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Development and applications of multiple wavelength neutron holography toward atomic imaging of light elements and magnetic structures

Research Project

Project/Area Number 19H00655
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (A)

Allocation TypeSingle-year Grants
Section一般
Review Section Medium-sized Section 13:Condensed matter physics and related fields
Research InstitutionNagoya Institute of Technology

Principal Investigator

林 好一  名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (20283632)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 奥 隆之  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 J-PARCセンター, リーダー (10301748)
松下 智裕  奈良先端科学技術大学院大学, 先端科学技術研究科, 教授 (10373523)
木村 耕治  名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (20772875)
八方 直久  広島市立大学, 情報科学研究科, 准教授 (30285431)
大山 研司  茨城大学, 理工学研究科(工学野), 教授 (60241569)
秋光 純  岡山大学, 異分野基礎科学研究所, 特任教授 (80013522)
Project Period (FY) 2019-04-01 – 2024-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥45,500,000 (Direct Cost: ¥35,000,000、Indirect Cost: ¥10,500,000)
Fiscal Year 2023: ¥6,630,000 (Direct Cost: ¥5,100,000、Indirect Cost: ¥1,530,000)
Fiscal Year 2022: ¥6,110,000 (Direct Cost: ¥4,700,000、Indirect Cost: ¥1,410,000)
Fiscal Year 2021: ¥5,330,000 (Direct Cost: ¥4,100,000、Indirect Cost: ¥1,230,000)
Fiscal Year 2020: ¥10,270,000 (Direct Cost: ¥7,900,000、Indirect Cost: ¥2,370,000)
Fiscal Year 2019: ¥17,160,000 (Direct Cost: ¥13,200,000、Indirect Cost: ¥3,960,000)
Keywords中性子ホログラフィー / 局所構造 / 磁気構造 / 水素 / 軽金属 / 軽元素 / 磁気散乱 / 3D原子イメージング / 磁性材料
Outline of Research at the Start

多波長中性子ホログラフィーは、ドーパントなどの特定元素周辺の三次元局所構造を正確に再生できる画期的な手法である。本手法は、中性子散乱を利用しているため、水素のなどの超軽元素や磁気構造をイメージングすることが原理的に可能である。本研究では、これらを実現するための技術高度化を行い、エネルギー材料や磁性物質に対して適用するとともに、三次元原子像から超軽元素ドーパントや不純物周辺の磁気構造などの振る舞いを観測する。

Outline of Annual Research Achievements

従来、磁気散乱中性子ホログラフィーの実験で用いていたFe0.08Co0.92単結晶について、その構造詳細を求めるために蛍光X線ホログラフィーの測定も行った。その結果、ドーパントであるFe周辺の原子像は鮮明であったが、Co周辺の原子像は弱く大きな格子歪みが想定された。また、試料を低温にした計測も行い、それらのデータを整理した内容が論文として掲載された。一方、磁気散乱中性子ホログラフィーの実験に関しては、より最適な形状のFe0.08Co0.92単結晶が必要であることが分かり、従来は東北大金研に依頼していた結晶育成を名工大にて行うことを始め、その試料を用いて実験を実施できた。ホログラム測定におけるγ線検出は、BGOシンチレーションカウンターを用いたため、統計精度的には十分なホログラムデータが得られた。測定されたアップとダウンスピンのホログラムから核散乱ホログラムと磁気散乱ホログラムを抽出し、原子像の再生を行った。核散乱による原子像は再生されているが、本来の位置からずれたり、また、磁気散乱による像の特徴が見えないなど、問題点が明らかとなった。
Pdに水素を吸蔵させた単結晶に対し、Pdからのγ線を観測することによって中性子ホログラムの観測を行った。従来のCeBr3検出器から三台のBGOシンチレーションカウンターに変更することにより、原子像の強度を増強することができた。一方、水素の原子像が十分に観測されていないという課題が残った。
最後に、BaTiO3単結晶の中性子ホログラムの解析を進めている。Tiと酸素の原子像を再生させることができ、詳細な解析からTiと酸素のシフトやそれに伴う自発分極に関する議論にまで発展させることができた。現在、これらの結果を論文に纏めている。軽元素である酸素を再生できない蛍光X線ホログラフィーと比較した、中性子ホログラフィーの優位性を示すことができた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

Fe0.08Co0.92単結晶の局所構造について、蛍光X線ホログラフィーを用いた成果について論文として纏めることができた。また、現行の磁気散乱中性子ホログラフィーのシステムに関しては、試料と中性子偏極を保つためのガイド磁場の間にゼロ磁場ができることや、磁場を与えるための試料両脇の磁石が入射中性子線に当たることなどの問題点をまとめた論文を執筆している。さらに、BaTiO3単結晶の中性子ホログラフィーの実験については、目的の酸素原子のイメージングに成功し、現在、論文をまとめている。従って、一定の成果は上がっていると考えている。

Strategy for Future Research Activity

磁気散乱中性子ホログラフィーの現状と問題点を纏めた論文を完成させ出版することを目標とする。また、現行データに対して、バックグランド処理や再生に用いるホログラムの角度範囲など、最適な解析条件をトライアンドエラーによって求める。その上で、磁気モーメントの情報を抽出することに取り組み、その結果を論文として纏める。Fe0.08Co0.92単結晶を用いた実験を引き続き行うが、問題点となっていた磁場印加デバイスの磁石の位置を下流側に配置し、デバイスの材料を透磁率の高いパーマロイに変えるなど、いくつかの改善を行う。一方、磁場印加デバイスにコイルによる電磁石も同様に検討する。名工大において単結晶が作製できるようになったため、より最適な形状と方位のものを目指すとともに、γ線の発生効率の高いGdなどのドーパントを添加することにも取り組む。試料については、バルク単結晶のみをこれまで選択してきたが、自発磁化をもつ薄膜試料も検討する。ここでは、薄膜の構成元素がγ線の発生効率の高いものが必要であるため、希土類元素を含めたものにする必要がある。BaTiO3単結晶の分極に関する論文については解析をまとめ早急に投稿を行う。

Report

(5 results)
  • 2022 Annual Research Report
  • 2021 Annual Research Report
  • 2020 Annual Research Report
  • 2019 Comments on the Screening Results   Annual Research Report
  • Research Products

    (41 results)

All 2023 2022 2021 2020 2019 Other

All Int'l Joint Research (5 results) Journal Article (21 results) (of which Int'l Joint Research: 11 results,  Peer Reviewed: 21 results,  Open Access: 9 results) Presentation (13 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 6 results) Remarks (1 results) Funded Workshop (1 results)

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    • Author(s)
      Kato Tatsuya、Kimura Koji、Hosokawa Shinya、Ando Shinji、Kashima Seishi、Hashimoto Yusuke、Happo Naohisa、Matsushita Tomohiro、Ishii Hirofumi、Hayashi Kouichi
    • Journal Title

      Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena

      Volume: 262 Pages: 147279-147279

    • DOI

      10.1016/j.elspec.2022.147279

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      Kouichi Hayashi, Maximilian Lederer, Yohei Fukumoto, Masashi Goto, Yuta Yamamoto, Naohisa Happo, Masahide Harada, Yasuhiro Inamura, Kenichi Oikawa, Kenji Ohoyama, and Peter Wellmann
    • Journal Title

      Appl. Phys. Lett.

      Volume: 120 Issue: 13 Pages: 132101-132101

    • DOI

      10.1063/5.0080895

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    • Author(s)
      大山研司, 林 好一
    • Journal Title

      日本結晶学会誌

      Volume: 64 Pages: 178-181

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    • Author(s)
      大山研司, 林 好一
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      日本物理学会

      Volume: 77 Pages: 379-386

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    • Author(s)
      Kizaki H.、Hayashi K.、Lu Cong、Happo N.、Hosokawa S.、Hidaka S.、Hayashi S.、Suzuki M.、Uchitomi N.
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 106 Issue: 6 Pages: 064434-9

    • DOI

      10.1103/physrevb.106.064434

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    • Author(s)
      Saito Wataru、Hayashi Kei、Huang Zhicheng、Sugimoto Kazuya、Ohoyama Kenji、Happo Naohisa、Harada Masahide、Oikawa Kenichi、Inamura Yasuhiro、Hayashi Kouichi、Miyazaki Takamichi、Miyazaki Yuzuru
    • Journal Title

      ACS Applied Energy Materials

      Volume: 4 Issue: 5 Pages: 5123-5131

    • DOI

      10.1021/acsaem.1c00670

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  • [Journal Article] Elucidation of local structure deformation in k-(BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Br by x-ray fluorescence holography2021

    • Author(s)
      Ang Artoni Kevin R.、Marumi Riho、Sato-Tomita Ayana、Kimura Koji、Happo Naohisa、Akagi Kazuto、Sasaki Takahiko、Hayashi Kouichi
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 103 Issue: 21 Pages: 214106-214106

    • DOI

      10.1103/physrevb.103.214106

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  • [Journal Article] Element-selective local structural analysis around B-site cations in multiferroic Pb(Fe1/2Nb1/2 )O3 using x-ray fluorescence holography2021

    • Author(s)
      Kimura K.、Urushihara D.、Kondo R.、Yamamoto Y.、Ang A. K. R.、Asaka T.、Happo N.、Hagihara T.、Matsushita T.、Tajiri H.、Miyazaki H.、Ohara K.、Iwata M.、Hayashi K.
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 104 Issue: 14 Pages: 144101-144101

    • DOI

      10.1103/physrevb.104.144101

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  • [Journal Article] X-ray Fluorescence Holography Measurement of Oxynitride Thin Film of CaTaO<sub>2</sub>N2021

    • Author(s)
      Yamamoto Yuta、Kimura Koji、Ang Artoni Kevin R.、Hirose Yasushi、Hayashi Kouichi
    • Journal Title

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology

      Volume: 19 Issue: 0 Pages: 99-103

    • DOI

      10.1380/ejssnt.2021.99

    • NAID

      130008104904

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  • [Journal Article] Local structure and atomic dynamics in Fe2VAl Heusler-type thermoelectric material: The effect of heavy element doping2020

    • Author(s)
      K. Kimura, K. Yamamoto, K. Hayashi, S. Tsutsui, N. Happo, S. Yamazoe, H. Miyazaki, S. Nakagami, J. R. Stellhorn, S. Hosokawa, T. Matsushita, H. Tajiri, A. K. R. Ang, Y. Nishino
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 101 Issue: 2 Pages: 024302-024302

    • DOI

      10.1103/physrevb.101.024302

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  • [Journal Article] Single-Crystal Model of Highly Efficient Water-Splitting Photocatalysts: A KTaO3 Wafer Doped with Calcium Cations2020

    • Author(s)
      Fujiwara Tomoya、Sasahara Akira、Happo Naohisa、Kimura Koji、Hayashi Kouichi、Onishi Hiroshi
    • Journal Title

      Chemistry of Materials

      Volume: 32 Issue: 4 Pages: 1439-1447

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.9b04094

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  • [Journal Article] Valence-Selective Local Atomic Structures on an YbInCu4 Valence Transition Material by X-Ray Fluorescence Holography2020

    • Author(s)
      Hosokawa Shinya、Happo Naohisa、Hayashi Kouichi、Kimura Koji、Matsushita Tomohiro、Stellhorn Jens R?diger、Mizumaki Masaichiro、Suzuki Motohiro、Sato Hitoshi、Hiraoka Koichi
    • Journal Title

      Journal of the Physical Society of Japan

      Volume: 89 Issue: 3 Pages: 034603-034603

    • DOI

      10.7566/jpsj.89.034603

    • NAID

      210000158117

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  • [Journal Article] Preparation, thermoelectric properties, and crystal structure of boron-doped Mg2Si single crystals2020

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      Hayashi Kei、Saito Wataru、Sugimoto Kazuya、Ohoyama Kenji、Hayashi Kouichi、Happo Naohisa、Harada Masahide、Oikawa Kenichi、Inamura Yasuhiro、Miyazaki Yuzuru
    • Journal Title

      AIP Advances

      Volume: 10 Issue: 3 Pages: 035115-035115

    • DOI

      10.1063/1.5143839

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  • [Journal Article] 数選択構造解析が可能な蛍光X 線ホログラフィー:YbInCu4価数転移物質への適用2020

    • Author(s)
      細川伸也, 八方直久,松下智裕, 林好一,
    • Journal Title

      日本結晶学会誌

      Volume: 62 Pages: 80-81

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    • Author(s)
      Hayashi Kouichi、Lu Cong、Ang Artoni Kevin R.、Ohwada Kenji、Xie Yujuan、Hu Wen、Matsushita Tomohiro、Happo Naohisa、Hosokawa Shinya、Bokov Alexei A.、Ye Zuo-Guang
    • Journal Title

      physica status solidi (b)

      Volume: 257 Issue: 11 Pages: 2000191-2000191

    • DOI

      10.1002/pssb.202000191

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  • [Journal Article] Local Structure of the Impurity Site in Nd:LaF3 by X‐Ray Fluorescence Holography2020

    • Author(s)
      Stellhorn Jens Rdiger、Hosokawa Shinya、Happo Naohisa、Hayashi Kouichi、Matsushita Tomohiro、Kawaguchi Noriaki、Yanagida Takayuki
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      physica status solidi (b)

      Volume: 257 Issue: 11 Pages: 2000310-2000310

    • DOI

      10.1002/pssb.202000310

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  • [Journal Article] X-ray fluorescence holography for soft matter2019

    • Author(s)
      Ang Artoni Kevin Roquero、Sato-Tomita Ayana、Shibayama Naoya、Umena Yasufumi、Happo Naohisa、Marumi Riho、Kimura Koji、Matsushita Tomohiro、AKAGI Kazuto、Sasaki Takahiko、Sasaki Yuji C.、Hayashi Kouichi
    • Journal Title

      Japanese Journal of Applied Physics

      Volume: 59 Issue: 1 Pages: 010505-010505

    • DOI

      10.7567/1347-4065/ab5d55

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      Matsushita Tomohiro、Muro Takayuki、Matsui Fumihiko、Happo Naohisa、Hayashi Kouichi
    • Journal Title

      Japanese Journal of Applied Physics

      Volume: 59 Issue: 2 Pages: 020502-020502

    • DOI

      10.7567/1347-4065/ab4b3a

    • NAID

      210000157286

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    • Author(s)
      K. Kudo, S. Ioka, N. Happo, H. Ota, Y. Ebisu, K. Kimura, T. Hada, T. Kimura, H. Tajiri, S. Hosokawa, K. Hayashi, M. Nohara
    • Journal Title

      Journal of the Physical Society of Japan

      Volume: 88 Issue: 6 Pages: 063704-063704

    • DOI

      10.7566/jpsj.88.063704

    • NAID

      40021915136

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    • Author(s)
      Hosokawa Shinya、Happo Naohisa、Matsushita Tomohiro、Stellhorn Jens R?diger、Kimura Koji、Hayashi Kouichi
    • Journal Title

      Japanese Journal of Applied Physics

      Volume: 58 Issue: 12 Pages: 120601-120601

    • DOI

      10.7567/1347-4065/ab5258

    • NAID

      210000157466

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    • Author(s)
      Kitaura Mamoru、Kamada Kei、Happo Naohisa、Kimura Koji、Hayashi Kouichi、Yamane Hisanori、Ina Toshiaki、Watanabe Shinta、Ishizaki Manabu、Ohnishi Akimasa
    • Journal Title

      Japanese Journal of Applied Physics

      Volume: 58 Issue: 12 Pages: 120602-120602

    • DOI

      10.7567/1347-4065/ab560b

    • NAID

      210000157551

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  • [Presentation] Local structure analysis around boron in SiC using neutron holography2019

    • Author(s)
      Kouichi Hayashi, Masashi Goto, Kenji Ohoyama, Yohei Fukumoto, Naohisa Happo, Maximillian Lederer, Peter Wellmann
    • Organizer
      European Materials Research Society
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  • [Presentation] 放射光X線を用いたTaドープFe2VAlホイスラー型熱電材料のフォノン及び局所構造解析2019

    • Author(s)
      木村耕治, 山本健太, 林好一, 筒井智嗣, 山添誠司, 宮崎秀俊, 中神秀麻, J. R. Stellhorn, 細川伸也, 松下智裕, 田尻寛男, A. K. R. Ang, 西野洋一
    • Organizer
      第16回日本熱電学会
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  • [Presentation] X-ray fluorescence holography of the Mn4CaO5 cluster of Photosystem II (PS II)2019

    • Author(s)
      A. K. R. Ang, Y. Umena, A. Sato-Tomita, N. Shibayama, N. Happo, T. Matsushita, Y. C. Sasaki, K. Kimura, K. Hayashi
    • Organizer
      4th International Conference on the Structure of Non-Crystalline Materials
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    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Local Structure of In Doped Bi2Se3 Topological Insulator Studied by X ray Fluorescence Holography2019

    • Author(s)
      K. Kimura, K. Hayashi, Lada V. Yashina, N. Happo, T. Nishioka, Y. Yamamoto, Y. Ebisu, T. Ozaki, S. Hosokawa, T. Matsushita, H. Tajiri
    • Organizer
      Pan Pacific International Symposium on Chalcogenide Functional Materials
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    • Invited
  • [Remarks] 構造物性科学研究室

    • URL

      http://structure.web.nitech.ac.jp/

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Published: 2019-04-18   Modified: 2024-12-25  

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