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機能性基を導入したセルロース集合体の酵素合成と材料応用

Research Project

Project/Area Number 18J15056
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Nanomaterials chemistry
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

野原 崇稔  東京工業大学, 物質理工学院, 特別研究員(DC2)

Project Period (FY) 2018-04-25 – 2020-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2019)
Budget Amount *help
¥2,100,000 (Direct Cost: ¥2,100,000)
Fiscal Year 2019: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Fiscal Year 2018: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000)
Keywordsセルロース / 酵素合成 / 酵素の基質認識 / ポリエチレングリコール / 金ナノ粒子 / 二次元ナノマテリアル
Outline of Annual Research Achievements

酵素反応の起点として用いるプライマーの多様性を拡大し、新規セルロース集合体を構築するための知見を得ることを目的とした。これまでに、オリゴエチレングルコール (OEG) やアミノ基などの親水性の低分子であればグルコースに導入しても重合の起点としてはたらき、セルロースの合成反応が良好に進行することを見出している。本年度は、親水性高分子であるポリエチレングリコール (PEG) の導入を検討することで、適用可能なプライマーの種類を拡大することを目指した。分子量1000ならびに4000のPEGをクリック反応により導入したグルコース誘導体をプライマーとして用いた結果、PEGの分子量によらず酵素反応が進行することがわかった。反応により遊離するリン酸イオンを定量することで消費された総モノマー転化率を算出した結果、PEGの重合度の増大に伴い総モノマー転化率が低下し、酵素による認識性が低下することがわかった。これは、PEGの重合度の増大に伴い親水性や排除体積による立体反発の寄与が増大し、PEG末端のグルコースに対して酵素がアクセスしにくくなるためと考えられる。すなわち、PEGの末端にグルコースを導入することで酵素による認識性が低下するものの、重合の起点として機能することを見出した。
PEGを末端にもつセルロースが形成する集合体の構造を評価した結果、OEGを導入した場合と比較して極めて細いナノリボンを形成していることがわかった。これは、ナノリボンの表面に露出したPEGが幅方向のセルロースの水素結合の形成を抑制するためと考えられる。つまり、分子鎖末端へのPEGの導入によりセルロースの結晶成長を制御できることを見出した。以上より、親水性高分子を導入したグルコース誘導体が酵素の基質として機能すること、また、セルロース鎖末端の親水基を高分子量化することでその集合化に顕著に影響することを明らかにした。

Research Progress Status

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2019 Annual Research Report
  • 2018 Annual Research Report
  • Research Products

    (6 results)

All 2020 2019 2018

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results)

  • [Journal Article] Templated Synthesis of Gold Nanoparticles on Surface-Aminated 2D Cellulose Assemblies2019

    • Author(s)
      Nohara Takatoshi、Sawada Toshiki、Tanaka Hiroshi、Serizawa Takeshi
    • Journal Title

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      Volume: 92 Issue: 5 Pages: 982-988

    • DOI

      10.1246/bcsj.20190035

    • NAID

      130007649739

    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Controlled Assembly of Cellulose Oligomers with Hydrophilic Moieties via their Enzymatic Synthesis2020

    • Author(s)
      野原崇稔, 澤田敏樹, 田中浩士, 芹澤 武
    • Organizer
      日本化学会第100春季年会
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] Templated Production of Gold Nanoparticles on Surface-Aminated 2D Cellulose Assemblies2019

    • Author(s)
      野原崇稔, 澤田敏樹, 田中浩士, 芹澤 武
    • Organizer
      OKINAWA COLLOIDS 2019
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Templated Synthesis of Au Nanoparticles on Surface-Aminated 2D Cellulose Assemblies2019

    • Author(s)
      野原崇稔, 澤田敏樹, 田中浩士, 芹澤 武
    • Organizer
      2nd GLowing Polymer Symposium in KANTO
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] 機能性基を表面にもつセルロースナノリボンの構築と特性評価2018

    • Author(s)
      野原崇稔・澤田敏樹・田中浩士・芹澤武
    • Organizer
      第67回高分子年次大会
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
  • [Presentation] Templated Production of Highly Active Gold Nanocatalysts on Surface-aminated 2D Cellulose Assemblies2018

    • Author(s)
      野原崇稔・澤田敏樹・田中浩士・芹澤武
    • Organizer
      The 12th SPSJ International Polymer Conference
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research

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Published: 2018-05-01   Modified: 2024-03-26  

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