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二酸化炭素循環のための光触媒的メタン改質

Research Project

Project/Area Number 17J08969
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Inorganic industrial materials
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

庄司 州作  東京工業大学, 物質理工学院, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2017-04-26 – 2020-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2019)
Budget Amount *help
¥2,500,000 (Direct Cost: ¥2,500,000)
Fiscal Year 2019: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Fiscal Year 2018: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Fiscal Year 2017: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Keywordsin-situ ESR / 格子酸素 / 光触媒 / ナノ相分離触媒 / 同位体分析 / 長期耐久性 / 光駆動ドライリフォーミング / 根留触媒 / ナノ相分離材料 / 電子スピン共鳴 / ドライリフォーミング / 熱触媒 / オペランド分析 / オペランド分光 / 半導体 / 助触媒
Outline of Annual Research Achievements

本年度は、新規に開発した光触媒的ドライリフォーミングの高活性化及びメカニズムの解析を行った。まず反応ガスの組成を変化させながら生成物を質量分析することで、反応媒介物質(メディエーター)に関する知見を得た。結果、触媒内の酸素、とりわけ格子酸素が反応に関与していることが示唆された。このため、同位体を用いて格子酸素が反応に関与しているかどうかを検証した。まず、チタン酸ストロンチウムの格子酸素を16Oから18Oへと置換した。続いて、メタンと二酸化炭素を系に流し、生成物を質量分析したところ、C18Oの生成が確認された。このことより、格子酸素が反応へ寄与していることが実証された。従来の光触媒系では、反応のメディエーターは液相中のプロトンか酸素ラジカル種であった。本研究では、格子酸素をメディエーターとした光触媒反応系の初の実証となる。本研究は、Nature Catalysis誌に報告した。
次に、初年度に作製したナノ相分離触媒と、格子酸素の利用という観点を合わせたナノ相分離光触媒の開発を行った。本研究ではセリウムとロジウムを元素として選択し、これらの金属間化合物を雰囲気処理することにより金属ロジウムと光半導体である酸化セリウムがナノ相分離構造となった触媒を作製した。この結果、光照射下で63%を超えるメタン・二酸化炭素転換率を達成した。また、生成物の比も量論比通りであり、副反応のない理想的な反応が進行した。さらに、本触媒を反応条件下で耐久実験を行ったところ100時間以上にわたり安定した活性を示し、ターンオーバー数は13000となった。
さらに、酸化セリウムはバンドギャップが約2.7eVであり可視光を吸収することができる。よって、カットオフフィルターを用いて可視光を照射したところ量論比通りの生成物を確認した。これにより、本研究の最終目標である可視光によるドライリフォーミング系の確立が成った。

Research Progress Status

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(3 results)
  • 2019 Annual Research Report
  • 2018 Annual Research Report
  • 2017 Annual Research Report
  • Research Products

    (22 results)

All 2020 2019 2018 2017 Other

All Journal Article (6 results) (of which Peer Reviewed: 5 results) Presentation (12 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results) Remarks (3 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Journal Article] Photocatalytic uphill conversion of natural gas beyond the limitation of thermal reaction systems2020

    • Author(s)
      Shoji Shusaku、Peng Xiaobo、Yamaguchi Akira、Watanabe Ryo、Fukuhara Choji、Cho Yohei、Yamamoto Tomokazu、Matsumura Syo、Yu Min-Wen、Ishii Satoshi、Fujita Takeshi、Abe Hideki、Miyauchi Masahiro
    • Journal Title

      Nature Catalysis

      Volume: 3 Issue: 2 Pages: 148-153

    • DOI

      10.1038/s41929-019-0419-z

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Visible-light-driven dry reforming of methane using a semiconductor-supported catalyst2020

    • Author(s)
      Cho Yohei, Shoji Shusaku, Yamaguchi Akira, Hoshina Takuya, Fujita Takeshi, Abe Hideki, Miyauchi Masahiro
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 56 Issue: 33 Pages: 4611-4614

    • DOI

      10.1039/d0cc00729c

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Mesoporous Rh Emerging from Nanophase‐separated Rh‐Y Alloy2019

    • Author(s)
      Najib Abdillah Sani Bin Mohd、Peng Xiaobo、Hashimoto Ayako、Shoji Shusaku、Iida Takayuki、Bai Yunxing、Abe Hideki
    • Journal Title

      Chemistry An Asian Journal

      Volume: 14 Issue: 16 Pages: 2802-2805

    • DOI

      10.1002/asia.201900542

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Journal Article] Topologically immobilized catalysis centre for long-term stable carbon dioxide reforming of methane2019

    • Author(s)
      Shoji Shusaku、Peng Xiaobo、Imai Tsubasa、Murphin Kumar Paskalis Sahaya、Higuchi Kimitaka、Yamamoto Yuta、Tokunaga Tomoharu、Arai Shigeo、Ueda Shigenori、Hashimoto Ayako、Tsubaki Noritatsu、Miyauchi Masahiro、Fujita Takeshi、Abe Hideki
    • Journal Title

      Chemical Science

      Volume: 10 Issue: 13 Pages: 3701-3705

    • DOI

      10.1039/c8sc04965c

    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photo-assisted Dry Reforming of Methane over Strontium Titanate2018

    • Author(s)
      Wibowo Singgih、Yamaguchi Akira、Shoji Shusaku、Fujita Takeshi、Abe Hideki、Miyauchi Masahiro
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 47 Issue: 7 Pages: 935-937

    • DOI

      10.1246/cl.180347

    • NAID

      130007402755

    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Strontium Titanate Based Artificial Leaf Loaded with Reduction and Oxidation Cocatalysts for Selective CO2 Reduction Using Water as an Electron Donor2017

    • Author(s)
      Shoji Shusaku、Yamaguchi Akira、Sakai Etsuo、Miyauchi Masahiro
    • Journal Title

      ACS Appl. Mater. Interfaces

      Volume: 9 Issue: 24 Pages: 20613-20619

    • DOI

      10.1021/acsami.7b05197

    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Photocatalytic syngas production from greenhouse gas under mild condition2019

    • Author(s)
      Shusaku Shoji, Xiaobo Peng, Akira Yamaguchi, Ryo Watanabe, Choji Fukuhara, Yohei Cho, Tomokazu Yamamoto, Sho Matsumura, Satoshi Ishii, Takeshi Fujita, Hideki Abe, Masahiro Miyauchi
    • Organizer
      第3回光触媒国際シンポジウム,
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Mechanism of photocatalytic dry reforming of methane on Rh/SrTiO32019

    • Author(s)
      Shusaku Shoji, Xiaobo Peng, Akira Yamaguchi, Ryo Watanabe, Choji Fukuhara, Yohei Cho, Tomokazu Yamamoto, Sho Matsumura, Satoshi Ishii, Takeshi Fujita, Hideki Abe, Masahiro Miyauchi.
    • Organizer
      The 13th Pacific Conference of Ceramic Societies
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] High performance DRM at moderate temperature using light as energy source2019

    • Author(s)
      Shusaku Shoji, Xiaobo Peng, Akira Yamaguchi, Ryo Watanabe, Choji Fukuhara, Yohei Cho, Tomokazu Yamamoto, Sho Matsumura, Min-Wen Yu, Satoshi Ishii, Takeshi Fujita, Hideki Abe, Masahiro Miyauchi.
    • Organizer
      1st Tokyo Tech-NCTU Joint Symposium on Advanced Materials
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] Rh-SrTiO3複合光触媒による非加熱ドライリフォーミング2019

    • Author(s)
      庄司州作, 彭小波, 山口晃, 山本知一, 松村晶, 藤田武志, 阿部英樹, 宮内雅浩
    • Organizer
      2019年電気化学秋季大会
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] 加熱を必要としない光触媒的ドライリフォーミング2018

    • Author(s)
      庄司州作, 彭小波, 山口晃, 山本知一, 松村晶, 藤田武志, 阿部英樹, 宮内雅浩
    • Organizer
      第24回シンポジウム「光触媒反応の最近の展開」
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] Photocatalytic methane conversion through CO2 reduction2018

    • Author(s)
      Shusaku Shoji, Akira Yamaguchi, Tomokazu Yamamoto, Sho Matsumura, Takeshi Fujita, Xiaobo Peng, Hideki Abe, Masahiro Miyauchi.
    • Organizer
      22nd International Conference on Photochemical Conversion and Storage of Solar Energy
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Light-driven dry reforming of methane using photons as the energy source2018

    • Author(s)
      Shusaku Shoji, Akira Yamaguchi, Tomokazu Yamamoto, Sho Matsumura, Xiaobo Peng, Hideki Abe Masahiro Miyauchi
    • Organizer
      The 8th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 助触媒を共担持したSrTiO3薄膜による水を電子源としたCO2光還元2017

    • Author(s)
      庄司州作, 山口晃, 坂井悦郎, 宮内雅浩
    • Organizer
      2017年電気化学秋季大会
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] 光触媒/助触媒の設計による選択的CO2還元2017

    • Author(s)
      宮内雅浩, YinGe, 庄司州作, 山口晃, 阿部英樹
    • Organizer
      光触媒研究と開発技術の最新動向と将来展望
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] Semiconductors-based Artificial Photosynthesis, Visible-Light-Driven Selective CO2 Reduction through Water Oxidation2017

    • Author(s)
      Masahiro Miyauchi, Ge Yin, Hiroshi Sako, Shusaku Shoji, Akira Yamaguchi, Hideki Abe
    • Organizer
      IUMRS-ICA
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Effect of Oxygen Vacancy in SrTiO3 Nanoparticles for Photocatalytic Dry Reforming of Methane2017

    • Author(s)
      Singgih Wibowo, Kazu Takeda, Haoyang Jiang, Shusaku Shoji, Akira Yamaguchi, Hideki Abe, Masahiro Miyauchi
    • Organizer
      The Tenth International Conference on the Science and Technology for Advanced Ceramics
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Photo-conversion of Carbon Dioxide by the Oxidation and Reduction Cocatalysts Co-loaded Photocatalysis System2017

    • Author(s)
      Shusaku Shoji, Akira Yamaguchi, Etsuo Sakai, Masahiro Miyauchi
    • Organizer
      Photocatalysis 2 & SIEMME’23 Joint Symposium
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Remarks] 温室効果ガスを光照射で水素や化学原料に変換

    • URL

      https://www.nims.go.jp/news/press/2020/01/202001241.html

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Remarks] 温室効果ガスを光照射で水素や化学原料に変換

    • URL

      https://www.titech.ac.jp/news/2020/046027.html

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Remarks] 温室効果ガスを有用な化学原料に転換低温活性で長寿命な組みひも状の触媒を創成

    • URL

      https://www.titech.ac.jp/news/2019/043543.html

    • Related Report
      2018 Annual Research Report
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 低温メタン改質触媒活物質2018

    • Inventor(s)
      阿部英樹,ポンシャオボ,藤田武志,宮内雅浩,庄司州作
    • Industrial Property Rights Holder
      阿部英樹,ポンシャオボ,藤田武志,宮内雅浩,庄司州作
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Filing Date
      2018
    • Related Report
      2018 Annual Research Report

URL: 

Published: 2017-05-25   Modified: 2024-03-26  

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