Theoretical investigation on ultrafast electronic relaxation dynamics in transition metal complexes

• Project/Area Number: 17K05747
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• Allocation Type: Multi-year Fund
• Section: 一般
• Research Field: Physical chemistry
• Research Institution: Nagoya University
• Principal Investigator: Iuchi Satoru 名古屋大学, 情報学研究科, 助教 (50535060)
• Project Period (FY): 2017-04-01 – 2023-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2022)
• Budget Amount: ¥4,810,000 (Direct Cost: ¥3,700,000、Indirect Cost: ¥1,110,000); Fiscal Year 2020: ¥650,000 (Direct Cost: ¥500,000、Indirect Cost: ¥150,000); Fiscal Year 2019: ¥1,690,000 (Direct Cost: ¥1,300,000、Indirect Cost: ¥390,000); Fiscal Year 2018: ¥910,000 (Direct Cost: ¥700,000、Indirect Cost: ¥210,000); Fiscal Year 2017: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000)
• Keywords: 遷移金属錯体 / 励起状態ダイナミクス / モデルハミルトニアン / 分子シミュレーション / スピン軌道相互作用 / 項間交差 / 電子緩和

Outline of Final Research Achievements

We have developed a model electronic Hamiltonian to compute excited states of a prototypical tris(bipyridine)iron(II) complex in a computationally cheap fashion for the use in molecular dynamics simulations. Through nonadiabatic molecular dynamics simulations by using the developed model Hamiltonian, we have studied the electronic relaxation dynamics in detail and successfully provided the insight into relaxation pathways after photoexcitation.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

遷移金属錯体の複雑な電子励起状態で起こる緩和ダイナミクスの解明は基礎科学ならびに光科学技術の基礎知見の両面の視点から重要である。緩和ダイナミクスの解明には、複雑な励起状態とそのダイナミクスを扱うための計算方法の発展が必要であり、本研究課題にて基本的な錯体を対象に実行した一連の計算は、その発展の一つに位置づけられる。また、本研究成果に基づき、種々の遷移金属錯体の緩和ダイナミクスを追跡する一つの計算方法に発展できる可能性があると考えている。

Research Products

• [Journal Article] A model electronic Hamiltonian to describe low-lying d-d and metal-to-ligand charge-transfer excited states of [Fe(bpy)3]2+ (2021)
  • Author(s): S. Iuchi and N. Koga
  • Journal Title: Journal of Computational Chemistry Volume: 42 Issue: 3 Pages: 166-179
  • DOI: 10.1002/jcc.26444
  • NAID: 120006959342
  • Peer Reviewed
• [Presentation] トリスビピリジン鉄(Ⅱ)錯体の励起状態ダイナミクスに関する分子動力学シミュレーション研究 (2022)
  • Author(s): 井内 哲、古賀 伸明
  • Organizer: 第16回分子科学討論会
• [Presentation] Non-adiabatic molecular dynamics simulation of excited state dynamics of [Fe(bpy)3]2+ using a model electronic Hamiltonian (2022)
  • Author(s): Satoru Iuchi
  • Organizer: The 8th Quantum Science Symposium in ICCMSE 2022
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 動力学計算のための鉄(II)錯体の電荷移動励起状態とd-d励起状態を同時計算するモデルハミルトニアン (2021)
  • Author(s): 井内 哲，古賀 伸明
  • Organizer: 第23回理論化学討論会
• [Presentation] Molecular dynamics simulations of ultrafast electronic relaxation dynamics in an iron(II) complex (2019)
  • Author(s): Satoru Iuchi
  • Organizer: 15th International Workshop on Quantum Reactive Scattering
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] トリスビピリジン鉄(II)錯体の電荷移動励起状態とd-d励起状態を記述するモデルハミルトニアンの開発 (2018)
  • Author(s): 井内 哲，古賀 伸明
  • Organizer: 第12回分子科学討論会
• [Presentation] Molecular dynamics simulations of light-induced spin crossover in an iron(II) complex: a model electronic Hamiltonian approach (2018)
  • Author(s): Satoru Iuchi
  • Organizer: 4th Computational Chemistry Symposium in ICCMSE2018
  • Int'l Joint Research / Invited