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光触媒と合金触媒を正負極とした二酸化炭素の光電気化学還元システムの構築

Research Project

Project/Area Number 17J08863
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Catalyst/Resource chemical process
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

吉川 聡一  京都大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2017-04-26 – 2020-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2019)
Budget Amount *help
¥2,800,000 (Direct Cost: ¥2,800,000)
Fiscal Year 2019: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2018: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2017: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Keywords二酸化炭素の電気化学還元 / 銀カソード / オゾン酸化処理 / 光アノード / 酸化ガリウム / 合金触媒 / 孤立白金種 / 赤外分光法
Outline of Annual Research Achievements

本研究課題の通り,『高効率な光電変換特性を示す光アノード電極』,及び『低い印加電圧でCO2をCOへと還元するカソード電極』を組み合わせたCO2の光電気化学システムの構築を目指している.昨年度までに,(1)酸化ガリウム光電極の表面を希土類種で表面修飾すると,光照射に伴うアノード光電流が増大すること,(2)O3雰囲気下で改質したAgカソードが,競合するH2の生成を抑制し,高いCO生成へのファラデー効率を達成することを見出した.一方で,Agカソード上でのCO2の電気化学還元のオンセット電位は-1.2 V vs. Ag/AgCl (pH = 6.8, 以下も同様)程度であり、Ga2O3系電極の伝導帯準位(-1.1 V vs. Ag/AgCl)では,十分なCO生成へのファラデー効率が得られない.採用第三年度は,CO2の電気化学還元に活性を示すAg電極の更なる過電圧の低減を志向し,O3改質したAgカソードのCO生成活性の制御因子の解明に取り組んだ.
Agカソードの改質は,O3雰囲気に暴露したのち,NaHCO3水溶液中で還元処理することで行った.O3雰囲気に暴露したAgカソードの表面には,AgOに由来する回折パターンを示す粉末が形成された.還元後にはこの粉末は消失しており,電極の微小角入射X線回折パターンから,0価のAgへと還元され電極表面に析出したことを明らかにした.一方で,微小角入射X線回折ピークの強度から,改質処理の前後で表面に露出する面が異なっていることが示唆された.Cl-存在下で測定したサイクリックボルタモグラムから,未処理のAgカソードの表面は主として(111)面で構成されるのに対し,表面改質により(111)面に比べて配位不飽和な面が露出していることを明らかにした.以上から,電極表面の露出面を制御し,配位不飽和なAg種を設計できれば,低過電圧域におけるCO生成へのファラデー効率の向上を達成できると考えられる.

Research Progress Status

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(3 results)
  • 2019 Annual Research Report
  • 2018 Annual Research Report
  • 2017 Annual Research Report
  • Research Products

    (23 results)

All 2020 2019 2018 2017

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 1 results) Presentation (19 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results)

  • [Journal Article] Photoelectrochemical investigation of the role of surface-modified Yb species in the photocatalytic conversion of CO2 by H2O over Ga2O3 photocatalysts2020

    • Author(s)
      Kikkawa Soichi、Nakatani Yuto、Teramura Kentaro、Asakura Hiroyuki、Hosokawa Saburo、Tanaka Tsunehiro
    • Journal Title

      Catalysis Today

      Volume: - Pages: 18-26

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2020.02.016

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Imparting CO2 reduction selectivity to ZnGa2O4 photocatalysts by crystallization from hetero nano assembly of amorphous-like metal hydroxides2020

    • Author(s)
      Takemoto Masanori、Tokudome Yasuaki、Kikkawa Soichi、Teramura Kentaro、Tanaka Tsunehiro、Okada Kenji、Murata Hidenobu、Nakahira Atsushi、Takahashi Masahide
    • Journal Title

      RSC Advances

      Volume: 10 Issue: 14 Pages: 8066-8073

    • DOI

      10.1039/d0ra00710b

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Isolated Platinum Atoms in Ni/γ-Al2O3 for Selective Hydrogenation of CO2 toward CH42019

    • Author(s)
      Kikkawa Soichi、Teramura Kentaro、Asakura Hiroyuki、Hosokawa Saburo、Tanaka Tsunehiro
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 123 Issue: 38 Pages: 23446-23454

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.9b03432

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Development of Rh-Doped Ga2O3 Photocatalysts for Reduction of CO2 by H2O as an Electron Donor at a More than 300 nm Wavelength2018

    • Author(s)
      Kikkawa, Soichi; Teramura, Kentaro; Asakura, Hiroyuki; Hosokawa, Saburo; Tanaka, Tsunehiro
    • Journal Title

      Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 122 Issue: 37 Pages: 21132-21139

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.8b04956

    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Enhancement of CO evolution by Yb modification technique of Ga2O3 for the photocatalytic conversion of CO2 by H2O2019

    • Author(s)
      Kikkawa Soichi、Nakatani Yuto、Teramura Kentaro、Asakura Hiroyuki、Hosokawa Saburo、Tanaka Tsunehiro
    • Organizer
      The 17th Korea-Japan Symposium on Catalysis
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] CO2の水素化に異なる生成物選択性を示す担持Pt触媒のOperando XAS-DRIFTS観察2019

    • Author(s)
      吉川聡一,寺村謙太郎,朝倉博行,細川三郎,田中庸裕
    • Organizer
      第22回 XAFS討論会
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] CO2の水素化に異なる生成物選択性を示す担持Pt触媒のOperando XAS-DRIFTS計測2019

    • Author(s)
      吉川聡一,寺村謙太郎,朝倉博行,細川三郎,田中庸裕
    • Organizer
      第124回 触媒討論会
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] Niに配位された孤立Pt種上での高選択的なCO2メタン化2019

    • Author(s)
      吉川聡一,寺村謙太郎,朝倉博行,細川三郎,田中庸裕
    • Organizer
      第125回 触媒討論会
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] CO2の光還元に活性を示すYb修飾Ga2O3光触媒の光電気化学特性2018

    • Author(s)
      吉川聡一,中谷優斗,寺村謙太郎,朝倉博行,細川三郎,田中庸裕
    • Organizer
      第37回 光がかかわる触媒化学シンポジウム
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] High catalytic activity of isolated Pt atoms of Ni-Pt alloy for CO2 hydrogenation2018

    • Author(s)
      Kikkawa, Soichi; Teramura, Kentaro; Asakura, Hiroyuki; Hosokawa, Saburo; Tanaka, Tsunehiro
    • Organizer
      The 8th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Niに囲まれた孤立Pt種上でのCO2の水素化2018

    • Author(s)
      吉川聡一,寺村謙太郎,朝倉博行,細川三郎,田中庸裕
    • Organizer
      第122回 触媒討論会
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] CO2 hydrogenation over isolated Pt atoms of Ni-Pt alloy2018

    • Author(s)
      Kikkawa, Soichi; Teramura, Kentaro; Asakura, Hiroyuki; Hosokawa, Saburo; Tanaka, Tsunehiro
    • Organizer
      Osaka-kansai International Symposium on Catalysis
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] O3前処理AgカソードによるCO2の電気化学還元2018

    • Author(s)
      石田真淳,吉川聡一,寺村謙太郎,朝倉博行,細川三郎,田中庸裕
    • Organizer
      電気化学会第86回大会
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] CO2 hydrogenation over isolated Pt atoms surrounded by Ni atoms in Ni-Pt alloy catalyst2018

    • Author(s)
      Kikkawa, Soichi; Teramura, Kentaro; Asakura, Hiroyuki; Hosokawa, Saburo; Tanaka, Tsunehiro
    • Organizer
      日本化学会 第99春季年会
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] Enhancement of CO evolution by Yb modification technique of Ga2O3 for the photocatalytic conversion of CO2 by H2O2018

    • Author(s)
      Kikkawa, Soichi; Nakatani, Yuto; Teramura, Kentaro; Asakura, Hiroyuki; Hosokawa, Saburo; Tanaka, Tsunehiro
    • Organizer
      The 17th Korea-Japan Symposium on Catalysis
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 微量Pt添加Ni-Pt合金を用いたCO2の水素化2017

    • Author(s)
      ○吉川聡一, 寺村謙太郎, 朝倉博行, 細川三郎, 田中庸裕
    • Organizer
      第60回年会(第66回研究発表会)・第22回JPIJSポスターセッション
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] Rhを置換固溶したGa2O3上でのH2Oを電子源とするCO2の光還元2017

    • Author(s)
      ○吉川聡一, 寺村謙太郎, 朝倉博行, 細川三郎, 田中庸裕
    • Organizer
      第36回光がかかわる触媒化学シンポジウム
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] 微量Ptを添加したアルミナ担持Ni合金触媒の表面構造と反応活性2017

    • Author(s)
      ○吉川聡一, 寺村謙太郎, 朝倉博行, 細川三郎, 田中庸裕
    • Organizer
      第38回触媒学会若手会「夏の研修会」
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] 微量Ptを添加したアルミナ担持Ni合金触媒の表面構造及び反応活性2017

    • Author(s)
      ○吉川聡一, 寺村謙太郎, 朝倉博行, 細川三郎, 田中庸裕
    • Organizer
      第120回 触媒討論会
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] CO2の光還元に活性を示す表面修飾Ga2O3光触媒の光電気化学特性2017

    • Author(s)
      ○吉川聡一, 中谷優斗,寺村謙太郎, 朝倉博行, 細川三郎, 田中庸裕
    • Organizer
      電気化学会第85回大会
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] 異種元素に囲まれた孤立Pt種の反応性の検討2017

    • Author(s)
      ○吉川聡一, 寺村謙太郎, 朝倉博行, 細川三郎, 田中庸裕
    • Organizer
      第121回 触媒討論会
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] Photocatalytic conversion of CO2 by H2O as an electron donor over Rh-doped Ga2O3 photocatalysts2017

    • Author(s)
      ○ KIKKAWA Soichi, TERAMURA Kentaro, ASAKURA Hiroyuki, HOSOKAWA Saburo, TANAKA Tsunehiro
    • Organizer
      13th European Congress on Catalysis (EUROPACAT 2017)
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Photocatalytic conversion of carbon dioxide by water as an electron donor over Rh3+-substituted gallium oxide photocatalyst2017

    • Author(s)
      ○ KIKKAWA Soichi, TERAMURA Kentaro, ASAKURA Hiroyuki, HOSOKAWA Saburo, TANAKA Tsunehiro
    • Organizer
      2017 MRS Fall Meeting & Exhibit
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2017-05-25   Modified: 2024-03-26  

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