Development and applications of multiple wavelength neutron holography toward atomic imaging of light elements and magnetic structures

• Project/Area Number: 19H00655
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 一般
• Review Section: Medium-sized Section 13:Condensed matter physics and related fields
• Research Institution: Nagoya Institute of Technology
• Principal Investigator: 林 好一 名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (20283632)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 奥 隆之 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, J－PARCセンター, リーダー (10301748) ; 松下 智裕 奈良先端科学技術大学院大学, 先端科学技術研究科, 教授 (10373523) ; 木村 耕治 名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (20772875) ; 八方 直久 広島市立大学, 情報科学研究科, 准教授 (30285431) ; 大山 研司 茨城大学, 応用理工学野, 教授 (60241569) ; 秋光 純 岡山大学, 異分野基礎科学研究所, 特任教授 (80013522)
• Project Period (FY): 2019-04-01 – 2024-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2023)
• Budget Amount: ¥45,500,000 (Direct Cost: ¥35,000,000、Indirect Cost: ¥10,500,000); Fiscal Year 2023: ¥6,630,000 (Direct Cost: ¥5,100,000、Indirect Cost: ¥1,530,000); Fiscal Year 2022: ¥6,110,000 (Direct Cost: ¥4,700,000、Indirect Cost: ¥1,410,000); Fiscal Year 2021: ¥5,330,000 (Direct Cost: ¥4,100,000、Indirect Cost: ¥1,230,000); Fiscal Year 2020: ¥10,270,000 (Direct Cost: ¥7,900,000、Indirect Cost: ¥2,370,000); Fiscal Year 2019: ¥17,160,000 (Direct Cost: ¥13,200,000、Indirect Cost: ¥3,960,000)
• Keywords: 中性子ホログラフィー / 局所構造 / 磁気構造 / 水素 / 軽元素 / 軽金属 / 磁気散乱 / ３D原子イメージング / 磁性材料

Outline of Research at the Start

多波長中性子ホログラフィーは、ドーパントなどの特定元素周辺の三次元局所構造を正確に再生できる画期的な手法である。本手法は、中性子散乱を利用しているため、水素のなどの超軽元素や磁気構造をイメージングすることが原理的に可能である。本研究では、これらを実現するための技術高度化を行い、エネルギー材料や磁性物質に対して適用するとともに、三次元原子像から超軽元素ドーパントや不純物周辺の磁気構造などの振る舞いを観測する。

Outline of Annual Research Achievements

2024年度に実施予定だった磁気散乱中性子ホログラフィーの実験が、施設の線源不具合のため延期された。そのため、2023年度の実験データの解析をより詳細に行った。実験では、統計精度を上げることを目的に、アップとダウンに偏極した入射中性子線の測定をそれぞれ３回行った。その結果、観測された第一近接原子イメージのやや外側にサテライトイメージがダウンスピンの方のみ３回とも観測されることが分かり、確かに磁気構造が観測できることが分かった。また、この起源を調べるために、磁気構造に起因する電子構造、例えば、Co d軌道に存在する偏極している電子状態について、第一原理計算により結晶内での分布を求めた。この結果を用いて、より正確な磁気散乱中性子ホログラムの計算を行えるために、通常の核散乱中性子ホログラフィーとの差について議論を進めている。
今後も磁気散乱中性子ホログラフィーの研究を続ける予定でおり、ブリッジマン法を用いたFe0.08Co0.92大型単結晶の育成に取り組んでいる。また、磁場印加デバイスについては、ネオジム磁石が測定の邪魔にならないものを新たにデザインした。これによって、高角度範囲でホログラムの測定を行える。また、2024年度は、これまでの磁気散乱中性子ホログラフィーの装置開発に関する部分を論文として纏めて出版した。
BaTiO3単結晶の中性子ホログラフィーの実験からは、Tiと酸素の原子像を逆位相で再生させることができ、さらに自発分極に関する議論にまで発展させることができた。これらの結果は論文として、2024年度にJ. Phys. Soc. Jpnに公開された。この成果は本誌のEditor's Choiceにも選ばれ、本紙のHot Topicsとして紹介されている。

Research Progress Status

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Int'l Joint Research] エアランゲン大学(ドイツ)
• [Int'l Joint Research] エアランゲン大学(ドイツ)
• [Int'l Joint Research] エアランゲン-ニュルンベルク大学(ドイツ)
• [Int'l Joint Research] エアランゲン大学(ドイツ)
• [Int'l Joint Research] エアランゲン-ニュルンベルク大学/ドイツシンクロトロン放射光施設(ドイツ)
• [Int'l Joint Research] フランス国立科学センター(フランス)
• [Journal Article] Study of Local Atomic Structures of Sm Doped YbB₆ Observed by X-ray Fluorescence Holography (2025)
  • Author(s): Kobayashi Yodai、Ohoyama Kenji、Uechi Shoichi、Kimura Koji、Happo Naohisa、Iga Fumitoshi、Hayashi Koichi
  • Journal Title: e-Journal of Surface Science and Nanotechnology Volume: 23 Issue: 2 Pages: 92-96
  • DOI: 10.1380/ejssnt.2025-014
  • ISSN: 1348-0391
  • Year and Date: 2025-04-05
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Development of instruments for imaging of local magnetic structure by magnetic neutron holography (2024)
  • Author(s): Kanno Tomoya、Ohoyama Kenji、Nakada Hajime、Fukui Yuto、Yamakawa Kota、Hoshi Shota、Takano Motoki、Kobayashi Yodai、Tomimatsu Yuka、Takahashi Shingo、Oku Takayuki、Okudaira Takuya、Kobayashi Ryuju、Takada Shusuke、Harada Masahide、Oikawa Kenichi、Inamura Yasuhiro、Shishido Toetsu、Sato Keisuke、Hayashi Kouichi
  • Journal Title: Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment Volume: - Pages: 169349-169349
  • DOI: 10.1016/j.nima.2024.169349
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Atomic Imaging of BaTiO3 by Multiple-Wavelength Neutron Holography (2024)
  • Author(s): Yamakawa Kota、Nakada Hajime、Kimura Koji、Oikawa Kenichi、Harada Masahide、Inamura Yasuhiro、Ohoyama Kenji、Hayashi Koichi
  • Journal Title: Journal of the Physical Society of Japan Volume: 93 Issue: 10 Pages: 120439-120439
  • DOI: 10.7566/jpsj.93.104601
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Local structure analysis around Y in Mg99.7Y0.3 single crystal using x-ray fluorescence holography (2023)
  • Author(s): Kato Tatsuya、Kimura Koji、Hosokawa Shinya、Ando Shinji、Kashima Seishi、Hashimoto Yusuke、Happo Naohisa、Matsushita Tomohiro、Ishii Hirofumi、Hayashi Kouichi
  • Journal Title: Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena Volume: 262 Pages: 147279-147279
  • DOI: 10.1016/j.elspec.2022.147279
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Determination of site occupancy of boron in 6H-SiC by multiple-wavelength neutron holography (2022)
  • Author(s): Kouichi Hayashi, Maximilian Lederer, Yohei Fukumoto, Masashi Goto, Yuta Yamamoto, Naohisa Happo, Masahide Harada, Yasuhiro Inamura, Kenichi Oikawa, Kenji Ohoyama, and Peter Wellmann
  • Journal Title: Appl. Phys. Lett. Volume: 120 Issue: 13 Pages: 132101-132101
  • DOI: 10.1063/5.0080895
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] 新しい水素イメージング法への挑戦 白色中性子ホログラフィー (2022)
  • Author(s): 大山研司, 林 好一
  • Journal Title: 日本結晶学会誌 Volume: 64 Pages: 178-181
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] 軽元素ドープ系材料での新しい原子イメージング法 ―白色中性子ホログラフィー (2022)
  • Author(s): 大山研司, 林 好一
  • Journal Title: 日本物理学会 Volume: 77 Pages: 379-386
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Anomalous atomic fluctuations in the local structure around Mn of (Zn,Sn,Mn)As2 thin film: X-ray fluorescence holography and a first-principles calculation (2022)
  • Author(s): Kizaki H.、Hayashi K.、Lu Cong、Happo N.、Hosokawa S.、Hidaka S.、Hayashi S.、Suzuki M.、Uchitomi N.
  • Journal Title: Physical Review B Volume: 106 Issue: 6 Pages: 064434-9
  • DOI: 10.1103/physrevb.106.064434
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Chemical-Pressure-Induced Point Defects Enable Low Thermal Conductivity for Mg2Sn and Mg2Si Single Crystals (2021)
  • Author(s): Saito Wataru、Hayashi Kei、Huang Zhicheng、Sugimoto Kazuya、Ohoyama Kenji、Happo Naohisa、Harada Masahide、Oikawa Kenichi、Inamura Yasuhiro、Hayashi Kouichi、Miyazaki Takamichi、Miyazaki Yuzuru
  • Journal Title: ACS Applied Energy Materials Volume: 4 Issue: 5 Pages: 5123-5131
  • DOI: 10.1021/acsaem.1c00670
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Elucidation of local structure deformation in k-(BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Br by x-ray fluorescence holography (2021)
  • Author(s): Ang Artoni Kevin R.、Marumi Riho、Sato-Tomita Ayana、Kimura Koji、Happo Naohisa、Akagi Kazuto、Sasaki Takahiko、Hayashi Kouichi
  • Journal Title: Physical Review B Volume: 103 Issue: 21 Pages: 214106-214106
  • DOI: 10.1103/physrevb.103.214106
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Element-selective local structural analysis around B-site cations in multiferroic Pb(Fe1/2Nb1/2 )O3 using x-ray fluorescence holography (2021)
  • Author(s): Kimura K.、Urushihara D.、Kondo R.、Yamamoto Y.、Ang A. K. R.、Asaka T.、Happo N.、Hagihara T.、Matsushita T.、Tajiri H.、Miyazaki H.、Ohara K.、Iwata M.、Hayashi K.
  • Journal Title: Physical Review B Volume: 104 Issue: 14 Pages: 144101-144101
  • DOI: 10.1103/physrevb.104.144101
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] X-ray Fluorescence Holography Measurement of Oxynitride Thin Film of CaTaO<sub>2</sub>N (2021)
  • Author(s): Yamamoto Yuta、Kimura Koji、Ang Artoni Kevin R.、Hirose Yasushi、Hayashi Kouichi
  • Journal Title: e-Journal of Surface Science and Nanotechnology Volume: 19 Issue: 0 Pages: 99-103
  • DOI: 10.1380/ejssnt.2021.99
  • NAID: 130008104904
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Local structure and atomic dynamics in Fe2VAl Heusler-type thermoelectric material: The effect of heavy element doping (2020)
  • Author(s): K. Kimura, K. Yamamoto, K. Hayashi, S. Tsutsui, N. Happo, S. Yamazoe, H. Miyazaki, S. Nakagami, J. R. Stellhorn, S. Hosokawa, T. Matsushita, H. Tajiri, A. K. R. Ang, Y. Nishino
  • Journal Title: Physical Review B Volume: 101 Issue: 2 Pages: 024302-024302
  • DOI: 10.1103/physrevb.101.024302
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Single-Crystal Model of Highly Efficient Water-Splitting Photocatalysts: A KTaO3 Wafer Doped with Calcium Cations (2020)
  • Author(s): Fujiwara Tomoya、Sasahara Akira、Happo Naohisa、Kimura Koji、Hayashi Kouichi、Onishi Hiroshi
  • Journal Title: Chemistry of Materials Volume: 32 Issue: 4 Pages: 1439-1447
  • DOI: 10.1021/acs.chemmater.9b04094
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Valence-Selective Local Atomic Structures on an YbInCu4 Valence Transition Material by X-Ray Fluorescence Holography (2020)
  • Author(s): Hosokawa Shinya、Happo Naohisa、Hayashi Kouichi、Kimura Koji、Matsushita Tomohiro、Stellhorn Jens R?diger、Mizumaki Masaichiro、Suzuki Motohiro、Sato Hitoshi、Hiraoka Koichi
  • Journal Title: Journal of the Physical Society of Japan Volume: 89 Issue: 3 Pages: 034603-034603
  • DOI: 10.7566/jpsj.89.034603
  • NAID: 210000158117
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Preparation, thermoelectric properties, and crystal structure of boron-doped Mg2Si single crystals (2020)
  • Author(s): Hayashi Kei、Saito Wataru、Sugimoto Kazuya、Ohoyama Kenji、Hayashi Kouichi、Happo Naohisa、Harada Masahide、Oikawa Kenichi、Inamura Yasuhiro、Miyazaki Yuzuru
  • Journal Title: AIP Advances Volume: 10 Issue: 3 Pages: 035115-035115
  • DOI: 10.1063/1.5143839
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] 数選択構造解析が可能な蛍光X 線ホログラフィー：YbInCu4価数転移物質への適用 (2020)
  • Author(s): 細川伸也, 八方直久,松下智裕, 林好一,
  • Journal Title: 日本結晶学会誌 Volume: 62 Pages: 80-81
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Local Structure Analysis around Ti in Lead Zirconate Titanate by X‐Ray Fluorescence Holography (2020)
  • Author(s): Hayashi Kouichi、Lu Cong、Ang Artoni Kevin R.、Ohwada Kenji、Xie Yujuan、Hu Wen、Matsushita Tomohiro、Happo Naohisa、Hosokawa Shinya、Bokov Alexei A.、Ye Zuo-Guang
  • Journal Title: physica status solidi (b) Volume: 257 Issue: 11 Pages: 2000191-2000191
  • DOI: 10.1002/pssb.202000191
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Local Structure of the Impurity Site in Nd:LaF3 by X‐Ray Fluorescence Holography (2020)
  • Author(s): Stellhorn Jens Rdiger、Hosokawa Shinya、Happo Naohisa、Hayashi Kouichi、Matsushita Tomohiro、Kawaguchi Noriaki、Yanagida Takayuki
  • Journal Title: physica status solidi (b) Volume: 257 Issue: 11 Pages: 2000310-2000310
  • DOI: 10.1002/pssb.202000310
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] X-ray fluorescence holography for soft matter (2019)
  • Author(s): Ang Artoni Kevin Roquero、Sato-Tomita Ayana、Shibayama Naoya、Umena Yasufumi、Happo Naohisa、Marumi Riho、Kimura Koji、Matsushita Tomohiro、AKAGI Kazuto、Sasaki Takahiko、Sasaki Yuji C.、Hayashi Kouichi
  • Journal Title: Japanese Journal of Applied Physics Volume: 59 Issue: 1 Pages: 010505-010505
  • DOI: 10.7567/1347-4065/ab5d55
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Data processing for atomic resolution holography (2019)
  • Author(s): Matsushita Tomohiro、Muro Takayuki、Matsui Fumihiko、Happo Naohisa、Hayashi Kouichi
  • Journal Title: Japanese Journal of Applied Physics Volume: 59 Issue: 2 Pages: 020502-020502
  • DOI: 10.7567/1347-4065/ab4b3a
  • NAID: 210000157286
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Impact of Local Atomic Fluctuations on Superconductivity of Pr-Substituted CaFe2As2 Studied by X-ray Fluorescence Holography (2019)
  • Author(s): K. Kudo, S. Ioka, N. Happo, H. Ota, Y. Ebisu, K. Kimura, T. Hada, T. Kimura, H. Tajiri, S. Hosokawa, K. Hayashi, M. Nohara
  • Journal Title: Journal of the Physical Society of Japan Volume: 88 Issue: 6 Pages: 063704-063704
  • DOI: 10.7566/jpsj.88.063704
  • NAID: 40021915136
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Valence-selective local atomic structures in inorganic materials by X-ray fluorescence holography (2019)
  • Author(s): Hosokawa Shinya、Happo Naohisa、Matsushita Tomohiro、Stellhorn Jens R?diger、Kimura Koji、Hayashi Kouichi
  • Journal Title: Japanese Journal of Applied Physics Volume: 58 Issue: 12 Pages: 120601-120601
  • DOI: 10.7567/1347-4065/ab5258
  • NAID: 210000157466
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Local environment of W and Mo atoms in CaW1-x Mo x O4 (x = 0.12) solid solution studied by X-ray structural analyzes (2019)
  • Author(s): Kitaura Mamoru、Kamada Kei、Happo Naohisa、Kimura Koji、Hayashi Kouichi、Yamane Hisanori、Ina Toshiaki、Watanabe Shinta、Ishizaki Manabu、Ohnishi Akimasa
  • Journal Title: Japanese Journal of Applied Physics Volume: 58 Issue: 12 Pages: 120602-120602
  • DOI: 10.7567/1347-4065/ab560b
  • NAID: 210000157551
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Presentation] 磁気散乱中性子ホログラフィー開発による局所磁気構造可視化の試み (2024)
  • Author(s): 渡邊達也, 菅野友哉, 丁井政紀, 高橋慎吾, 奥平琢也, 奥隆之, 原田正英, 及川健一, 木村耕治, 大山研司, 林好一
  • Organizer: 日本物理学会第79回年次大会
• [Presentation] 原子分解能ホログラフィーを用いた蓄光蛍光体中サマリウムの局所構造解析 (2024)
  • Author(s): 會澤幸希, 川上修汰, 阿部幸樹, 滝田正勝, 伊川大樹, 鈴木龍治, 藤森安, 稲村泰弘, 及川健一, 原田正英, 林好一, 北浦守, 小玉翔平, 武田博明, 金敬鎭, 鎌田圭, 中西貴之, 大山研司
  • Organizer: 日本物理学会第79回年次大会
• [Presentation] 白色中性子ホログラフィーを用いた水素化パラジウム中の水素観測 (2024)
  • Author(s): 阿部幸樹, 滝田正勝, 會澤幸希, 川上修汰, 原田正英, 及川健一, 稲村泰弘, 味戸沙耶, 秋山英二, 折茂慎一, 林好一, 大山研司
  • Organizer: 日本物理学会第79回年次大会
• [Presentation] ErドープYbB6単結晶のErまわりの局所構造観測 (2024)
  • Author(s): 滝田正勝, 阿部幸樹, 會澤幸希, 川上修汰, 宮本明佳, 伊賀文俊, 八方直久, 林好一, 大山研司
  • Organizer: 日本物理学会第79回年次大会
• [Presentation] 蛍光 X 線ホログラフィーの原理・計測・解析 ―強誘電体への応用を中心にー (2022)
  • Author(s): 林 好一
  • Organizer: 第39回強誘電体会議
  • Invited
• [Presentation] 蛍光 X 線ホログラフィーとXAFSの協奏的利用 (2022)
  • Author(s): 林 好一
  • Organizer: 第25回XAFS討論会
  • Invited
• [Presentation] 白色中性子ホログラフィーを用いた金属中の水素観測への挑戦 (2022)
  • Author(s): 富松優花, 小林洋大, 菅野友哉, 高野元輝, 星翔太, 會澤幸希, 川上修汰, 原田正英, 及川健一, 稲村泰弘, 味戸沙耶, 秋山英二, 折茂慎一, 林好一, 大山研司
  • Organizer: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [Presentation] 中性子ホログラフィーを用いたBaTiO3の分極評価の試み (2022)
  • Author(s): 山川昂大, 福井悠斗, 菅野友哉, 高野元輝, 星翔太, 小林洋大, 富松優花, 木村耕治, 及川健一, 原田正英, 大山研司, 林好一
  • Organizer: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [Presentation] 超秩序構造と原子分解能ホログラフィー (2021)
  • Author(s): 林 好一
  • Organizer: 日本顕微鏡学会 第 64 回シンポジウム
  • Invited
• [Presentation] 超秩序構造を基盤とした新しい物性科学への展開 (2021)
  • Author(s): 林 好一
  • Organizer: 第15回 物性科学領域横断研究会
  • Invited
• [Presentation] SPring-8と超秩序構造科学 (2021)
  • Author(s): 林好一、小原真司、松下智裕
  • Organizer: SPring-8シンポジウム
  • Invited
• [Presentation] 蛍光Ｘ線ホログラフィーによる 複合ペロブスカイト物質Pb(Fe1/2Nb1/2)O3 におけるBサイト元素選択局所構造解析 (2021)
  • Author(s): 木村耕治、近藤陸弥、漆原大典、浅香透、尾原幸治、山本裕太、A.K.R. Ang、 萩原丈皓、八方直久、田尻寛男、松下智裕、岩田真、林好一
  • Organizer: 第34回日本放射光学会年会 (オンライン開催)
• [Presentation] ミルフィーユ構造Mg合金結晶粒の原子分解能ホログラフィー測定の試み (2020)
  • Author(s): 木村 耕治, 江草 大佑, 宮崎 秀俊, Ang Artoni, 加島 聖士, 八方 直久, 松下 智裕, 阿部 英司, 林 好一
  • Organizer: 日本金属学会 2020年 秋期 第167回講演大会 (オンライン開催)
• [Presentation] Local structure analysis around boron in SiC using neutron holography (2019)
  • Author(s): Kouichi Hayashi, Masashi Goto, Kenji Ohoyama, Yohei Fukumoto, Naohisa Happo, Maximillian Lederer, Peter Wellmann
  • Organizer: European Materials Research Society
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 放射光X線を用いたTaドープFe2VAlホイスラー型熱電材料のフォノン及び局所構造解析 (2019)
  • Author(s): 木村耕治, 山本健太, 林好一, 筒井智嗣, 山添誠司, 宮崎秀俊, 中神秀麻, J. R. Stellhorn, 細川伸也, 松下智裕, 田尻寛男, A. K. R. Ang, 西野洋一
  • Organizer: 第16回日本熱電学会
• [Presentation] X-ray fluorescence holography of the Mn4CaO5 cluster of Photosystem II (PS II) (2019)
  • Author(s): A. K. R. Ang, Y. Umena, A. Sato-Tomita, N. Shibayama, N. Happo, T. Matsushita, Y. C. Sasaki, K. Kimura, K. Hayashi
  • Organizer: 4th International Conference on the Structure of Non-Crystalline Materials
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Local Structure of In Doped Bi2Se3 Topological Insulator Studied by X ray Fluorescence Holography (2019)
  • Author(s): K. Kimura, K. Hayashi, Lada V. Yashina, N. Happo, T. Nishioka, Y. Yamamoto, Y. Ebisu, T. Ozaki, S. Hosokawa, T. Matsushita, H. Tajiri
  • Organizer: Pan Pacific International Symposium on Chalcogenide Functional Materials
  • Invited
• [Remarks] 構造物性科学研究室
  • URL: http://structure.web.nitech.ac.jp/
• [Funded Workshop] 「超秩序構造科学」第２回国際ワークショップ (2021)