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2価金属含有ゼオライトの有機構造規定剤フリー合成と多価イオン導入による触媒応用

Research Project

Project/Area Number 17J08106
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Catalyst/Resource chemical process
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

小池 夏萌  東京大学, 工学系研究科, 特別研究員(DC2)

Project Period (FY) 2017-04-26 – 2019-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2017)
Budget Amount *help
¥1,900,000 (Direct Cost: ¥1,900,000)
Fiscal Year 2017: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Keywordsジンコシリケート / ジンコアルミノシリケート / ゼオライト / 共沈手法 / 有機物無添加
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、多価カチオン交換型ゼオライトとして触媒や吸着剤等の応用が期待されるZn(II)含有ゼオライトに関して、種々の条件で合成手法を開発し、また、ルイス酸性やイオン交換特性など特徴的な性質を明らかにすることを目的とした。
Zn塩とAl塩の混合水溶液とSi源水溶液を用い共沈手法を行うことでZn及びAlが予めシリカネットワークに分散されたジンコアルミノシリケートゲルが得られ、それを用いることで酸化亜鉛などの生成を防ぎ有機物無添加でジンコアルミノシリケートゼオライトの合成が可能であることが示された。従来のゼオライト合成においてZnのゼオライト骨格への導入が困難である一因は、水熱合成中の反応性の違いによりZn種がシリカ骨格に導入されにくく酸化亜鉛などを形成しやすいことであり、複合ゲルを用いることで酸化亜鉛などの生成を抑えて有機物無添加合成が可能になったと考えられる。Zn導入によるルイス酸性やイオン交換能の増大、また配位環境の異なるZn状態の存在が示唆された。
さらに、液相におけるZn種の状態に着目することでCHA型構造を有する新たなジンコシリケートゼオライトの合成が可能となったことを示した。水熱合成前にZnとシリケートの均一状態を調製することがZnのゼオライト骨格導入に重要であるという知見を踏まえ、液相中の亜鉛の状態に着目して同様の複合状態を実現することを目指した。高塩基性溶液中でZn種を完全に溶解させた後、フュームドシリカの分散液と混合する手法でZn種とシリカの高い均一性が実現され、それを原料とすることで単相のジンコシリケートCHA型ゼオライトが得られた。ジンコシリケートCHA型ゼオライトは、従来のアルミノシリケートCHA型ゼオライトに比較し優れた2価カチオン交換特性を示した。
これらの結果の一部はすでに2本の学術論文として出版済みであり、さらに2本を投稿済みである。

Research Progress Status

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

Report

(1 results)
  • 2017 Annual Research Report
  • Research Products

    (5 results)

All 2018 2017

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (3 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results)

  • [Journal Article] Organic-free synthesis of zincoaluminosilicate zeolites from homogeneous gels prepared by a co-precipitation method2017

    • Author(s)
      Koike Natsume、Chaikittisilp Watcharop、Iyoki Kenta、Yanaba Yutaka、Yoshikawa Takeshi、Elangovan Shanmugam Palani、Itabashi Keiji、Okubo Tatsuya
    • Journal Title

      Dalton Transactions

      Volume: 46 Issue: 33 Pages: 10837-10846

    • DOI

      10.1039/c7dt02001e

    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Seed-directed Synthesis of CON-type Zeolite Using Tetraethylammonium Hydroxide as a Simple Organic Structure-directing Agent2017

    • Author(s)
      Sibel Sogukkanli, Kenta Iyoki, Shanmugam P. Elangovan, Keiji Itabashi, Tatsuya Okubo
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 46 Issue: 4 Pages: 1419-1421

    • DOI

      10.1002/chem.201705277

    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 新規ジンコシリケートCHA 型ゼオライトの合成とその2価イオン交換能2018

    • Author(s)
      小池夏萌, , 伊與木健太, Keoh S. H., Chaikittisilp W., 大久保達也
    • Organizer
      化学工学会 第83回年会
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] Synthesis of various zinco(alumino)silicate zeolites by focusing on preparation methods of raw materials2017

    • Author(s)
      Natsume Koike, Watcharop Chaikittisilp, Kenta Iyoki, Shanmugam P. Elangovan, Keiji Itabashi and Tatsuya Okubo
    • Organizer
      Gordon Research Conferences - Nanoporous Materials and Their Applications
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 原料調製手法を工夫した種々の亜鉛含有ゼオライト合成2017

    • Author(s)
      小池夏萌, Chaikittisilp W., 伊與木健太, Elangovan S. P., 板橋慶治, 大久保達也
    • Organizer
      化学工学会第49回秋季大会
    • Related Report
      2017 Annual Research Report

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Published: 2017-05-25   Modified: 2024-03-26  

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