大気－海洋間における難揮発性有機硫黄の相互作用に関する研究

• Project/Area Number: 18J01782
• Research Category: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 国内
• Research Field: Environmental dynamic analysis
• Research Institution: National Institute for Environmental Studies
• Principal Investigator: 坂田 昂平 国立研究開発法人国立環境研究所, 地球環境研究センター 地球大気化学研究室, 特別研究員(PD)
• Project Period (FY): 2018-04-25 – 2021-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2020)
• Budget Amount: ¥4,030,000 (Direct Cost: ¥3,100,000、Indirect Cost: ¥930,000); Fiscal Year 2020: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000); Fiscal Year 2019: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000); Fiscal Year 2018: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
• Keywords: エアロゾル / 有機硫黄 / XAFS法 / 走査型透過X線顕微鏡 / ICP-QQQ-MS / HULIS / 海洋エアロゾル

Outline of Annual Research Achievements

本年度は走査型透過X線顕微鏡（STXM）－吸収端近傍X線吸収微細構造（NEXAFS）を用いて夏季と冬季に採取した微細なエアロゾルに含まれる硫黄、炭素および窒素化学種の混合状態解析を行い、有機硫酸塩エステルの生成過程に関する研究を進めた。夏季に採取したエアロゾルのコアからは硫酸塩と共にイソプレンやグリオキサールなどに由来する二次有機エアロゾル（SOA）が検出された。後方流跡線解析の結果、夏季の試料は日本の山間部を経由した空気塊の影響を受けており、イソプレンなどの生物由来揮発性有機化合物（BVOCs）に由来するSOAが多く含まれていたと考えられる。これらのBVOC由来のSOAと硫酸エアロゾルが共存していることから、SOAの一部が硫酸塩エステルとして存在していることが示唆された。先行研究により大気中におけるBVOCsと硫酸の反応により有機硫酸塩エステルが生成することが報告されており、今回のSTXM―NEXAFSを用いた単一粒子分析の結果と整合的である。一方で、粒子表面（シェル）には腐植様物質（HULIS)が主成分として存在していたが、粒子表面からは硫酸塩は検出されなかった。冬季に採取した試料でもHULISと有機硫酸塩エステルの共存関係は得られなかった。このことから、有機硫酸塩エステルはHULISの主成分ではないこと考えられる。一方で、高分解能質量分析計をを用いた研究ではHULISの構成成分の一部として有機硫酸塩エステルが検出されており、この違いはSTXMと質量分析計を用いた研究間におけるHULISの定義方法の違いによるものだと考えられる。今後、両装置を用いた相互比較を行うことで、より詳細な有機硫酸エステル環境動態の解明に繋がると考えられる。

Research Progress Status

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Broadband high-energy resolution hard x-ray spectroscopy using transition edge sensors at SPring-8 (2021)
  • Author(s): Yamada Shinya、Ichinohe Yuto、et al.
  • Journal Title: Review of Scientific Instruments Volume: 92 Issue: 1 Pages: 013103-013103
  • DOI: 10.1063/5.0020642
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Determination of calcium and sulfate species in aerosols associated with the conversion of its species through reaction processes in the atmosphere and its influence on cloud condensation nuclei activation (2020)
  • Author(s): Miyamoto Chihiro、Sakata Kohei、Yamakawa Yoshiaki、Takahashi Yoshio
  • Journal Title: Atmospheric Environment Volume: 223 Pages: 117193-117193
  • DOI: 10.1016/j.atmosenv.2019.117193
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Spherical tarball particles form through rapid chemical and physical changes of organic matter in biomass-burning smoke (2019)
  • Author(s): Adachi Kouji、Sedlacek Arthur J.、Kleinman Lawrence、Springston Stephen R.、Wang Jian、Chand Duli、Hubbe John M.、Shilling John E.、Onasch Timothy B.、Kinase Takeshi、Sakata Kohei、Takahashi Yoshio、Buseck Peter R.
  • Journal Title: Proceedings of the National Academy of Sciences Volume: 116 Issue: 39 Pages: 19336-19341
  • DOI: 10.1073/pnas.1900129116
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] エアロゾルのクルーン採取法の開発による微量金属の溶解性と大気化学反応の関連性の解明 (2019)
  • Author(s): 坂田 昂平
  • Journal Title: 海洋化学研究 Volume: 32 Pages: 128-134
• [Journal Article] Organic matters in sea spray aerosol: their role as a driving force of atmospheric chemistry in the marine boundary layer (2019)
  • Author(s): Kohei Sakata, Yoshio Takahashi, Aya Sakaguchi, Minako Kurisu, Hiroshi Tanimoto
  • Journal Title: SOLAS event report Volume: 12 Pages: 7-8
• [Journal Article] Linkage of Marine Biology and Atmospheric Chemistry: New Insights from Shipboard Observations with Proton Transfer Reaction-Mass Spectrometry (2018)
  • Author(s): 谷本浩志, 坂田昂平, 大森裕子, 亀山宗彦, 猪俣敏
  • Journal Title: Journal of the Mass Spectrometry Society of Japan Volume: 66 Issue: 3 Pages: 118-122
  • DOI: 10.5702/massspec.S18-21
  • NAID: 130007396905
  • ISSN: 1340-8097, 1880-4225, 1884-3271
  • Year and Date: 2018-06-01
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Custom-made PTFE filters for ultra-clean size-fractionated aerosol sampling for trace metals (2018)
  • Author(s): Sakata Kohei、Kurisu Minako、Tanimoto Hiroshi、Sakaguchi Aya、Uematsu Mitsuo、Miyamoto Chihiro、Takahashi Yoshio
  • Journal Title: Marine Chemistry Volume: 206 Pages: 100-108
  • DOI: 10.1016/j.marchem.2018.09.009
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] An early career perspectives on fostering the next generation of atmospheric scientists in an international community (2018)
  • Author(s): Megan Willis, Sakiko Ishino, Maximilien Desservettaz, Andriannah Mbandi, Zitely Tzompa-Sosa, Kohei Sakata
  • Journal Title: IGACnews Volume: 63 Pages: 21-24
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] The importance of chemical speciation of trace metals in aerosols on air quality and human effects (2019)
  • Author(s): Kohei Sakata, Yoshio Takahashi, Minako Kurisu, Atsushi Matsuki, Aya Sakaguchi, Hiroshi Tanimoto,
  • Organizer: IGAC-MANGO Meeting
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Relations between fractional solubility and trace metals species in marine aerosol (2019)
  • Author(s): Kohei Sakata, Aya Sakaguchi, Hiroshi Tanimoto, Minako Kurisu, Yoshio Takahashi
  • Organizer: IGAC-MANGO Meeting
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Relations between fractional solubility and trace metals species in marine aerosol (2019)
  • Author(s): Kohei Sakata, Aya Sakaguchi, Hiroshi Tanimoto, Minako Kurisu, Yoshio Takahashi
  • Organizer: Goldschmidt 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Organic carbon in sea spray aerosol: The role in iron and CLAW hypotheses, (2019)
  • Author(s): Kohei Sakata, Hiroshi Tanimoto, Minako Kurisu, Aya Sakaguchi, Yoshio Takahashi
  • Organizer: SOLAS Open Science Conference 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 観測事実に基づく金属―有機配位子の大気液相反応に関する研究 (2019)
  • Author(s): 坂田 昂平, 谷本 浩志, 栗栖 美菜子, 坂口 綾, 松木 篤, 高野 祥太朗, 高橋 嘉夫
  • Organizer: 第24回大気化学討論会
• [Presentation] New perspectives for the air-sea interactions of bioactive trace metals: Applying X-ray spectroscopy and geochemical modeling to size-fractionated marine aerosols (2018)
  • Author(s): Kohei Sakata, Hiroshi Tanimoto, Minako Kurisu, Aya Sakaguchi, Yoshio Takahashi
  • Organizer: The 2018 joint 14th iCACGP Quadrennial Symposium iCACGP and 15th IGAC Science Conference
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 海塩粒子中の有機物が鉄エアロゾルの溶解性に与える影響 (2018)
  • Author(s): 坂田 昂平, 栗栖 美菜子, 谷本 浩志, 坂口 綾, 武市 泰男, 高橋 嘉夫
  • Organizer: 寒冷圏大気ー海洋間の生物地球化学的相互作用に関する研究集会
• [Presentation] 海塩粒子中の有機物と鉄の大気化学反応が鉄の溶解性に与える影響 (2018)
  • Author(s): 坂田 昂平, 栗栖 美菜子, 武市 泰男, 坂口 綾, 谷本 浩志, 高橋 嘉夫
  • Organizer: 2018年度 地球化学会年会
• [Presentation] Enhancement of iron solubility by organic matters in sea spray aerosol (2018)
  • Author(s): 坂田 昂平, 栗栖 美菜子, 谷本 浩志, 坂口 綾, 武市 泰男, 高橋 嘉夫
  • Organizer: 日本地球惑星科学連合2018年大会
• [Presentation] XAFS 法からみる大気―海洋相互作用：大気粒子が海洋生態系および気候に与える影響 (2018)
  • Author(s): 坂田 昂平
  • Organizer: X 線スペクトロスコピー研究会
  • Invited
• [Presentation] 大気中における溶液平衡化学反応: エアロゾル中の金属元素の溶解性の制御要因としての重要性 (2018)
  • Author(s): 坂田 昂平, 栗栖 美菜子, 谷本 浩志, 坂口 綾, 高橋 嘉夫
  • Organizer: GEOTRACES-Japan の現状と今後の展開
• [Remarks] 海洋化学研究所の第3回海洋化学奨励賞（30歳未満）を受賞
  • URL: https://www.nies.go.jp/whatsnew/2019/201900427-1.html