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多元機能を有する金属-金属酸化物複合クラスター触媒の開発

Research Project

Project/Area Number 17J07179
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Physical chemistry
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

林 峻  東京大学, 大学院理学系研究科, 特別研究員(DC2)

Project Period (FY) 2017-04-26 – 2019-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2018)
Budget Amount *help
¥1,900,000 (Direct Cost: ¥1,900,000)
Fiscal Year 2018: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2017: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Keywords金属クラスター / 金属酸化物クラスター / 触媒 / 水素化反応
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、バルク構造と比べて特異的な触媒作用を示す触媒材料として知られる金属クラスターおよび酸化物クラスターを組み合わせ、従来の金属ナノ粒子触媒ではみられない特異な反応性を示す金属-金属酸化物複合クラスター触媒を創製することを目標としている。はじめに、最適な金属クラスターおよび酸化物クラスターの構成元素種を探索した。昨年度までに、担持金属クラスター触媒の構成元素として、RhおよびMo酸化物が最適であることを発見した。特に、水素化反応においてRhに解離吸着した水素が、Moを部分的に還元することが重要であることを明らかにしている。この結果に基づき、本年度では、RhおよびMo酸化物からなる複合クラスター触媒の開発を行った。
複合クラスター触媒の調製は、有機配位子によって保護されたRhとMo酸化物の複合クラスターを、担体に担持後焼成することで行った。この触媒は、予めRhとMoが複合化しているため、水素雰囲気下でMoの還元が効率よく進行することが期待される。前駆体としてRhとMoから構成される複合クラスターに着目し、担体に担持後焼成することで複合クラスター触媒の調製を行った。焼成雰囲気として大気下、真空下または水素雰囲気下で触媒の調製を行ったところ、真空下での焼成で得られた触媒のみが水素化反応において高い活性を示した。Rh K殻XANES測定によると、真空下で焼成した触媒はRhの酸化数が0価近くまで還元されていることがわかった。一方、他の焼成条件で得られた触媒では、Rhの酸化数が前駆体から変わらず1価であった。従って、真空下で焼成した触媒の水素化反応における高い活性は、Rhの低い酸化数に由来すると考えている。

Research Progress Status

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2018 Annual Research Report
  • 2017 Annual Research Report
  • Research Products

    (9 results)

All 2018 2017

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (7 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results)

  • [Journal Article] Superior Base Catalysis of Group 5 Hexametalates [M6O19]8? (M = Ta, Nb) over Group 6 Hexametalates [M6O19]2? (M = Mo, W)2018

    • Author(s)
      Hayashi Shun、Sasaki Naoto、Yamazoe Seiji、Tsukuda Tatsuya
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 122 Issue: 51 Pages: 29398-29404

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.8b10400

    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Doping a Single Palladium Atom into Gold Superatoms Stabilized by PVP: Emergence of Hydrogenation Catalysis2017

    • Author(s)
      Hayashi Shun、Ishida Ryo、Hasegawa Shingo、Yamazoe Seiji、Tsukuda Tatsuya
    • Journal Title

      Topics in Catalysis

      Volume: 61 Issue: 1-2 Pages: 136-141

    • DOI

      10.1007/s11244-017-0876-z

    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Base Catalytic Application of [Nb10O28]6- to CO2 Fixation to Epoxide: A Kinetic and Theoretical Study2018

    • Author(s)
      Shun Hayashi, Seiji Yamazoe, Kiichirou Koyasu, Tatsuya Tsukuda
    • Organizer
      Asian Symposium on Nanoscience and Nanotechnology 2018
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Base catalytic application of [Nb10O28]6- to CO2 fixation: A kinetic and theoretical study2018

    • Author(s)
      Shun Hayashi, Seiji Yamazoe, Kiichirou Koyasu, Tatsuya Tsukuda
    • Organizer
      The 8th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] PVP保護RhクラスターとMo酸化物クラスターによる相乗的な水素化触媒作用2018

    • Author(s)
      林 峻, 山添 誠司, 佃 達哉
    • Organizer
      第122回触媒討論会
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] CO2 Fixation to Epoxide Catalyzed by Decaniobate Cluster [Nb10O28]6-: A Kinetic and Theoretical Study2018

    • Author(s)
      Shun Hayashi, Seiji Yamazoe, Kiichirou Koyasu and Tatsuya Tsukuda
    • Organizer
      The 98th CSJ Annual Meeting
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] 多価アニオン金属酸化物クラスターの塩基触媒作用2018

    • Author(s)
      林峻, 佐々木直人, 山添誠司, 佃達哉
    • Organizer
      第121回触媒討論会
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] Base Catalytic Activity of Decaniobate Cluster [Nb10O28]6-2017

    • Author(s)
      Shun Hayashi, Seiji Yamazoe, Kiichirou Koyasu and Tatsuya Tsukuda
    • Organizer
      8th International Symposium on Acid-Base Catalysis
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] パラジウム1原子ドープによるPVP保護金クラスターの水素化触媒作用の向上2017

    • Author(s)
      林峻, 石田暸, 山添誠司, 佃達哉
    • Organizer
      第120回触媒討論会
    • Related Report
      2017 Annual Research Report

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Published: 2017-05-25   Modified: 2024-03-26  

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