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遷移金属クラスターとバイオ分子の複合化による新機軸機能性分子の創製

Research Project

Project/Area Number 19655019
Research Category

Grant-in-Aid for Exploratory Research

Allocation TypeSingle-year Grants
Research Field Inorganic chemistry
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

岡崎 雅明  Kyoto University, 化学研究所, 准教授 (20292203)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 三原 久明  京都大学, 化学研究所, 助教 (30324693)
Project Period (FY) 2007 – 2008
Project Status Completed (Fiscal Year 2008)
Budget Amount *help
¥3,400,000 (Direct Cost: ¥3,400,000)
Fiscal Year 2008: ¥1,600,000 (Direct Cost: ¥1,600,000)
Fiscal Year 2007: ¥1,800,000 (Direct Cost: ¥1,800,000)
Keywordsタンパク質 / クラスター / 鉄 / 酸化還元 / 構造変化 / 触媒 / 機能 / 人工タンパク質
Research Abstract

天然のタンパク質の多くは、補因子と呼ばれる低分子をポリペプチド鎖中の特定の位置に保持することで、触媒、電子伝達、分子認識などの様々な機能を獲得してきた。つまり、フラビン、ヘム、鉄-硫黄クラスターといった機能性低分子の能力をタンパク質は質的、量的に高次元に導くことが可能なわけである。本萌芽研究では、機能性低分子として酸化還元に応答して構造変化が可能な[4Fe-4C]クラスターを取り上げ、タンパク質のポリペプチド鎖に導入することで複合化分子を創製し、その性質を調べた。
[4Fe-4C]骨格内の炭素上にspacerを介してlinker(マレイミド基)を導入し、クラスター1を収率76%で得た。クラスター1は対陰イオンとしてヘキサフルオロリン酸イオンを有し、アセトニトリルあるいは塩化メチレンなどの極性有機溶媒には可溶であるが水溶性は低く、タンパク質と複合化する上で障害となることから、対陰イオンを硝酸イオンで置換することで、その水溶性を著しく向上させることに成功した。[4Fe-4C]骨格と複合化するタンパク質としては、システイン残基をサブユニットあたり8つもつセレノシステインリアーゼを選択した。この反応の選択性は低く、タンパク質に[4Fe-4C]骨格が1〜3個導入され、それぞれを分離精製することは困難であった。次にシステイン残基をサブユニットあたり2つもつチオレドキシレダクターゼとの反応を検討したところ、[4Fe-4C]骨格が2つ選択的にタンパク質に導入された複合化分子が高収率で得られた。得られた分子のキャラクタリゼーションは質量スペクトルおよびサイクリックブルタモグラムにより行った。

Report

(2 results)
  • 2008 Annual Research Report
  • 2007 Annual Research Report
  • Research Products

    (8 results)

All 2008 2007

All Journal Article (6 results) (of which Peer Reviewed: 6 results) Presentation (2 results)

  • [Journal Article] Synthesis and Reactions of Diphosphinidenecyclobutene Ruthenium Complexes Relevant to Catalytic Hydrosilylation of Terminal Alkynes2008

    • Author(s)
      Akito Hayashi
    • Journal Title

      Organometallics 27

      Pages: 2321-2327

    • Related Report
      2008 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Recombination of an Fe-Si-P Linkage to an Fe-P-Si Linkage through an Isolable Intermediate Phosphasilaferracyclopropane2008

    • Author(s)
      Masaaki Okazaki
    • Journal Title

      J. Am. Chem. Soc. 130

      Pages: 17674-17675

    • Related Report
      2008 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Synthesis and structures of Platinum (0) Alkyne Complexes with Extended pi-Conjugated Systems2008

    • Author(s)
      Kyohei Hayashi
    • Journal Title

      Organometallics 27

      Pages: 1970-1972

    • Related Report
      2008 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Synthesis and Catalytic Properties of Cationic Palladium (II) and Rhodium (I) Complexes Bearing Diphosphinidinecyclobutene Ligand2007

    • Author(s)
      Rader S. Jensen
    • Journal Title

      J. Organomet. Chem. 692

      Pages: 286-294

    • Related Report
      2007 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Cationic Iridium (III) Complexes Bearing Phosphaalkene and 2-Pyridylphenyl Ligands2007

    • Author(s)
      Akito Hayashi
    • Journal Title

      Organometallics 26

      Pages: 3708-3712

    • Related Report
      2007 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Iron, Ruthenium, and Osmium Complexes Supported by the Bis (silyl) Chelate Ligand (9,9-dimethylxanthene-4,5-diyl) bis (dimethylsilyl) : Synthesis, Characterization, and Reactivity2007

    • Author(s)
      Jim Josephus G. Minglana
    • Journal Title

      Organometallics 26

      Pages: 5859-5866

    • Related Report
      2007 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Electron-Induced Dynamic Behavior of [4Fe-4C] Cluster Core2008

    • Author(s)
      Masaaki Okazaki
    • Organizer
      38th International Conference on Coordination Chemistry
    • Place of Presentation
      エルサレム(イスラエル)
    • Year and Date
      2008-07-24
    • Related Report
      2008 Annual Research Report
  • [Presentation] REDOX-INDUCED RECOMBINATION OF CARBON-CARBON BONDS ON TETRAIRON CORE2008

    • Author(s)
      Masaaki Okazaki
    • Organizer
      EuAsC2S-10
    • Place of Presentation
      マニラ(フィリピン)
    • Year and Date
      2008-01-01
    • Related Report
      2007 Annual Research Report

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Published: 2007-04-01   Modified: 2016-04-21  

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