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Unraveling the Fundamental Processes in Semiconducting Materials for Highly Active Photocatalysts

Research Project

Project/Area Number 19F19042
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section外国
Review Section Basic Section 32020:Functional solid state chemistry-related
Research InstitutionShinshu University

Principal Investigator

堂免 一成  信州大学, 先鋭領域融合研究群先鋭材料研究所, 特別特任教授 (10155624)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) VEQUIZO JUNIE JHON  信州大学, 先鋭領域融合研究群先鋭材料研究所, 外国人特別研究員
Project Period (FY) 2019-04-25 – 2021-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2020)
Budget Amount *help
¥2,300,000 (Direct Cost: ¥2,300,000)
Fiscal Year 2020: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000)
Fiscal Year 2019: ¥1,200,000 (Direct Cost: ¥1,200,000)
Keywords粉末光触媒 / 過渡吸収分光 / キャリアダイナミクス / 助触媒 / 窒化物 / セレン化物 / Zスキーム / 光触媒シート
Outline of Research at the Start

酸窒化物,窒化物,酸硫化物等の非酸化物半導体粉末材料は可視光を強く吸収するため,太陽光水分解反応による水素エネルギー製造への応用に好適である.しかし,これらの材料は高温で合成されるために,性能低下の原因となる欠陥の密度が高くなりやすい.太陽エネルギーを利用してクリーンな水素を高効率に製造する粉末光触媒を開発するには,欠陥における光励起キャリアの挙動を理解し,制御していく必要がある.本研究では光触媒材料合成に取り組む一方で,時間分解分光法を用いて欠陥準位の密度や深さを明らかにし,光励起キャリアの動きに基づいて,最先端の微粒子半導体光触媒の活性化に有効な合成法や後処理法を開発する.

Outline of Annual Research Achievements

本研究では光触媒内部及び表面で光照射時に起こる過程をキャリアダイナミクスの観点から解析し,可視光応答型水分解用光触媒の高効率化に有効な構造・物性,およびそれらの機能を明らかにすることを目的としている.昨年度は光触媒と助触媒の相互作用を詳細に検討し, 助触媒による励起電荷の捕獲効率が光触媒活性に支配的な影響を及ぼしていることを明らかにした.今年度も助触媒の担持法や分散性が光触媒作用に及ぼす影響を継続して検討し,助触媒の高分散化や電子捕獲効率の重要性を示した.さらに,Zスキーム型光触媒シートの解析に取り組み,水素生成光触媒(HEP)と酸素生成光触媒(OEP)が共存した試料のキャリアダイナミクス解明の方法論を示した.一例をあげると,導電性基材にHEPとOEPの両方が固定されている場合の方が,HEPあるいはOEPのいずれか片方のみが固定されている場合に比べ,励起電子の濃度が高くなることを見出した.また,HEPとOEPの両方を励起すると,HEPのみを励起した場合に比べて電子が長寿命化されることがわかった.これらは,OEPの電子がHEPの正孔と再結合するZスキームの進行を反映している.また,導電層がない場合には再結合が促進された.このように,HEPとOEPが共存するZスキーム系の反応機構をキャリアダイナミクスの観点から実証したのは初めての例であると思われる.さらに,光触媒シートに対する表面修飾層,および助触媒担持の効果についても検討した.助触媒を担持することで励起電子の寿命は短くなったことから,助触媒への電子注入が起こったことがわかった.また,適切な表面修飾を施すことで,HEPから助触媒への電子注入の効率が向上すると同時にOEPに残存する励起正孔の濃度も増加し,それに伴い水分解活性も向上した.一連の結果から,表面修飾によって光触媒シート内部の電荷分離が一層促進されたことがわかった.

Research Progress Status

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2020 Annual Research Report
  • 2019 Annual Research Report
  • Research Products

    (5 results)

All 2021 2020 2019 Other

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results,  Open Access: 2 results) Presentation (2 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Invited: 1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Sequential cocatalyst decoration on BaTaO2N towards highly-active Z-scheme water splitting2021

    • Author(s)
      Zheng Wang, Ying Luo, Takashi Hisatomi, Junie Jhon M Vequizo, Sayaka Suzuki, Shanshan Chen, Mamiko Nakabayashi, Lihua Lin, Zhenhua Pa, Nobuko Kariya, Akira Yamakata, Naoya Shibata, Tsuyoshi Takata, Katsuya Teshima and Kazunari Domen
    • Journal Title

      Nature Communications

      Volume: 12 Issue: 1 Pages: 1005-1005

    • DOI

      10.1038/s41467-021-21284-3

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Efficient photocatalytic hydrogen evolution on single-crystalline metal selenide particles with suitable cocatalysts2020

    • Author(s)
      Chen Shanshan, Vequizo Junie Jhon M., Hisatomi Takashi, Nakabayashi Mamiko, Lin Lihua, Wang Zheng, Yamakata Akira, Shibata Naoya, Takata Tsuyoshi, Yamada Taro, Domen Kazunari
    • Journal Title

      Chemical Science

      Volume: - Issue: 25 Pages: 6436-6441

    • DOI

      10.1039/d0sc01167c

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Impact of well-dispersed Pt nanoparticles on photocarriers’ dynamics of BaTaO2N for photocatalytic H2 generation2020

    • Author(s)
      Junie Jhon M. Vequizo、加藤康作、久富隆史、Zheng Wang、Ying Luo、高田剛、山方啓、手嶋勝弥、堂免一成
    • Organizer
      第39回光がかかわる触媒化学シンポジウム
    • Related Report
      2020 Annual Research Report
  • [Presentation] Unraveling the mechanism of high photocatalytic performance of oxide and nitride/oxynitride photocatalysts2019

    • Author(s)
      Junie Jhon M. Vequizo, Tsuyoshi Takata, Takashi Hisatomi, Akira Yamakata, and Kazunari Domen
    • Organizer
      2019 International Conference on Advanced Functional Materials and Nanotechnology (ICAFMN) and 21st Samahang Pisika ng Visayas at Mindanao (SPVM) National Physics Conference
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Remarks] JSPSサイエンス・ダイアログ

    • URL

      https://www.jsps.go.jp/j-sdialogue/past_lectures_r1.html

    • Related Report
      2019 Annual Research Report

URL: 

Published: 2019-05-29   Modified: 2024-03-26  

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