, Akihiro Yamaji, Hiroki Sato, Yuji Ohashi, Kei Kamada, Yuui Yokota, Akira Yoshikawa
  • Organizer: 19th International Conference on Crystal Growth and Epitaxy
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Ce3+賦活希土類パイロシリケート結晶の光学特性および発光強度の温度特性の評価 (2019)
  • Author(s): 堀合毅彦、黒澤俊介、庄子育宏、吉野将生、山路晃広、大橋雄二、鎌田圭、横田有為、吉川 彰
  • Organizer: 日本セラミックス協会2019年年会
• [Presentation] イットリウム置換Ce:(Gd, La)2Si2O7シンチレータ単結晶の育成と高温域発光温度特性の評価 (2018)
  • Author(s): 堀合毅彦、黒澤俊介、村上力輝斗、庄子育宏、吉野将生、山路晃広、大橋雄二、鎌田圭、横田有為、吉川彰、石津智洋、大石保生、中谷太亮、大西彰正、北浦守、V. Babin、M. Nikl
  • Organizer: 日本セラミックス協会第31回秋季シンポジウム
• [Presentation] パイロシリケート型シンチレータ結晶のY置換効果とその発光特性 (2018)
  • Author(s): 堀合 毅彦，黒澤 俊介，村上 力輝斗，庄子 育宏，吉野 将生，山路 晃広，大橋 雄二， 鎌田 圭，横田 有為，石津 智洋，大石 保生，中谷 太亮，吉川 彰
  • Organizer: 第65回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] 1インチ(Ce, Gd, La, Y)2Si2O7結晶の単結晶育成およびその発光特性 (2017)
  • Author(s): 堀合 毅彦，黒澤 俊介，村上 力輝斗，庄子 育宏，山路 晃広，大橋 雄二， 鎌田 圭，横田 有為，石津 智洋，大石 保生，中谷 太亮，吉川 彰
  • Organizer: 第78回応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] Crystal growth and temperature dependence of light output of Ce-doped (Gd, La, Y)2Si2O7 single crystals (2017)
  • Author(s): Takahiko Horiai, Shunsuke Kurosawa, Rikito Murakami, Yasuhiro Shoji, Jan Pejchal, Akihiro Yamaji, Yuji Ohashi, Kei Kamada, Yuui Yokota, Tomohiro Ishizu, Yasuo Ohishi, Taisuke Nakaya and Akira Yoshikawa
  • Organizer: 21st American Conference on Crystal Growth and Epitaxy
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Luminescent and Scintillation Properties of Ti codoped Ce-doped (Gd,La)2Si2O7 Scintillator (2017)
  • Author(s): Takahiko Horiai, Shunsuke Kurosawa, Rikito Murakami, Yasuhiro Shoji, Jan Pejchal, Akihiro Yamaji, Yuji Ohashi, Kei Kamada, Yuui Yokota and Akira Yoshikawa
  • Organizer: 18th International Conference on Luminescence
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] The effect of bandgap energy and electron trap of Ce-doped Y-admixed lanthanum gadolinium pyrosilicate scintillator (2017)
  • Author(s): Takahiko Horiai, Shunsuke Kurosawa, Rikito Murakami, Yasuhiro Shoji, Jan Pejchal, Akihiro Yamaji, Yuji Ohashi, Kei Kamada, Yuui Yokota, Tomohiro Ishizu, Yasuo Ohishi, Taisuke Nakaya and Akira Yoshikawa
  • Organizer: 14th International Conference on Scintillating Materials and their Applications
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Optical and scintillation properties of Ge-codoped Ce-doped (Gd,La)2Si2O7 scintillator (2017)
  • Author(s): Takahiko Horiai, Shunsuke Kurosawa, Rikito Murakami, Yasuhiro Shoji, Jan Pejchal, Akihiro Yamaji, Yuji Ohashi, Kei Kamada, Yuui Yokota, Tomohiro Ishizu, Yasuo Ohishi, Taisuke Nakaya and Akira Yoshikawa
  • Organizer: 7th International Workshop on Photoluminescence in Rare-Earths
  • Int'l Joint Research