New catalytic reaction assisted chemical vapor deposition using a catalyst functioning at low temperatures

• Project/Area Number: 18560019
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 一般
• Research Field: Thin film/Surface and interfacial physical properties
• Research Institution: Nagaoka University of Technology
• Principal Investigator: 安井 寛治 Nagaoka University of Technology, 工学部, 准教授 (70126481)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 西山 洋 長岡技術科学大学, 工学部, 助教 (50303186)
• Project Period (FY): 2006 – 2008
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2008)
• Budget Amount: ¥3,670,000 (Direct Cost: ¥3,400,000、Indirect Cost: ¥270,000); Fiscal Year 2008: ¥260,000 (Direct Cost: ¥200,000、Indirect Cost: ¥60,000); Fiscal Year 2007: ¥910,000 (Direct Cost: ¥700,000、Indirect Cost: ¥210,000); Fiscal Year 2006: ¥2,500,000 (Direct Cost: ¥2,500,000)
• Keywords: 薄膜 / 表面 / 触媒反応 / 化学気相堆積法 / 窒化物薄膜 / 窒化ガリウム / ホットメッシュ / 窒化ケイ素

Research Abstract

本研究課題は、低温活性金属触媒体の触媒分解効果を用いて窒素系ガスを高効率に分解、従来技術である熱CVD法に比べ低温で窒化物電子材料薄膜を堆積すること、ならびに本技術を用いることで有機金属化学気相成長(MOCVD)法より小さなV/III原料供給比での高品位窒化ガリウム(GaN)結晶の成長技術を確立することを目標に実施された。また紫外・青色発光ダイオードおよびレーザーのコスト低減を図るためSi基板上への省資源成長技術の構築を目指し、研究を行った。平成18年度から20年度の3年間での研究成果は、以下の通りである。
(1) アンモニア(NH_3)分解の低温活性触媒であるルテニウム(Ru)表面での反応を用いて高エネルギー窒素系プリカーサを形成、ガリウム源であるトリメチルガリウム(TMG)と反応させることで600-800℃という低温でGaN膜をサファイア基板上にエピタキシャル成長させることに成功した。具体的な実験手法としては、アルミナ粒子にRuナノ粒子を坦持しRu表面積を増大することにより活性の高い高密度NHxラジカルを生成、基板に供給することで、低温にて結晶性・光学特性の良好なGaN結晶膜を得た。
(2) 並行してRuをスパッタ法で担持したメッシュ状加熱タングステン(W)を用いた触媒反応CVD(ホットメッシュCVD)法においてNH_3およびTMGを原料ガスに用いてSi基板上へのGaNヘテロエピタキシャル成長実験を行った。このホットメッシュCVD法においてSi基板との格子定数差を緩和させると共に界面層の炭化層(SiC層)、窒化アルミニウム(AlN)層等のバッファー層の挿入とその形成条件の最適化を行った結果、低いV/III原料供給比で結晶性・光学特性の良好なエピタキシャル膜の成長が可能であることを見出した。またWメッシュを用いたホットメッシュCVD法における最適成長条件と比較することで、メッシュ加熱温度を200℃下げても同等の結晶性を有するエピタキシャル膜が得られることを見出した。
以上の結果より、金属触媒体であるRu表面でのNH3分解反応を用いることで低温での高効率分解を実現することが可能となり、窒化物材料薄膜の省エネルギー成長技術の構築につながる成果を上げることが出来た。

Research Products

• [Journal Article] The growth of GaN films by alternate source gas supply hot-mesh CVD method (2009)
  • Author(s): Y. Komae, T. Saitou, M. Suemitsu, T. Ito, T. Endoh, H. Nakazawa, Y. Narita, M. Takata, T. Akahane, Kanji Yasui
  • Journal Title: Thin Solid Films 517 Pages: 3528-3531
• [Journal Article] Growth of GaN films by alternate source gas supply hot-mesh CVD method (2009)
  • Author(s): Y. Komae, T. Saitou, M. Suemitsu, T. Ito, T. Endoh, H. Nakazawa, Y. Narita, M. Takata, T. Akahane, K. Yasui.
  • Journal Title: Thin Solid Films 517 Pages: 3528-3531
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Epitaxial Growth of GaN Films by Pulse-mode Hot-Mesh CVD (2009)
  • Author(s): Y. Komae, K. Yasui, M. Suemitsu, T. Endoh, T. Ito, H. Nakazawa, Y. Narita, M. Takata, T. Akahane
  • Journal Title: Japanese Journal Applied Physics 48(In press)
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Growth of GaN on SiC/Si substrates using AlN buffer layer by hot-mesh CVD (2008)
  • Author(s): Kazuyuki Tamura, Yuichiro Kuroki, Kanji Yasui, Maki Suemitsu, Takashi Ito, Tetsuro Endou, Hideki Nakazawa, Yuzuru Narita, Masasuke Takata, Tadashi Akahane
  • Journal Title: Thin Solid Films 516 Pages: 659-662
• [Journal Article] Growth of GaN Films by Hot-Mesh Chemical Vapor Deposition Using Ruthenium-Coated Tungsten Mesh (2008)
  • Author(s): Yusuke Fukada, Kanji Yasui, Hiroshi Nishiyama, Yuichiro Kuroki, Maki Suemitsu, Takashi Ito, Tetsuo Endoh, Hideki Nakazawa, Yuzuru Narita, Masasuke Takata, and Tadashi Akahane
  • Journal Title: Jpn. J. Appl. Phys 47 Pages: 573-576
• [Journal Article] Growth of GaN on SiC/Si substrates using AIN buffer layer by hot-mesh CVD (2008)
  • Author(s): K. Tamura, Y. Kuroki, K. Yasui, M. Suemitsu, T. Ito, T. Endou, H. Nakazawa, Y. Narita, M. Takata, T. Akahane
  • Journal Title: Thin Solid Films 516 Pages: 659-662
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Growth of GaN Films by Hot-Mesh Chemical Vapor Deposition Using Ruthenium Coated Tungsten Mesh (2008)
  • Author(s): Y. Fukada, K. Yasui, Y. Kuroki, M. Suemitsu, T. Ito, T. Endoh, H. Nakazawa, Y. Narita, M. Takata, T. Akahane
  • Journal Title: Japanese Journal Applied Physics 47 Pages: 573-576
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Growth of GaN on SiC/Si substrates using AlN buffer layer by hot-mesh CVD (2007)
  • Author(s): K.Tamura, Y.Kuroki, K.Yasui, M.Suemitsu, T.Ito, T.Endou, H.Nakazawa, Y.Narita, M.Takata, T.Akahane
  • Journal Title: Thin Solid Films (印刷中)
• [Journal Article] Epitaxial growth of hexagonal GaN films on SiC/Si substrates by hot-mesh CVC method (2006)
  • Author(s): K.Takahashi, K.Yasui, M.Suemitsu, A.Kato, Y.Kuroki, M.Takata, T.Akahane
  • Journal Title: Advanced Materials Research 11-12 Pages: 261-264
• [Journal Article] 低温活性触媒体を用いた窒化物半導体の成長 (2006)
  • Author(s): 安井寛治, 西山 洋, 井上泰宣, 赤羽正志
  • Journal Title: 第3回 Cat-CVD研究会講演予稿集 Pages: 97-100
• [Journal Article] Epitaxial growth of GaN films by pulse-mode hot-mesh CVD
  • Author(s): Y. Komae, Kanji Yasui, M. Suemitsu, T. Endoh, T. Ito, H. Nakazawa, Y. Narita, M. Takata, T. Akahane
  • Journal Title: Japanese Journal of Applied Physics (in press)
• [Presentation] ホットメッシュCVD法を用いたGaN成長におけるパルスガス供給の効果 (2009)
  • Author(s): 齋藤 健, 小前泰彰, 西山 洋, 末光眞希, 伊藤 隆, 遠藤哲郎, 中澤日出樹, 成田 克, 高田雅介, 赤羽正志, 安井寛治
  • Organizer: 2009年春季第56回応用物理関係連合講演会
  • Place of Presentation: 筑波大学
  • Year and Date: 2009-03-31
• [Presentation] ホットメッシュCVD法を用いたGaNの成長におけるパルスガス供給の効果 (2009)
  • Author(s): 齋藤健、小前泰彰、西山洋、末光眞希、伊藤隆、成田克、遠藤哲郎、中澤日出樹、高田雅介、赤羽正志、安井寛治
  • Organizer: 2009年(平成21年)春季第56回応用物理学関係連合講演会講演予稿集
• [Presentation] パルスモードホットメッシュCVD法によるAINバッファー層とGaN膜のエピタキシャル成長 (2008)
  • Author(s): 齋藤健, 小前泰彰, 末光眞希, 伊藤 隆, 成田克, 遠藤 哲郎, 中津日出樹, 浦田雅介, 安井寛治, 赤羽正志
  • Organizer: 応用物理学会北陸・信越支部学術講演会
  • Place of Presentation: 金沢工業大学
  • Year and Date: 2008-11-22
• [Presentation] パルスモードホットメッシュCVD法による窒化物半導体のエピタキシャル成長 (2008)
  • Author(s): 小前泰彰, 齋藤健, 末光眞希, 伊藤隆, 遠藤哲郎, 中澤日出樹, 成田克, 高田雅介, 安井寛治. 赤羽正志
  • Organizer: 電子情報通信学会 電子部品・材料研究会
  • Place of Presentation: 新潟大学
  • Year and Date: 2008-10-30
• [Presentation] 間欠ガス供給によるAINバッファ-層とGaN膜のエピタキシャル成長とその特性 (2008)
  • Author(s): 小前泰彰, 齋藤 健, 末光眞希, 伊藤隆, 成田克, 遠藤哲郎, 中澤日出樹, 高田雅介, 安井寛治, 赤羽正志
  • Organizer: 平成20年度電子隋報通信学会信越支部大会
  • Place of Presentation: 長岡工業高等専門学校
  • Year and Date: 2008-09-27
• [Presentation] The growth of GaN films by alternate source gas supply hot-mesh CVD Method (2008)
  • Author(s): Yasuaki Komae, Takeshi Saitou, Maki Suemitsu, Takashi Ito, Tetsuo Endoh, Hideki Nakazawa, Yuzuru Narita, Kanli Yasui, Masasuke Takata, Tadashi Akahane
  • Organizer: 5th International Conference on Hot-wire CVD Process
  • Place of Presentation: Boston, USA
  • Year and Date: 2008-08-23
• [Presentation] Hot-mesh CVD 法を用いた原料ガスパルス供給によるGaN成長 (2008)
  • Author(s): 小前泰彰, 深田祐介, 黒木雄一郎, 末光眞希, 伊藤 隆, 成田克, 遠藤哲郎, 中澤日出樹, 高田雅介, 安井寛治, 赤羽正志
  • Organizer: 第5回Cat-CVD研究会
  • Place of Presentation: 神奈川工科大学
  • Year and Date: 2008-06-20
• [Presentation] パルス供給Hot-mesh CVD法によるGaN成長 (2008)
  • Author(s): 小前泰彰, 深田祐介, 黒木雄一郎, 末光眞希, 伊藤隆, 成田克, 遠藤哲郎, 中澤日出樹, 高田雅介, 赤羽正志, 安井寛治
  • Organizer: 2008年度電子情報通信学会総合大会
• [Presentation] Hot-mesh CVD法を用いた原料ガスパルス供給によるGaN成長 (2008)
  • Author(s): 小前泰彰, 深田祐介, 黒木雄一郎, 末光眞希, 伊藤隆, 成田克, 遠藤哲郎, 中澤日出樹, 高田雅介, 安井寛治, 赤羽正志
  • Organizer: 第5回Cat-CVD研究会
• [Presentation] The growth of GaN films by alternate source gas supply hot-mesh CVD Method (2008)
  • Author(s): Yasuaki Komae, Takeshi Saitou, Maki Suemitsu, Takashi Ito, Tetsuo Endoh, Hideki Nakazawa, Yuzuru Narita, Kanji Yasui, Masasuke Takata, Tadashi Akahane
  • Organizer: Abstract of the 5th International Conference on Hot-wire CVD Process
  • Place of Presentation: Boston
• [Presentation] 間欠ガス供給によるAlNバッファー層とGaN膜のエピタキシャル成長とその特性 (2008)
  • Author(s): 小前泰彰, 齋藤健, 末光眞希, 伊藤隆, 成田克, 遠藤哲郎, 中澤日出樹, 高田雅介, 安井寛治, 赤羽正志
  • Organizer: 平成20年度電子情報通信学会信越支部大会講演論文集
• [Presentation] パルスモードホットメッシュCVD法による窒化物半導体のエピタキシャル成長 (2008)
  • Author(s): 小前泰彰, 齋藤健, 末光眞希, 遠藤哲郎, 伊藤隆, 中澤日出樹, 成田克, 高田雅介, 赤羽正志, 安井寛治
  • Organizer: 電子情報通信学会電子部品・材料研究会
  • Place of Presentation: (Vol.108, No-269)
• [Presentation] パルスモードホットメッシュCVD法によるAlNバッファ-層とGaN膜のエピタキシャル成長 (2008)
  • Author(s): 齋藤健, 小前泰彰, 末光眞希, 伊藤隆, 成田克, 遠藤哲郎, 中澤日出樹, 高田雅介, 安井寛治, 赤羽正志
  • Organizer: 応用物理学会・北陸・信越支部学術講演会
• [Presentation] ホットメッシュCVD法によるGaN成長 (2007)
  • Author(s): 深田祐介、安部和貴、黒木雄一郎、末光真希、伊藤隆、成田克、遠藤哲郎、中澤日出樹、高田雅介、安井寛治、赤羽正志
  • Organizer: 電子情報通信学会 電子部品・材料研究会
  • Place of Presentation: 長岡技術科学大学
  • Year and Date: 2007-11-17
• [Presentation] Hot-mesh CVD法を用いたSiC/Si(111)基板上へのGaN成長~AlNバッファー層の効果~ (2007)
  • Author(s): 深田祐介, 田村和之, 黒木雄一郎, 末光眞希, 伊藤隆, 成田克, 遠藤哲郎, 中澤日出樹, 高田雅介, 安井寛治, 赤羽正志
  • Organizer: 2007年(平成19年)春季第54回応用物理学関係連合講演会講演予稿集
• [Presentation] Cat-CVD法による窒化物半導体の成長 (2007)
  • Author(s): 安井寛治, 西山洋, 田村和之, 深田祐介, 黒木雄一郎, 末光眞希, 伊藤隆, 成田克, 遠藤哲郎, 中澤日出樹, 高田雅介, 赤羽正志
  • Organizer: 2007年(平成19年)春季第54回応用物理学関係連合講演会講演予稿集
• [Presentation] Decomposition characteristics of NH_3 by by rethenium coated tungsten hot-mesh for the growth of nitride semiconductor films (2007)
  • Author(s): Yusuke Fukada, Yuichiro Kuroki, Kanji Yasui, Maki Suemitsu, Takashi Ito, Tetsuro Endou, Hideki Nakazawa, Yuzuru Narita, Masasuke Takata, Tadashi Akahane
  • Organizer: Abstract of 2007 International Symposium on Organic and Inorganic Electronic Materials and Related Nanotechnologies (EM-NANO2007)
• [Presentation] ルテニウム担持したタングステンHot-mesh CVD法によるGaN成長 (2007)
  • Author(s): 深田祐介, 小前泰彰, 西山洋, 黒木雄一郎, 末光眞希, 伊藤隆, 成田克, 遠藤哲郎,中澤日出樹, 高田雅介, 安井寛治, 赤羽正志
  • Organizer: 第4回Cat-CVD研究会講演予稿集
• [Presentation] RuコートWを用いたHot-mesh CVD法によるGaN膜成長 (2007)
  • Author(s): 深田祐介, 小前泰彰, 西山洋, 黒木雄一郎, 末光眞希, 伊藤隆, 成田克, 遠藤哲郎,中澤日出樹, 高田雅介, 安井寛治, 赤羽正志
  • Organizer: 2007年電子情報通信学会ソサイエティ大会
• [Presentation] Ru coated W Hot-mesh CVD法によるGaN成長 (2007)
  • Author(s): 小前泰彰, 深田祐介, 西山洋, 黒木雄一郎, 末光眞希, 伊藤隆, 成田克, 遠藤哲郎, 中澤日出樹, 高田雅介, 安井寛治, 赤羽正志
  • Organizer: 平成19年度電子情報通信学会信越支部大会講演論文集
• [Presentation] ホットメッシュCVD法によるGaN成長-ルテニウムコーティッドタングステンメッシュの効果- (2007)
  • Author(s): 深田祐介, 安部和貴, 西山 洋, 黒木雄一郎, 末光眞希, 伊藤隆, 成田克, 遠藤哲郎, 中澤日出樹, 高田雅介, 安井寛治, 赤羽正志
  • Organizer: 電子情報通信学会技術研究報告
  • Place of Presentation: Vol.107, No.325
• [Presentation] RuコートWを用いたhot-mesh CVD法によるGaN成長 (2007)
  • Author(s): 小前泰彰, 深田祐介, 西山 洋, 黒木雄一郎, 末光眞希, 伊藤 隆, 成田克, 遠藤哲郎, 中澤日出樹, 高田雅介, 安井寛治, 赤羽正志
  • Organizer: 応用物理学会・北陸・信越支部学術講演会
• [Presentation] Growth of GaN on SiC/Si substrates using AlN buffer layer by hot-mesh CVD (2006)
  • Author(s): Kazuyuki Tamura, Yuichiro Kuroki, Kanji Yasui, Maki Suemitsu, Takashi Ito, Tetsuro Endou, Hideki Nakazawa, Yuzuru Narita, Masasuke Takata, Tadashi Akahane
  • Organizer: 4^<th> International Conference on Hot-Wire CVD (Cat-CVD) Process
• [Presentation] Growth of GaN on SiC/Si substrates by hot-mesh CVD (2006)
  • Author(s): Yusuke Fukada, Kazuyuki Tamura, Yuichiro Kuroki, Kanji Yasui, Maki Suemitsu, Takashi Ito, Tetsuro Endou, Hideki Nakazawa, Yuzuru Narita, Masasuke Takata, Tadashi Akahane
  • Organizer: 4th International Conference on Hot-Wire CVD (Cat-CVD) Process
• [Presentation] Hot-mesh CVD法によるAlNバッファー層を用いたSiC/Si(111)上へのGaN成長 (2006)
  • Author(s): 田村和之、高橋和希、黒木雄一郎、末光眞希、高田雅介、安井寛治、赤羽正志
  • Organizer: 平成18年春季応用物理学会学術講演会講演予稿集
• [Presentation] Hot-mesh CVD法を用いたSiC/Si(111)上へのGaN成長 (2006)
  • Author(s): 田村和之、高橋和希、黒木雄一郎、末光眞希、高田雅介、安井寛治、赤羽正志
  • Organizer: 平成18年電子情報通信学会総合大会講演論文集
• [Presentation] ホットメッシュCVD法によるSiC/Si基板上への低温バッファー層を用いたGaN成長 (2006)
  • Author(s): 深田祐介、田村和之、黒木雄一郎、安井寛治、高田雅介
  • Organizer: 第3回Cat-CVD研究会講演予稿集
• [Presentation] ホットメッシュCVD法によるSiC/Si基板上へのAlNバッファー層を用いたGaN成長 (2006)
  • Author(s): 田村和之、深田祐介、黒木雄一郎、安井寛治、高田雅介、赤羽正志
  • Organizer: 第3回Cat-CVD研究会講演予稿集
• [Presentation] Hot-meshCVD法によるAlNバッファー層を用いたSiC/Si(111)上へのGaN成長 (2006)
  • Author(s): 田村和之、深田祐介、黒木雄一郎、高田雅介、安井寛治、赤羽正志
  • Organizer: 電子情報通信学会技術研究報告
  • Place of Presentation: (Vol.106, No.203)
• [Presentation] Hot-mesh CVD法を用いてAlNバッファー層を挿入したSiC/Si(111)上へのGaN成長 (2006)
  • Author(s): 田村和之、深田祐介、黒木雄一郎、末光眞希、高田雅介、安井寛治、赤羽正志
  • Organizer: 平成18年秋季応用物理学会学術講演会講演予稿集
• [Presentation] Hot-mesh CVD法によるSiC/Si上へのAlNバッファー層を用いたGaN成長 (2006)
  • Author(s): 田村和之, 深田祐介, 黒木雄一郎, 安井寛治, 高田雅介, 赤羽正志
  • Organizer: 電子情報通信学会2006年ソサイエティ大会
• [Presentation] Hot-mesh CVD法によるSiC/Si基板上へのAlNバッファー層を用いたGaN成長 (2006)
  • Author(s): 深田祐介, 田村和之, 黒木雄一郎, 安井寛治, 高田雅介, 赤羽正志
  • Organizer: 平成18年度電子情報通信学会信越支部大会講演論文集
• [Presentation] Hot-mesh CVD法によるSiC/Si基板上へのAlNバッファー層を用いてのGaN膜成長 (2006)
  • Author(s): 深田祐介, 田村和之, 黒木雄一郎, 末光眞希, 伊藤隆, 成田克, 遠藤哲郎, 中澤日出樹, 高田雅介, 安井寛治, 赤羽正志
  • Organizer: SiC及び関連ワイドギャップ半導体研究会第15回講演会予稿集
• [Presentation] Hot-mesh CVD法によるSiC/Si基板上へAlNバッファー層を用いたGaN成長 (2006)
  • Author(s): 深田祐介, 田村和之, 黒木雄一郎, 末光眞希, 伊藤隆, 成田克, 遠藤哲郎, 中澤日出樹, 高田雅介, 安井寛治, 赤羽正志
  • Organizer: 平成18年度応用物理学会北陸・信越支部学術講演会講演予稿集
• [Book] 触媒CVD(Cat-CVD)の新展開(ラジカルを用いる新プロセス技術)(中山弘監修)(4.8節執筆分担) (2008)
  • Publisher: シーエムシー出版
• [Remarks]
  • URL: http://kyasuiweb.nagaokaut.ac.jp/index.htm
• [Patent(Industrial Property Rights)] 金属窒化物薄膜の製造方法
  • Inventor(s): 安井寛治, 田村和之, 西山洋, 井上泰宣
  • Industrial Property Number: 2007-189475