Basic research on nanostructure control for the fabrication of ultra-wide bandgap oxide quantum devices by mist CVD

• Project/Area Number: 18H01873
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 一般
• Review Section: Basic Section 29020:Thin film/surface and interfacial physical properties-related
• Research Institution: Kochi University of Technology
• Principal Investigator: KAWAHARAMURA Toshiyuki 高知工科大学, システム工学群, 教授 (00512021)
• Project Period (FY): 2018-04-01 – 2022-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2021)
• Budget Amount: ¥17,810,000 (Direct Cost: ¥13,700,000、Indirect Cost: ¥4,110,000); Fiscal Year 2021: ¥2,080,000 (Direct Cost: ¥1,600,000、Indirect Cost: ¥480,000); Fiscal Year 2020: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000); Fiscal Year 2019: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000); Fiscal Year 2018: ¥10,790,000 (Direct Cost: ¥8,300,000、Indirect Cost: ¥2,490,000)
• Keywords: ミストCVD / 気液混相流 / 反応メカニズム / 酸化ガリウム / 酸化亜鉛 / 高電子移動度トランジスタ(HEMT) / ショットキーバリアダイオード(SBD) / 超ワイドバンドギャップ金属酸化物 / 量子素子 / 低環境負荷 / 反応活性・支援 / ミスト流 / 装置試作 / 超高品質化 / 反応制御 / デバイス試作 / α-Ga2O3 / 反応メカニズム解明 / 超ワイドバンドギャップ金属酸化物量子素子 / 反応活性

Outline of Final Research Achievements

For the purpose of establishing a global safe and secure life and adapting to an information-oriented society with ultra-high speed and ultra-large capacity while ensuring global environmental protection, I aimed to fabricate α-Al2(1-x)Ga2xO3 based deep ultraviolet LED and high mobility transistors by mist CVD. A technique for manipulating the composition and characteristics of various functional thin films have been built and a technique for controlling the surface roughness of Ga2O3 based functional thin films and the advantages of using mist CVD in synthesizing them have been found. Also, a Schottky barrier diode (SBD) and a high electron mobility transistor (HEMT) have been fabricated and a Si:AlGaOx thin film device with a bandgap of 6.22 eV, which is equivalent to AlN, have been succeeded in demonstration. On the other hand, due to budgetary problems and countermeasures against new infectious diseases, some research cannot be carried out and it is regrettable.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

気液混相(ミスト)流を利用する事で、(ア)独立な操作変数数の拡張による操作変数選択自由度の向上と、(イ)反応場雰囲気制御範囲の拡張が可能となり、極めて高度に反応を制御できる可能性がある事を示すことに成功した。つまり、ミストCVDは未来デバイスを合成するための強力な技術であることを示せた。

Research Products

• [Journal Article] Conductive Si-doped α-(AlxGa1-x)2O3 thin films with the bandgaps up to 6.22 eV (2020)
  • Author(s): Dang Giang T.、Tagashira Yuki、Yasuoka Tatsuya、Liu Li、Kawaharamura Toshiyuki
  • Journal Title: AIP Advances Volume: 10 Issue: 11 Pages: 115019-115019
  • DOI: 10.1063/5.0026095
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] α-(AlxGa1?x)2O3 single-layer and heterostructure buffers for the growth of conductive Sn-doped α-Ga2O3 thin films via mist chemical vapor deposition (2020)
  • Author(s): Dang Giang T.、Sato Shota、Tagashira Yuki、Yasuoka Tatsuya、Liu Li、Kawaharamura Toshiyuki
  • Journal Title: APL Materials Volume: 8 Issue: 10 Pages: 101101-101101
  • DOI: 10.1063/5.0023041
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Fabrication of Molybdenum Disulfide (MoS₂) Layered Thin Films by Atmospheric-Pressure Solution Based Mist CVD (2019)
  • Author(s): SATO Shota、SAKAMOTO Masahito、KAWAHARAMURA Toshiyuki
  • Journal Title: Journal of the Society of Materials Science, Japan Volume: 68 Issue: 2 Pages: 155-161
  • DOI: 10.2472/jsms.68.155
  • NAID: 130007602358
  • ISSN: 0514-5163, 1880-7488
  • Year and Date: 2019-02-15
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Growth mechanism of Zinc Oxide thin film by mist chemical vapor deposition via the modulation of [H2O]/[Zn] ratios (2019)
  • Author(s): Phimolphan Rutthongjan, Misaki Nishi, Li Liu, Shota Sato, Yuya Okada, Giang T. Dang, Toshiyuki KAWAHARAMURA
  • Journal Title: Appl. Phys. Express Volume: 12 Issue: 6 Pages: 65505-65505
  • DOI: 10.7567/1882-0786/ab2134
  • NAID: 210000156005
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Electronic devices fabricated on mist-CVD-grown oxide semiconductors and their applications (2019)
  • Author(s): Giang T. Dang, Martin Allen, Mamoru Furuta, Toshiyuki KAWAHARAMURA
  • Journal Title: Japanese Journal of Applied Physics Volume: 58 Issue: 9 Pages: 90606-90606
  • DOI: 10.7567/1347-4065/ab2195
  • NAID: 210000156012
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Porosity-tuned thermal conductivity in thermoelectric Al-doped ZnO thinfilms grown by mist-chemical vapor deposition (2019)
  • Author(s): Shrikant Saini, Paolo Mele, Takafumi Oyeke, Junichiro Shiomi, Janne Petteri Niemela, Maarit karppinen, koji Miyazaki, Chaoyang Li, Toshiyuki Kawaharamura, Ataru Ichinose
  • Journal Title: Thin Solid Films Volume: 685 Pages: 180-185
  • DOI: 10.1016/j.tsf.2019.06.010
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Composition control of Zn1-x Mg x O thin films grown using mist chemical vapor deposition (2019)
  • Author(s): Rutthongjan Phimolphan、Liu Li、Nishi Misaki、Sakamoto Masahito、Sato Shota、Pradeep Ellawala K C、Dang Giang T、Kawaharamura Toshiyuki
  • Journal Title: Japanese Journal of Applied Physics Volume: 58 Issue: 3 Pages: 035503-035503
  • DOI: 10.7567/1347-4065/aafd18
  • NAID: 210000135372
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Study on fabrication of conductive antimony doped tin oxide thin films (SnO x :Sb) by 3rd generation mist chemical vapor deposition (2019)
  • Author(s): Liu Li、Kawaharamura Toshiyuki、Dang Giang Thai、Pradeep Ellawala K. C.、Sato Shota、Uchida Takayuki、Fujita Shizuo、Hiramatsu Takahiro、Kobayashi Hiroshi、Orita Hiroyuki
  • Journal Title: Japanese Journal of Applied Physics Volume: 58 Issue: 2 Pages: 025502-025502
  • DOI: 10.7567/1347-4065/aaf4b6
  • NAID: 210000135278
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Growth of α-Cr2O3 single crystals by mist CVD using ammonium dichromate (2018)
  • Author(s): Dang Giang T.、Suwa Yuta、Sakamoto Masahito、Liu Li、Rutthongjan Phimolphan、Sato Shota、Yasuoka Tatsuya、Hasegawa Ryo、Kawaharamura Toshiyuki
  • Journal Title: Applied Physics Express Volume: 11 Issue: 11 Pages: 111101-111101
  • DOI: 10.7567/apex.11.111101
  • NAID: 210000136389
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Challenges of fabrication of a large-area-uniform molybdenum disulfide layered thin film at low growth temperature by atmospheric-pressure solution-based mist CVD (2018)
  • Author(s): Sato Shota、Nitta Noriko、Sakamoto Masahito、Liu Li、Rutthongjan Phimolphan、Nishi Misaki、Ueda Mariko、Yasuoka Tatsuya、Hasegawa Ryo、Tagashira Yuki、Ozaki Tamako、Pradeep Ellawala K. C.、Dang Giang T.、Kawaharamura Toshiyuki
  • Journal Title: Japanese Journal of Applied Physics Volume: 57 Issue: 11 Pages: 110306-110306
  • DOI: 10.7567/jjap.57.110306
  • NAID: 210000149746
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Bandgap engineering of α-(AlxGa1-x)2O3 by a mist chemical vapor deposition two-chamber system and verification of Vegard's Law (2018)
  • Author(s): Dang G. T.、Yasuoka T.、Tagashira Y.、Tadokoro T.、Theiss W.、Kawaharamura T.
  • Journal Title: Applied Physics Letters Volume: 113 Issue: 6 Pages: 062102-062102
  • DOI: 10.1063/1.5037678
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Presentation] Growth Mechanism of mist CVD (2019)
  • Author(s): Toshiyuki Kawaharamura, Liu Li, Phimolphan Rutthongjan, Shota Sato, Mariko Ueda, Tatsuya Yasuoka, Yuki Tagashira, Tamako Ozaki, Yuna Ishikawa, Miyabi Fukue, Giang T. Dang
  • Organizer: Materials Research Meeting 2019
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Development of Fabrication process for tin sulfide (SnSX) thin films by solution-based atmospheric-pressure mist CVD (2019)
  • Author(s): S. Sato, P. Rutthongjan, L. Liu, G.T. Dang, T. Kawaharamura
  • Organizer: Solid State Devices and Materials (SSDM 2019)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Growth mechanism of Zinc Oxide thin film by mist-CVD via the modulation of [H2O]/[Zn] ratios (2019)
  • Author(s): P. Rutthongjan, M. Nishi, L. Liu, S. Sato, G.T. Dang, T. Kawaharamura
  • Organizer: Solid State Devices and Materials (SSDM 2019)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Growth mechanism of Zinc Oxide thin film by mist-chemical-vapor-deposition via the modulation of [H2O]/[Zn] ratios (2019)
  • Author(s): Phimolphan Rutthongjan, Misaki Nishi, Li Liu, Giang Dang, Shota Sato, Toshiyuki Kawaharamura
  • Organizer: The 2nd Materials Research Society of Thailand International Conference (MRS-Thailand 2019)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Oxygen Source-supported Fabrication of Yttrium Oxide Thin Films by 3rd Generation Mist CVD for Low Temperature Growth (2019)
  • Author(s): Li Liu, Misaki Nishi, Phimolphan Rutthongjan, Shota Sato, Masahito Sakamoto, Giang T. Dang, and Toshiyuki Kawaharamura
  • Organizer: The 2019 Spring Meeting of the European Materials Research Society (E-MRS)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Effectively Enhanced Electrical Properties of SnO2:Sb Films Fabricated by 3rd Generation Mist CVD Using Supporting Materials (2019)
  • Author(s): Li Liu, Mariko Ueda, Misaki Nishi, Giang T. Dang, Hiroshi Yanagimoto, Tomoko Kozaki, Toshiyuki Kawaharamura
  • Organizer: The 2019 Spring Meeting of the European Materials Research Society (E-MRS)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Thin Film Growth Mechanism in CVD using Flow Containing Mist Droplets (2019)
  • Author(s): Toshiyuki Kawaharamura, Misaki Nishi, Li Liu, Masahito Sakamoto, Phimolphan Rutthongjan, Shota Sato, Mariko Ueda, Tatsuya Yasuoka, Yuki Tagashira, Tamako Ozaki, Giang T. Dang
  • Organizer: The 2019 Spring Meeting of the European Materials Research Society (E-MRS)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Effect of HCl on fabrication of α-Ga2O3 by Mist CVD (2019)
  • Author(s): Tatsuya Yasuoka, Masahito Sakamoto, Tamako Ozaki, Yuki Tagashira, Li Liu, Giang. T. Dang, Toshiyuki Kawaharamura
  • Organizer: The 2019 Spring Meeting of the European Materials Research Society (E-MRS)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Crystallinity Improvement of Mist Chemical Vapor Deposition Grown ZnO Thin Films by Controlling Film Crystal Orientation (2019)
  • Author(s): Phimolphan Rutthongjan, Misaki Nishi, Li Liu, Giang Dang, Toshiyuki Kawaharamura
  • Organizer: 2019 MRS Spring Meeting & Exhibit
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] ミストCVDプロセス (2019)
  • Author(s): 川原村 敏幸
  • Organizer: CEATEC
  • Invited
• [Presentation] 高温下気相中を流動する微小液滴挙動の観測 (2019)
  • Author(s): 宮地 啓太, 秦 暦, 岡田 雄哉, 川原村 敏幸
  • Organizer: 日本機械学会2019年度年次大会
• [Presentation] 機能薄膜成膜装置「KAGUYA」内におけるミスト流れの解析と流路および成膜条件の最適化 (2019)
  • Author(s): 朝子 幹太（高知工科大）, 佐藤 翔太 ,岡田 雄哉, 川原村 敏幸
  • Organizer: 日本機械学会2019年度年次大会
• [Presentation] 高温壁面近傍における液滴挙動とその液滴消滅時間に関する研究 (2019)
  • Author(s): 秦 暦, 宮地 啓太, 川原村 敏幸, 岡田 雄哉
  • Organizer: 日本機械学会2019年度年次大会
• [Presentation] ミストCVDによるSn系透明導電膜の作製とその特性 (2019)
  • Author(s): 上田真理子, 劉麗, DANG Tai Giang, 川原村敏幸
  • Organizer: 2019年度 応用物理・物理系学会 中国四国支部 合同学術講演会
• [Presentation] ミストCVDによるCu系薄膜の作製 (2019)
  • Author(s): 福江雅, 安岡龍哉, 石川祐奈, 劉 麗, DANG Tai Giang, 川原村敏幸
  • Organizer: 2019年度 応用物理・物理系学会 中国四国支部 合同学術講演会
• [Presentation] ミストCVD法によるα‐Ga2O3薄膜作製時におけるHClの影響 (2019)
  • Author(s): 安岡龍哉, 坂本雅仁, 尾﨑珠子, 田頭侑貴, L. Liu, G. T. Dang, 川原村敏幸
  • Organizer: 2019年度 応用物理・物理系学会 中国四国支部 合同学術講演会
• [Presentation] 第III世代ミストCVDを利用した酸化亜鉛系透明導電薄膜の作製 (2019)
  • Author(s): 石川祐奈, P.RUTTHONGJAN, 安岡龍哉, 上田真理子, 福江雅, 劉麗, G. T. DANG, 川原村敏幸
  • Organizer: 2019年度 応用物理・物理系学会 中国四国支部 合同学術講演会
• [Presentation] 溶液系大気圧ミストCVDによる硫化スズ（SnSx）薄膜の作製プロセスの開発 (2019)
  • Author(s): 佐藤翔太, 劉麗, G. T. Dang, 川原村敏幸
  • Organizer: 2019年度 応用物理・物理系学会 中国四国支部 合同学術講演会
• [Presentation] ミストCVD法によるn型およびp型ZnO成膜への挑戦 (2019)
  • Author(s): 西 美咲, 劉 麗, ルトンジャン ピモンパン, 佐藤 翔太, 上田 真理子, 安岡 龍也, 長谷川 諒, 田頭 侑貴, 尾崎 珠子, 鄧 太 江, 川原村 敏幸
  • Organizer: 第66回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] ミストCVDにおける薄膜成長メカニズム (2019)
  • Author(s): 川原村 敏幸, 西 美咲, 劉 麗, 坂本 雅仁, ルトンジャン ピモンパン, 佐藤 翔太, 上田 真理子, 安岡 達也, 長谷川 諒, 田頭 侑貴, 尾崎 珠子, 鄧 太 江
  • Organizer: 第66回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] ミストCVD法によるn+-Si(100)基板上への強誘電体HfO2薄膜の作製とその電気特性評価 (2019)
  • Author(s): 田原 大祐, 西中 浩之, 野田 実, 佐藤 翔太, 川原村 敏幸, 吉本 昌広
  • Organizer: 第66回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] ミストCVDにより作製した硫化スズ薄膜の特性評価 (2019)
  • Author(s): 佐藤 翔太, 坂本 雅仁, 西 美咲, 劉 麗, ルトンジャン ピモンパン, 鄧 太 江, 川原村 敏幸
  • Organizer: 第66回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] ミストCVD における酸化亜鉛薄膜形成時の水の効果 (2019)
  • Author(s): ルトンジャン ピモンパン, 西 美咲, 川原村 敏幸, 坂本 雅仁, 劉 麗, 佐藤 翔太, 上田 真理子, 安岡 龍哉, 長谷川 諒, 尾崎 珠子, 鄧 太 江
  • Organizer: 第66回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] ミストCVD法における原料溶媒が薄膜成長に及ぼす影響 (2019)
  • Author(s): 坂本 雅仁, 安岡 龍哉, 西 美咲, 劉 麗, ルトンジャン ピモンパン, 佐藤 翔太, 上田 真理子, 田頭 侑貴, 長谷川 諒, 尾崎 珠子, 鄧 太 江, 川原村 敏幸
  • Organizer: 第66回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] 高温壁面近傍における液滴挙動と液滴消滅時間に関する研究 (2019)
  • Author(s): 秦 暦, 宮地 啓太, 西村 一宏, 川原村 敏幸
  • Organizer: 日本機械学会中国四国支部第57期総会・講演会
• [Presentation] 円筒管内壁への機能薄膜作製技術の開発 (2019)
  • Author(s): 朝子 幹太, 佐藤 翔太, 川原村敏幸
  • Organizer: 日本機械学会中国四国支部第57期総会・講演会
• [Presentation] Study on the Behaviors of HNO3 in Highly Conductive Antimony Doped Tin Oxide Thin Films Deposited by Novel Mist CVD System (2018)
  • Author(s): L. Liu, T. Kawaharamura, M. Ueda, G.T. Dang, S. Sato, S. Fujita, T. Hiramatsu, H. Orita
  • Organizer: Solid State Devices and Materials (SSDM 2018)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Fabrication of Molybdenum disulfide (MoS2) with environmental-friendly by atmosphericpressure solution-based mist CVD (2018)
  • Author(s): S. Sato, N. Nitta, M. Sakamoto, D.T. Giang, E.K.C. Pradeep, L. Liu, R. Phimolphan, M. Nishi, M. Ueda, T. Kawaharamura
  • Organizer: Solid State Devices and Materials (SSDM 2018)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] ミストCVD法で作製されたATO薄膜の電気的および光学的特性 (2018)
  • Author(s): 上田 真理子，劉 麗, 佐藤 翔太, 西 美咲, 鄧 太 江, 川原村 敏幸
  • Organizer: ナノテク研シンポジウム
• [Presentation] 低環境負荷型機能膜形成手法ミストCVDによる二硫化モリブデン(MoS2)層状膜作製とその特性評価 (2018)
  • Author(s): 佐藤 翔太, 新田 紀子, 坂本 雅仁，劉 麗，RUTTHONGJAN Phimolphan, 西 美咲, 上田 真理子，安岡 龍哉, 長谷川 諒, 田頭 侑貴, 尾崎 珠子
  • Organizer: ナノテク研シンポジウム
• [Presentation] FC式ミストCVDの原料供給濃度変化による反応メカニズム解析 (2018)
  • Author(s): 西 美咲, 劉 麗, 佐藤 翔太, 長谷川 諒, 安岡 龍哉, 上田 真理子, 尾﨑 珠子, RUTTHONGJAN Phimolphan, 鄧 太 江, 川原村 敏幸
  • Organizer: ナノテク研シンポジウム
• [Presentation] ミストCVD法による鉄酸化物系磁性薄膜の作製とその特性 (2018)
  • Author(s): 長谷川 諒, 安岡 龍哉，尾﨑 珠子, 上田 真理子，西 美咲，坂本 雅仁，佐藤 翔太，RUTTHONGJAN Phimolphan, 劉 麗，鄧 太 江, 川原村 敏幸
  • Organizer: ナノテク研シンポジウム
• [Presentation] ミストCVD法によるGa2O3成膜とその特性 (2018)
  • Author(s): 安岡 龍哉, 長谷川 諒, 田頭 侑貴, 尾崎 珠子, 佐藤 翔太，劉 麗，鄧 太 江, 川原村 敏幸
  • Organizer: ナノテク研シンポジウム
• [Presentation] Influence of H2O on ZnO thin film fabrication by mist CVD (2018)
  • Author(s): RUTTHONGJAN Phimolphan, 西 美咲, 劉 麗，鄧 太 江, 川原村 敏幸
  • Organizer: ナノテク研シンポジウム
• [Presentation] ミストCVD法による高品質酸化亜鉛薄膜の作製および反応メカニズムの解明 (2018)
  • Author(s): 西 美咲, 長谷川 諒, 安岡 龍哉, 上田 真理子, 坂本 雅仁, 佐藤 翔太, Phimolphan Ruttongja, Liu Li, Dang. T Gian, 川原村 敏幸
  • Organizer: 化学工学会 第50回秋季大会
• [Presentation] ミストCVD法で作製されたATO薄膜の電気的および光学的特性 (2018)
  • Author(s): 上田 真理子, 劉 麗, 佐藤 翔太, ダン ジャン, 川原村 敏幸, 藤田 静雄, 織田 容征, 平松 孝浩
  • Organizer: 第79回応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] FC式ミストCVDにおける高品質金属酸化物薄膜作製を目的とした反応メカニズム解析 (2018)
  • Author(s): 西美咲, 劉麗, 佐藤翔太, ルトンジャンピモンパン, 坂本雅仁, 上田真理子, E.K.C.プラディープ, 鄧太江, 川原村敏幸
  • Organizer: 材料学会 第67期通常総会・学術講演会
• [Presentation] ミストCVDにより作製した二硫化モリブデン(MoS2)層状薄膜 (2018)
  • Author(s): 佐藤翔太, 坂本雅仁, 新田紀子, 劉麗, E.K.C.プラディープ, 鄧太江, 川原村敏幸
  • Organizer: 材料学会 第67期通常総会・学術講演会
• [Presentation] 水蒸気雰囲気下における金属化合物の熱分解挙動 (2018)
  • Author(s): 坂本雅仁, 佐藤翔太, 西美咲, 上田真理子, 川原村敏幸
  • Organizer: 材料学会 第67期通常総会・学術講演会
• [Patent(Industrial Property Rights)] Ga2O3薄膜の製造方法 (2020)
  • Inventor(s): 川原村 敏幸、ダン タイ ジャン、劉 麗、安岡 龍哉
  • Industrial Property Rights Holder: 川原村 敏幸、ダン タイ ジャン、劉 麗、安岡 龍哉
  • Industrial Property Rights Type: 特許
  • Filing Date: 2020