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ソフトマター反応場:高分子ゲルを用いる新概念の分子触媒反応媒体の実現

Research Project

Project/Area Number 18651043
Research Category

Grant-in-Aid for Exploratory Research

Allocation TypeSingle-year Grants
Research Field Environmental technology/Environmental materials
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

永島 英夫  Kyushu University, 先導物質化学研究所, 教授 (50159076)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 砂田 祐輔 (砂田 裕輔)  九州大学, 先導物質化学研究所, 助教 (70403988)
Project Period (FY) 2006 – 2007
Project Status Completed (Fiscal Year 2007)
Budget Amount *help
¥3,500,000 (Direct Cost: ¥3,500,000)
Fiscal Year 2007: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000)
Fiscal Year 2006: ¥2,400,000 (Direct Cost: ¥2,400,000)
Keywords触媒・化学プロセス / 固定化触媒 / ソフトマター / 分子触媒 / 反応場 / 触媒 / 触媒反応場 / 高分子ゲル / シリコーン樹脂 / シロキサン / 繰り返し再利用
Research Abstract

本研究は「分離・回収・再利用が簡単な触媒」を、コロイド、ゲルのようなやわらかい物質が作る複合系である「ソフトマター」を用いた新しい触媒反応媒体を提案し、実現することにより達成しようとするものであり、ゲルの設計、触媒設計、反応設計とその実現をめざす実験を積み重ねて、反応媒体として最適な高分子ゲルを絞り込み、「分子触媒を固定した高分子ゲル」という、新しい環境低負荷触媒の研究分野を切り開くことを目的とした研究を実施した。
昨年度までにルテニウム3核クラスター塩の固定に成功しているが、今年度、アルケンの異性化反応を代表的な反応として、反応基質の多様性、触媒効率を系統的な条件検討により、有機合成化学・プロセス化学で有用なレベルまで引き上げることに成功している。また、白金触媒の固定に成功し、反応選択性に優れた芳香族ニトロ化合物の水素化反応に展開することに成功している。これらいずれの場合も、金属種は完全にゲル中に固定されており、簡単な操作で金属、および、ケイ素がまったく含まれない生成物が得られる。また、繰り返し再使用が可能であり、繰り返し実験による効率の低下および金属の漏れ出しは見られない。
ゲルの架橋状況、触媒の固定化状況を各種の分光学測定を用いて検討し、高分子マトリクス中に分子状の金属種としての存在が示唆されている。これをベースに触媒効率、分離効率がよく、効率的再利用が図れる触媒設計指針が得られている。これらを、ゲルの生成反応を、アミドの還元等の有機合成反応へ応用した研究成果に応用したほか、高分子ゲル多様な高分子への拡張(とくにアルミノキサン)、他の金属種の固定(鉄、ロジウム、イリジウム等)についても基礎的な知見を集積した。

Report

(2 results)
  • 2007 Annual Research Report
  • 2006 Annual Research Report
  • Research Products

    (4 results)

All 2007

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (3 results)

  • [Journal Article] The Ruthenium-Catalyzed Reduction and Reductive N-Alkylation of Secondary Amides with Hydrosilanes;Practical Synthesis of Secondary and Tertiary Amines by Judicious Choice of Hydrosilanes2007

    • Author(s)
      H. Nagashima, et. al.
    • Journal Title

      Journal of Organic Chemistry 72

      Pages: 7551-7559

    • Related Report
      2007 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Synergetic Effects of Dual Si-H Groups in Transition Metal Catalyzed Silane Reduction of Carboxamides2007

    • Author(s)
      永島 英夫
    • Organizer
      The 1st International Symposium on Synergy of Elements
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2007-11-12
    • Related Report
      2007 Annual Research Report
  • [Presentation] Hydrosilanes as Dehydration Reagents -Ruthenium catalyzed Dehydration of Primary amides to Nitriles2007

    • Author(s)
      S. Hanada, Y. Motoyama, H. Nagashima
    • Organizer
      The First Asian Silicon Symposium
    • Place of Presentation
      蔵王、宮城
    • Year and Date
      2007-11-01
    • Related Report
      2007 Annual Research Report
  • [Presentation] Environmentally Benign Silane Reduction of Carboxamides:Self-encapsulation of Catalytically Active Species Leading to Facile Separation of Products from Metal and Silane Residues2007

    • Author(s)
      永島 英夫
    • Organizer
      IMRAM Tohoku University-England-IMCE Kyushu University-1st Joint Workshop
    • Place of Presentation
      福岡
    • Year and Date
      2007-10-30
    • Related Report
      2007 Annual Research Report

URL: 

Published: 2006-04-01   Modified: 2016-04-21  

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