Theoretical studies on the mechanism of the electrode interfacial phenomena by the integral equation with first-principles calculation

• Project/Area Number: 18K05307
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• Allocation Type: Multi-year Fund
• Section: 一般
• Review Section: Basic Section 36020:Energy-related chemistry
• Research Institution: Konan University
• Principal Investigator: Yamamoto Masahiro 甲南大学, 理工学部, 教授 (60182648)
• Project Period (FY): 2018-04-01 – 2021-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2020)
• Budget Amount: ¥4,290,000 (Direct Cost: ¥3,300,000、Indirect Cost: ¥990,000); Fiscal Year 2020: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000); Fiscal Year 2019: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000); Fiscal Year 2018: ¥1,690,000 (Direct Cost: ¥1,300,000、Indirect Cost: ¥390,000)
• Keywords: 電気二重層 / 電極界面現象 / 第一原理計算 / 統計力学モデル / 微分キャパシタンス / 電極界面 / 電位 / 積分方程式 / 電気化学理論 / 固液界面 / 電極反応

Outline of Final Research Achievements

The theoretical studies on the chemical phenomena at the electrode interface is not easy, because the quantum and molecular simulation of the inhomogeneous system of the electrode | electrolyte interface needs great computational resources. In this study we did quantum calculation for metal and integral equation model for electrolyte and continuum model for electrical double layer and the potential dependence of the differential capacitance for different electrolyte concentrations was obtained. The results are qualitatively in agreement with the experimental results but some discrepancy are found in the absolute value of the differential capacitance.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

電池やキャパシターなどの電気化学デバイスの性能をあげることは，多くの科学・技術者にとって大変興味のあることであるが，電極界面での現象を量子論，分子論レベルで理解されているとは言いがたく，その性能をあげることを困難にしている。本研究では，電極界面での現象を必要不可欠である理論の最小レベルをつかい，微分キャパシタンスの実験データと直接比較することに意義がある。このモデルが成功すれば，より複雑な電気化学系に拡張できる。

Research Products

• [Journal Article] The use of the reference electrode equiped with an ionic liquid salt bridge in electro- chemistry of ionic liquids: A convenient way to align the formal potentials of redox reactions in ionic liquids based on the standard hydrogen electrode scale (2021)
  • Author(s): Takashi Kakiuchi, S. Domae, T. Miyadi, K. Kibi, Masahiro Yamamoto
  • Journal Title: Electrochemistry Communications Volume: 126 Pages: 107021-107021
  • DOI: 10.1016/j.elecom.2021.107021
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Single ion activity coefficients of chloride ions in aqueous sodium chloride and magnesium chloride estimated potentiometrically based on ionic liquid salt bridge at 298 K (2021)
  • Author(s): Takashi Kakiuchi, M. Hisazumi, Y. Moriyama, Masahiro Yamamoto
  • Journal Title: Electrochemistry Communications Volume: 124 Pages: 106953-106953
  • DOI: 10.1016/j.elecom.2021.106953
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Tailored Photoluminescence Properties of Ag(In,Ga)Se2 Quantum Dots for Near-Infrared In Vivo Imaging (2020)
  • Author(s): Tatsuya Kameyama, Hiroki Yamauchi, Takahisa Yamamoto, Toshiki Mizumaki, Hiroshi Yukawa, Masahiro Yamamoto, Shigeru Ikeda, Taro Uematsu, Yoshinobu Baba, Susumu Kuwabata, Tsukasa Torimoto
  • Journal Title: ACS Applied Nano Materials Volume: 3 Issue: 4 Pages: 3275-3287
  • DOI: 10.1021/acsanm.9b02608
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] 電気化学反応速度は遷移状態理論？それとも LFER? (1)” 電気分析化 学，ここが難しい！ Part 4 (2019)
  • Author(s): 山本雅博
  • Journal Title: Review of Polarography Volume: 65 Issue: 2 Pages: 34-35
  • DOI: 10.5189/revpolarography.65.65
  • NAID: 130007731272
• [Journal Article] Effects of Contact Angle and Flocculation of Particles of Oligomer of Tetrafluoroethylene on Oil Foaming (2018)
  • Author(s): Murakami R, Kobayashi S, Okazaki M, Bismarck A and Yamamoto M
  • Journal Title: Front. Chem. Volume: 6 Pages: 435-435
  • DOI: 10.3389/fchem.2018.00435
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Treatment of oral cancer using magnetized paclitaxel (2018)
  • Author(s): Nakakaji Rina、Umemura Masanari、Mitsudo Kenji、Kim Jeong-Hwan、Hoshino Yujiro、Sato Itaru、Masuda Takatsugu、Yamamoto Masahiro、Kioi Mitomu、Koizumi Toshiyuki、Fujita Takayuki、Yokoyama Utako、Iida Masaki、Sato Motohiko、以下7名
  • Journal Title: Oncotarget Volume: 9 Issue: 21 Pages: 15591-15605
  • DOI: 10.18632/oncotarget.24570
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] A model of the potential-dependent adsorption of charged redox-active species at the electrode surface (2018)
  • Author(s): Yuki Kitazumi, Osamu Shirai, Masahiro Yamaomto, Kenji Kano
  • Journal Title: Electrochimica Acta Volume: 259 Pages: 542-551
  • DOI: 10.1016/j.electacta.2017.10.192
  • Peer Reviewed
• [Presentation] Li欠陥を有するLi1.75SにおけるLiの移動機構と活性化障壁の第一原理計算 (2021)
  • Author(s): 橋本 貴史, 山本 雅博
  • Organizer: 電気化学会
• [Presentation] RISM 積分方程式と第一原理計算を結合したモデルによる微分キャパシタンスの計算 (2020)
  • Author(s): 橋本貴史, 鳥居 司, 友塚裕太,山本雅博
  • Organizer: 第66回ポーラログラフィーおよび電気分析化学討論会プログラム
• [Presentation] 点欠陥を有する Li2S 結晶の安定構造の第一原理計算：Li 移動過程の考察 (2020)
  • Author(s): 橋本貴史, 山本雅博
  • Organizer: 第66回ポーラログラフィーおよび電気分析化学討論会プログラム
• [Presentation] 高疎水性イオン液体の電位決定イオン液体への混入によるイオン液体塩橋を横切る相間 電位差の安定化の試み (2019)
  • Author(s): 川本 拓実、大西 佑貴、垣内 隆、山本 雅博、村上 良
  • Organizer: 電気化学会第86回大会
• [Presentation] イオン液体塩橋を用いる電池の端子間電位差による単独イオン活量決定の精度 (2019)
  • Author(s): 大西 佑貴、垣内 隆、山本 雅博、村上 良
  • Organizer: 電気化学会第86回大会
• [Presentation] 飽和KCl水溶液を内部液とするイオン液体塩橋付き参照電極の電位 (2019)
  • Author(s): 金丸 朝香 大西 佑貴 川本 拓実 垣内 隆 山本 雅博 村上 良
  • Organizer: 日本分析化学会第79回分析化学討論会
• [Presentation] Electrochemical Aspects of Argentometric Titration; Solubility of silver halides and the Nernst equation (2019)
  • Author(s): Takashi KAKIUCHI and Masahiro YAMAMOTO
  • Organizer: The Seventeenth International Symposium on Electroanalytical Chemistry & The Third International Meeting on Electrogenerated Chemiluminescence
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 半導体｜電解質溶液界面の電気二重層 (2019)
  • Author(s): 山本雅博
  • Organizer: 2019年 電気化学秋季大会
• [Presentation] Mgイオン電池に用いる有機溶媒中での溶媒和構造の量子化学計算 (2019)
  • Author(s): 山本 雅博 ・ 平井 信 ・ 小西 遼太郎
  • Organizer: 日本分析化学会第68年会
• [Presentation] AgCl沈殿滴定におけるFajans法による滴定終点の当量点からの偏移について (2019)
  • Author(s): 垣内 隆 ・ 小松原 滉太・ 山本 雅博・ 村上 良
  • Organizer: 日本分析化学会第68年会
• [Presentation] Coalescence destabilization of particle-stabilized emulsions associated with mixing particles (2019)
  • Author(s): Ryo Murakami , Junpei Ogawa , Masahiro Yamamoto
  • Organizer: OKINAWA COLLOIDS 2019
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Interfacial properties of a binary ionic liquid composed of a potential-determining and a highly hydrophobic salts in contact with water (2019)
  • Author(s): Takumi Kawamoto, Takashi Kakiuchi, Masahiro Yamamoto, Ryo Murakami
  • Organizer: The International Joint Meeting of the Polarographic Society of Japan (PSJ) and National Taiwan University (NTU)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Electrical double layer across semiconductor(S) | electrolyte solution(E), metal(M) | S, S | S interfaces (2019)
  • Author(s): Masahiro Yamamoto
  • Organizer: The International Joint Meeting of the Polarographic Society of Japan (PSJ) and National Taiwan University (NTU)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Modeling the acceleration of the redox reaction due to the heterogeneity of the electrical double layer caused by the microstructure at the electrode surface (2019)
  • Author(s): Yuki Kitazumi, Seiji Nakanishi, Masahiro Yamamoto, Osamu Shirai, Kenji Kano
  • Organizer: The International Joint Meeting of the Polarographic Society of Japan (PSJ) and National Taiwan University (NTU)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] The vdW-DFT First-principles Calculation of Graphite Intercalation Compounds of Lithium: Diffusion Barrier and Charge Dependence (2018)
  • Author(s): Masahiro Yamamoto
  • Organizer: 69th Annual ISE Meeting
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 凹凸をもつ電極界面での電気二重層効果 (2018)
  • Author(s): 山本雅博，加納健司
  • Organizer: 日本分析化学会第67年会
• [Presentation] 比誘電率が電極界面近傍でバルクの値から小さくなると電位・キャパシタンスにどの程度影響をあたえるのか？ (2018)
  • Author(s): 山本雅博
  • Organizer: 第64回 ポーラログラフィーおよび電気分析化学討論会
• [Presentation] イオン液体塩橋の電位安定化のためのイオン液体相疎水化の試み (2018)
  • Author(s): 川本拓実、垣内隆、山本雅博
  • Organizer: 第64回 ポーラログラフィーおよび電気分析化学討論会
• [Presentation] HCl-NaCl混合電解質水溶液中の水素イオン活量の混合比依存性に対するイオン強度効果 (2018)
  • Author(s): 大西 佑貴、垣内 隆、山本 雅博、村上 良
  • Organizer: 第64回 ポーラログラフィーおよび電気分析化学討論会
• [Book] 演習で学ぶ 科学のための数学 (2018)
  • Author(s): 山本雅博，加納健司
  • Total Pages: 184
  • Publisher: 化学同人
  • ISBN: 9784759820027
• [Remarks] 甲南大理工学部機能分子化学科表面・界面物理化学研究室
  • URL: http://www.chem.konan-u.ac.jp/PCSI/
• [Remarks] 甲南大学理工学部機能分子化学科表面・界面物理化学研究室
  • URL: http://www.chem.konan-u.ac.jp/PCSI/