Materials and morphology design induced by rapid phase transition using microfluidics

• Project/Area Number: 18H01767
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 一般
• Review Section: Basic Section 27010:Transport phenomena and unit operations-related
• Research Institution: Okayama University
• Principal Investigator: Ono Tsutomu 岡山大学, 自然科学研究科, 教授 (30304752)
• Project Period (FY): 2018-04-01 – 2021-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2020)
• Budget Amount: ¥17,680,000 (Direct Cost: ¥13,600,000、Indirect Cost: ¥4,080,000); Fiscal Year 2020: ¥4,160,000 (Direct Cost: ¥3,200,000、Indirect Cost: ¥960,000); Fiscal Year 2019: ¥3,380,000 (Direct Cost: ¥2,600,000、Indirect Cost: ¥780,000); Fiscal Year 2018: ¥10,140,000 (Direct Cost: ¥7,800,000、Indirect Cost: ¥2,340,000)
• Keywords: マイクロ流路 / 高分子微粒子 / Microfluidics / フロープロセス / 相分離 / 湿式紡糸 / 相転移 / 流動 / 重合誘起相分離 / スピノーダル分解 / 微細構造 / 溶媒拡散 / 非相溶流体 / マイクロ空間 / フロー型反応器

Outline of Final Research Achievements

This study demonstrated that the highly-ordered microstructure of colloidal materials were designed by microfluidics and solvent diffusion induced phase separation. We found some important factors to control the fast phase separation under non-equilibrium state. In addition, these findings lead to prepare microfibers with high orientation and particles with core-shell or janus structure and to realize the time-saving production of monodisperse polymer microspheres.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

マイクロ空間の精密な流動場および熱制御性を利用して従来の回分反応器（バッチプロセス）を少量多品種を連続生産可能なフロープロセスへと変換していく動きが世界中で加速している。そのようななかで，非平衡な状態での相分離誘起とそれに伴う微細構造制御は今後の材料創製プロセスに意義があり，高付加価値材料を生み出す新たなプロセス設計として有用になると期待される。本研究で得られた知見は，非常に迅速な相転移を誘起できる溶媒拡散法に着目して，微細構造制御のための操作因子を実験的に示したものであり当該分野の発展に貢献するものといえる。

Research Products

• [Int'l Joint Research] CNRS(フランス)
• [Int'l Joint Research] CNRS(フランス)
• [Int'l Joint Research] CNRS(フランス)
• [Journal Article] Flow synthesis of monodisperse micron-sized polymer particles by heterogeneous polymerization using water-in-oil slug flow with non-ionic surfactant (2020)
  • Author(s): Takaichi Watanabe, Kengo Karita, Tsutomu Ono
  • Journal Title: Colloid Polym. Sci. Volume: 298 Issue: 9 Pages: 1273-1281
  • DOI: 10.1007/s00396-020-04705-5
  • NAID: 120007120055
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Preparation of tough, thermally stable, and water-resistant double-network ion gels consisting of silica nanoparticles/poly(ionic liquid)s through photopolymerisation of an ionic monomer and subsequent solvent removal (2020)
  • Author(s): Takaichi Watanabe, Ruri Takahashi, Tsutomu Ono
  • Journal Title: Soft Matter Volume: 16 Issue: 6 Pages: 1572-1581
  • DOI: 10.1039/c9sm02213a
  • NAID: 120006948960
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] apid synthesis of poly(methyl methacrylate) particles with high molecular weight by soap-free emulsion polymerization using water-in-oil slug flow (2019)
  • Author(s): T. Watanabe, K. Karita, K. Tawara, T. Soga, T. Ono
  • Journal Title: Macromol. Chem. Phys. Volume: 220 Issue: 9 Pages: 1900021-1900021
  • DOI: 10.1002/macp.201900021
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Microfluidic Formation of Hydrogel Microcapsules with a Single Aqueous Core by Spontaneous Cross-linking in Aqueous Two Phase System Droplets (2019)
  • Author(s): T. Watanabe, I. Motohiro, T. Ono
  • Journal Title: Langmuir Volume: 35 Issue: 6 Pages: 2358-2367
  • DOI: 10.1021/acs.langmuir.8b04169
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] マイクロ流体デバイスを用いた単分散ポリ乳酸微粒子の連続調製 (2018)
  • Author(s): 渡邉貴一, 小野努
  • Journal Title: ケミカルエンジニヤリング Volume: 63 Pages: 1-6
• [Journal Article] Free-Standing Metal Films Prepared via Electroless Plating at Liquid-Liquid Interfaces (2018)
  • Author(s): T. Tsuneyoshi, Y. Yohaze, T. Watanabe, T. Ono
  • Journal Title: Langmuir Volume: 34 Issue: 44 Pages: 13183-13191
  • DOI: 10.1021/acs.langmuir.8b02822
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Polydopamine-Based 3D Colloidal Photonic Materials: Structural Color Balls and Fibers from Melanin-Like Particles with Polydopamine Shell Layers (2017)
  • Author(s): Kohri Michinari、Yanagimoto Kenshi、Kawamura Ayaka、Hamada Kosuke、Imai Yoshihiko、Watanabe Takaichi、Ono Tsutomu、Taniguchi Tatsuo、Kishikawa Keiki
  • Journal Title: ACS Applied Materials & Interfaces Volume: 10 Issue: 9 Pages: 7640-7648
  • DOI: 10.1021/acsami.7b03453
  • Peer Reviewed
• [Presentation] セルロースナノファイバーの添加による高分子イオン液体ゲルの高強度化 (2021)
  • Author(s): 大江笑北, 渡邉貴一, 小野努
  • Organizer: 第23回化学工学会学生発表会
• [Presentation] マイクロ湿式紡糸プロセスによるポリアミック酸繊維の調製と機能性評価 (2021)
  • Author(s): 岡田慧, 渡邉貴一, 小野努
  • Organizer: 第23回化学工学会学生発表会
• [Presentation] CNF水分散液を原料としたマイクロ湿式紡糸プロセスによるセルロース繊維の調製 (2021)
  • Author(s): 道行大将, 渡邉貴一, 小野努
  • Organizer: 第23回化学工学会学生発表会
• [Presentation] ホルムアルデヒドを使わないメラミンマイクロカプセルの開発 (2021)
  • Author(s): 笠嶋拳人, 渡邉貴一, 小野努
  • Organizer: 第23回化学工学会学生発表会
• [Presentation] マイクロ湿式紡糸によるステレオコンプレックスポリ乳酸ファイバーの調製 (2021)
  • Author(s): 松本彬, 渡邉貴一, 小野努
  • Organizer: 第23回化学工学会学生発表会
• [Presentation] 高分子イオン液体イオンゲルの高強度化に関する設計指針の構築 (2020)
  • Author(s): 渡邉貴一，高橋るり，小野努
  • Organizer: 化学工学会第85年会
• [Presentation] 光重合による樹脂表面への高分子イオン液体層の構築 (2020)
  • Author(s): 荒木拓也, 渡邉貴一, 小野努
  • Organizer: 化学工学会第85年会
• [Presentation] カーボンナノチューブ分散液を用いたモノフィラメント繊維の連続調製 (2020)
  • Author(s): 入江智紀, 渡邉貴一, 小野努
  • Organizer: 化学工学会第85年会
• [Presentation] クリック反応を利用した主鎖型高分子イオン液体の合成および評価 (2020)
  • Author(s): 平井瑠夏, 渡邉貴一, 小野努
  • Organizer: 第69回高分子年次大会
• [Presentation] カーボンナノチューブ分散液を原料としたモノフィラメント繊維の調製 (2020)
  • Author(s): 入江智紀, 渡邉貴一, 小野努
  • Organizer: 繊維機械学会第73回年次大会
• [Presentation] マイクロ流路を利用したナノファイバーの湿式紡糸と配向性の向上 (2020)
  • Author(s): 小野努, 渡邉貴一
  • Organizer: 2020年繊維学会年次大会
• [Presentation] クリック反応性モノマーを利用した主鎖型高分子イオン液体の作製および物性評価 (2020)
  • Author(s): 平井瑠夏, 渡邉貴一, 小野努
  • Organizer: 第69回高分子討論会
• [Presentation] 光重合による樹脂表面への高分子イオン液体層の構築（再発表） (2020)
  • Author(s): 荒木拓也, 渡邉貴一, 小野努
  • Organizer: 化学工学会 第51回秋季大会
• [Presentation] 重合誘起相分離による微粒子内部の微細構造制御 (2020)
  • Author(s): 安原有香，渡邉貴一，小野努，Itab Yousself，Christophe A. Serra
  • Organizer: 化学工学会 第51回秋季大会
• [Presentation] 高分子イオン液体イオンゲルの高強度化に関する設計指針の構築（再発表） (2020)
  • Author(s): 渡邉貴一，髙橋るり，小野努
  • Organizer: 化学工学会第85年会
• [Presentation] クリック反応を利用した主鎖型高分子イオン液体および架橋体の開発 (2020)
  • Author(s): 平井瑠夏, 渡邉貴一, 小野努
  • Organizer: 第29回ポリマー材料フォーラム
• [Presentation] 異なるカーボンナノチューブ CNT 原料を用いたマイクロ湿式紡糸プロセスによるCNT繊維の調製 (2020)
  • Author(s): 入江智紀, 渡邉貴一, 小野努
  • Organizer: 日本繊維機械学会「研究発表会」
• [Presentation] 液滴内での迅速な溶媒拡散誘起相分離を用いた共連続構造を有する高分子微粒子の調製 (2020)
  • Author(s): 武内裕城, 渡邉貴一, 小野努
  • Organizer: 化学工学会広島大会2020
• [Presentation] マイクロ湿式紡糸プロセスによるコラーゲン繊維の調製 (2020)
  • Author(s): 高野創也，渡邉貴一, 小野努
  • Organizer: 化学工学会広島大会2020
• [Presentation] マイクロ湿式紡糸プロセスによるセルロースナノファイバーの長繊維化 (2020)
  • Author(s): 宮林敬典，渡邉貴一，小野努
  • Organizer: 第22回化学工学会学生発表会（岡山大会）
• [Presentation] マイクロ流路内における溶媒拡散法を用いた酢酸セルロースナノ繊維の調製 (2019)
  • Author(s): 恩地哲生，渡邉貴一，小野努，小林慧子，大村雅也
  • Organizer: 日本繊維機械学会第72回年会
• [Presentation] Preparation of hollow polymer fibers with controlled internal structures using microchannel wet-spinning process and phase separation (2019)
  • Author(s): Takaichi Watanabe, Shohei Toyota, Tsutomu Ono
  • Organizer: 47th Textile Research Symposium 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Microfluidics for nanofiber wet-spinning (2019)
  • Author(s): Tsutomu Ono, Takaichi Watanabe
  • Organizer: TechConnect World 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Structural Control of Hydrogel Microparticles by Combining Phase Separation and Cross-linking Reaction in Aqueous Droplets (2019)
  • Author(s): Takaichi Watanabe, Ibuki Motohiro, Kae Ikegami, Tsutomu Ono
  • Organizer: APPChE 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Nucleation behaviors in nano- and pico-liter droplets using microfluidic crystallization (2019)
  • Author(s): Tsutomu Ono, Yayoi Kawashima, Takaichi Watanabe
  • Organizer: APPChE 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Preparation of Formaldehyde-free Melamine Microcapsules (2019)
  • Author(s): Cui Yunlong, Takaichi Watanabe, Tsutomu Ono
  • Organizer: APPChE 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Preparation of metal-shell microcapsules using Pickering emulsion and interfacial electroless plating (2019)
  • Author(s): Toshihiko Tsuneyoshi, Takaichi Watanabe, Tsutomu Ono
  • Organizer: Okinawa Colloids 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Synthesis of poly (methyl methacrylate)/polystyrene composite particles by soap-free seeded emulsion polymerization using a water-in-oil slug flow in a microchannel (2019)
  • Author(s): Kengo Karita, Takaichi Watanabe, Tsutomu Ono
  • Organizer: Okinawa Colloids 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Preparation of double network ion gels with silica particles and poly (ionic liquid)s (2019)
  • Author(s): Ruri Takahashi, Takaichi Watanabe, Tsutomu Ono
  • Organizer: Okinawa Colloids 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Microfluidic preparation of Janus hydrogel microparticles using aqueous two-phase system droplets as a template (2019)
  • Author(s): Takaichi Watanabe, Kae Ikegami, Ibuki Motohiro, Tsutomu Ono
  • Organizer: Okinawa Colloids 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 高分子イオン液体を用いたイオンゲルの作製とダブルネットワーク構造による高強度化 (2019)
  • Author(s): 高橋るり，渡邉貴一，小野努
  • Organizer: 第10回イオン液体討論会
• [Presentation] クリック反応性モノマーを用いた架橋高分子イオン液体の合成および評価 (2019)
  • Author(s): 平井瑠夏，渡邉貴一，小野努
  • Organizer: 第10回イオン液体討論会
• [Presentation] 不均一系RAFT重合による高分子微粒子の合成 (2019)
  • Author(s): 川口佳，渡邉貴一，小野努
  • Organizer: 化学工学会姫路大会2019
• [Presentation] 連続晶析プロセスにおけるスラグ流が晶析挙動に与える影響 (2019)
  • Author(s): 神吉翔太，渡邉貴一，小野努
  • Organizer: 化学工学会姫路大会2019
• [Presentation] 水性二相液滴を鋳型としたヤヌス型ゲル微粒子の調製 (2019)
  • Author(s): 池上華絵, 元廣 伊吹, 渡邉 貴一, 小野 努
  • Organizer: 第21回化学工学会学生発表会
• [Presentation] マイクロ湿式紡糸プロセスにおけるデバイス内部の流体解析 (2019)
  • Author(s): 西岡莉那, 渡邉貴一，小野努
  • Organizer: 第21回化学工学会学生発表会
• [Presentation] 湿式紡糸による多層ジェット流を利用した複合繊維の調製 (2019)
  • Author(s): 川上晃聖, 渡邉貴一，小野努
  • Organizer: 第21回化学工学会学生発表会
• [Presentation] 液滴界面におけるシリカナノ粒子間でのポリ乳酸ステレオコンプレックス形成を利用したマイクロカプセル調製 (2019)
  • Author(s): 藤野麻衣, 渡邉貴一，小野努
  • Organizer: 化学工学会第84年会
• [Presentation] 液滴界面を鋳型とした無電解めっきによる金属マイクロカプセルの調製 (2019)
  • Author(s): 恒吉俊彦, 渡邉貴一，小野努
  • Organizer: 化学工学会第84年会
• [Presentation] 液滴内での相分離を利用した微粒子の構造制御 (2019)
  • Author(s): 渡邉貴一
  • Organizer: 化学工学会第84年会
  • Invited
• [Presentation] マイクロ湿式紡糸プロセスにおける繊維物性に与える操作因子 (2018)
  • Author(s): 小野努, 渡邉貴一
  • Organizer: 日本繊維機械学会第71回年次大会
• [Presentation] 溶媒拡散を用いた両連続相構造を持つ複合液滴 (Bijelカプセル) の調製 (2018)
  • Author(s): 石田裕朗, 渡邉貴一, 小野努
  • Organizer: 化学工学会第50回秋季大会
• [Presentation] Soap-free emulsion polymerization in water-in-oil slug flow for synthesis of high-molecular weight polystyrene particles (2018)
  • Author(s): Kengo Karita, Takaichi Watanabe, Tsutomu Ono
  • Organizer: International Conference on Micro Reaction Technology (IMRET 2018)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Preparation of poly(vinyl alcohol) fiber by microchannel wet-spinning process (2018)
  • Author(s): Shinya Masumoto, Takaichi Watanabe, Tsutomu Ono
  • Organizer: International Conference on Micro Reaction Technology (IMRET 2018)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 単分散水滴内での相分離を活用したハイドロゲル微粒子の合成と構造制御 (2018)
  • Author(s): 渡邉貴一, 元廣伊吹, 小野努
  • Organizer: 第20回高分子ミクロスフェア討論会
• [Presentation] Water-in-Oilスラグ流を反応場としたソープフリー乳化重合による高分子量ポリマーの合成 (2018)
  • Author(s): 苅田健吾, 渡邉貴一，小野努
  • Organizer: 第20回高分子ミクロスフェア討論会
• [Presentation] Mitigation of void formation in polymer fibers prepared by microchannel wet-spinning process (2018)
  • Author(s): Naoya Seike, Takaichi Watanabe, Tsutomu Ono
  • Organizer: 13th Korea-Japan Symposium on Materials and Interfaces (13th KJSMI)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Preparation of cellulose fibers using ionic liquid by microchannel wet-spinning process (2018)
  • Author(s): Tetsuo Onji, Takaichi Watanabe, Tsutomu Ono
  • Organizer: 13th Korea-Japan Symposium on Materials and Interfaces (13th KJSMI)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Metal Microcapsules Prepared by Electroless-plating on Pickering Emulsion (2018)
  • Author(s): Toshihiko Tsuneyoshi, Takaichi Watanabe, Tsutomu Ono
  • Organizer: 13th Korea-Japan Symposium on Materials and Interfaces (13th KJSMI)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 酸化鉄含有高分子フィルムの調製と光熱変換によるフィルム特性の変化 (2018)
  • Author(s): 荻田咲耶子、渡邉貴一、小野努
  • Organizer: 化学工学会中四国関西支部合同徳島大会
• [Patent(Industrial Property Rights)] 分子配向性が向上した湿式紡糸繊維およびその製造方法 (2018)
  • Inventor(s): 小野努，渡邉貴一
  • Industrial Property Rights Holder: 小野努，渡邉貴一
  • Industrial Property Rights Type: 特許
  • Industrial Property Number: 2018-183868
  • Filing Date: 2018