Creation of high-performance biomass plastic with biodegradation initiation function and controlled biodegradation rate

• Project/Area Number: 19H00908
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 一般
• Review Section: Medium-sized Section 35:Polymers, organic materials, and related fields
• Research Institution: The University of Tokyo
• Principal Investigator: 岩田 忠久 東京大学, 大学院農学生命科学研究科(農学部), 教授 (30281661)
• Project Period (FY): 2019-04-01 – 2024-03-31
• Project Status: Granted (Fiscal Year 2023)
• Budget Amount: ¥44,590,000 (Direct Cost: ¥34,300,000、Indirect Cost: ¥10,290,000); Fiscal Year 2023: ¥8,450,000 (Direct Cost: ¥6,500,000、Indirect Cost: ¥1,950,000); Fiscal Year 2022: ¥9,230,000 (Direct Cost: ¥7,100,000、Indirect Cost: ¥2,130,000); Fiscal Year 2021: ¥9,750,000 (Direct Cost: ¥7,500,000、Indirect Cost: ¥2,250,000); Fiscal Year 2020: ¥9,360,000 (Direct Cost: ¥7,200,000、Indirect Cost: ¥2,160,000); Fiscal Year 2019: ¥7,800,000 (Direct Cost: ¥6,000,000、Indirect Cost: ¥1,800,000)
• Keywords: 生分解性プラスチック / 分解開始スイッチ機能 / 生分解速度制御 / バイオマスプラスチック / BOD生分解試験 / 生分解開始機能 / フィルム / 多糖エステル誘導体 / 生分解性脂肪族ポリエステル / 酵素内包 / 繊維 / 微生物産生ポリエステル / 自己分解 / ポリカプロラクトン / リパーゼ / 溶融混錬 / 酵素分解性 / 生分解性開始機能 / 生分解性速度制御 / 構造解析 / ポリ乳酸 / 高分子多糖類 / 生分解性制御 / 高性能部材

Outline of Research at the Start

現在、石油資源の枯渇、難分解性プラスチックによる環境汚染など、プラスチックに関連する諸問題の解決が期待されている。本研究では、バイオマスから生産されるバイオマスプラスチックであり、微生物が分泌する分解酵素により二酸化炭素と水にまで完全に生分解する「生分解性バイオマスプラスチック」を研究対象とし、その高性能化に関する研究を遂行する。本研究では特に、「生分解性」に焦点を当て、使用中は分解せず、廃棄されたときに分解が開始する「生分解性開始機能」の付与と、「生分解性の速度を自在にコントロール」するための構造的因子の解明と材料設計を行い、高性能な生分解性バイオマスプラスチックを創製することを目的とする。

Outline of Annual Research Achievements

現在、使っているときは分解せず、使用後、環境中に流出したら分解が始まる生分解開始機能の付与や、目的の速度で分解する生分解速度制御技術の開発が望まれている。
本年度は、以下にあげる3つの項目について研究を遂行した。
１）酵素内包生分解性プラスチックの開発：生分解性プラスチックと言えども、自身を分解できる分解微生物が環境中に存在しなければ決して分解は生じない。本年度は、様々な生分解性脂肪族ポリエステルにリパーゼを内包した酵素内包生分解性プラスチック開発した。この酵素内包生分解性プラスチックは環境中で物理的に崩壊した場合、崩壊面に露出した酵素が水に触れ、分解を開始する、生分解開始機能も有していることを実験的に証明した。さらに本年度は、フィルムのみならず、マイクロビーズへの酵素内包へと展開した。
２）高分子多糖類エステル誘導体の脱エステル化に着目した材料設計：多糖類は、分子鎖中に存在する水酸基をエステル基などで化学修飾することにより熱可塑性を発現するが、化学修飾の割合が増すと生分解性が消失する。しかし、化学修飾されたエステル基を、塩基やアルカリなどにより脱離させれば、再度生分解性は復活する。今年度は、海水が弱アルカリ性（pH=7.5～8.2）であることに着目し、生分解性プラスチック表面に多糖エステルをコーティングした材料を創製し、海水に浸漬することで一定時間後に分解が開始するかを検証した。その結果、設計通り、海水に浸漬すると分解が始まることを証明することができ、論文を投稿するに至った。
３）生分解速度の制御に関する研究：本年度は、ラメラ結晶の配向性が生分解性に及ぼす影響を解明するため、延伸倍率の異なるフィルムを作製し、その酵素分解速度を測定した。その結果、ある延伸倍率までは分解速度が遅くなるが、それ以上になると逆に分解速度が速くなることがわかった。その原因については、今後の検討課題である。

Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

生分解開始機能の開発は、基礎および応用の両面から現在最も求められている機能であり、今年度は２つの生分解開始機能を開発できたことから、非常に大きな前進と考えられる。

Strategy for Future Research Activity

次年度は最終年度となることから、これまで開発した生分解開始機能をマイクロビーズや繊維に組み込めるかの実証を行う。さらに、新たに静水圧変化を利用した生分解開始機能の検討を行う。また、結晶配向度が生分解速度に及ぼす影響を、大型放射光を用いた構造解析の観点から検討する。

Research Products

• [Journal Article] Manufacture, physical properties, and degradation of biodegradable polyester microbeads (2023)
  • Author(s): Gan Hongyi、Okada Takumi、Kimura Satoshi、Kasuya Ken-ichi、Iwata Tadahisa
  • Journal Title: Polymer Degradation and Stability Volume: 208 Pages: 110239-110239
  • DOI: 10.1016/j.polymdegradstab.2022.110239
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Multilayer biodegradable films with a degradation initiation function triggered by weakly alkaline seawater (2022)
  • Author(s): Tateiwa Jobu、Kimura Satoshi、Kasuya Ken-ichi、Iwata Tadahisa
  • Journal Title: Polymer Degradation and Stability Volume: 200 Pages: 109942-109942
  • DOI: 10.1016/j.polymdegradstab.2022.109942
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Synthesis and characterization of α-1,6-graft-α-1,3-glucan ester derivatives (2022)
  • Author(s): Togo Azusa、Usagawa Mayumi、Kimura Satoshi、Iwata Tadahisa
  • Journal Title: Polymer Volume: 253 Pages: 125004-125004
  • DOI: 10.1016/j.polymer.2022.125004
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Preparation and properties of binary green blends from poly(butylene succinate-co-adipate) and β-(1,3)-d-glucan ester derivative (2022)
  • Author(s): Ilangovan Manikandan、Gan Hongyi、Kabe Taizo、Iwata Tadahisa
  • Journal Title: Polymer Volume: 259 Pages: 125332-125332
  • DOI: 10.1016/j.polymer.2022.125332
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Development of self-degradable aliphatic polyesters by embedding lipases via melt extrusion (2021)
  • Author(s): QiuYuan Huang, Satoshi Kimura, Tadahisa Iwata
  • Journal Title: Polymer Degradation and Stability Volume: 190 Pages: 109647-109647
  • DOI: 10.1016/j.polymdegradstab.2021.109647
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Elastic Marine Biodegradable Fibers Produced from Poly[(R)-3-hydroxybutylate-co-4-hydroxybutylate] and Evaluation of Their Biodegradability (2021)
  • Author(s): Taku Omura, Katsuya Komiyama, Akira Maehara, Taizo Kabe, Tadahisa Iwata
  • Journal Title: ACS Applied Polymer Materials Volume: 3 Issue: 12 Pages: 6479-6487
  • DOI: 10.1021/acsapm.1c01212
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Effect of morphology and molecular orientation on environmental water biodegradability of poly[(R)-3-hydroxybutyrate-co-(R)-3-hydroxyvalerate] (2021)
  • Author(s): Katsuya Komiyama, Taku Omura, Tadahisa Iwata
  • Journal Title: Polymer Degradation and Stability Volume: 193 Pages: 109719-109719
  • DOI: 10.1016/j.polymdegradstab.2021.109719
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] 生分解性プラスチックの現状と食品産業への展開 (2021)
  • Author(s): 岩田忠久
  • Journal Title: 明日の食品産業 Volume: 3 Pages: 1-8
  • NAID: 40022503881
• [Journal Article] 生分解性開始機能を有する酵素内包生分解性プラスチックの開発 (2021)
  • Author(s): 黄秋源、木村聡、岩田忠久
  • Journal Title: コンバーティック Volume: 11 Pages: 97-100
  • NAID: 40022749060
• [Journal Article] 生分解性プラスチックの高性能化に向けた最近の進歩 (2021)
  • Author(s): 岩田忠久
  • Journal Title: 高分子 Volume: 70 Pages: 29-33
• [Journal Article] Enzymatic Self-Biodegradation of Poly(l-lactic acid) Films by Embedded Heat-Treated and Immobilized Proteinase K (2020)
  • Author(s): QiuYuan Huang, Masatoshi Hiyama, Taizo Kabe, Satoshi Kimura, Tadahisa Iwata
  • Journal Title: Biomacromolecules Volume: 21 Issue: 8 Pages: 3301-3307
  • DOI: 10.1021/acs.biomac.0c00759
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] 分解開始機能を有する酵素内包生分解性プラスチックの開発 (2020)
  • Author(s): 岩田忠久
  • Journal Title: プラスチックエージ Volume: 66 Pages: 66-70
• [Presentation] 生分解性バイオマスプラスチックの高性能化と課題 (2022)
  • Author(s): 岩田忠久
  • Organizer: プラスチック成型加工学会
  • Invited
• [Presentation] 高性能な生分解性バイオマスプラスチックの開発と環境分解性評価 (2022)
  • Author(s): 岩田忠久
  • Organizer: 高分子学会・千葉地区講演会
  • Invited
• [Presentation] Future Prospects of Eco-friendly Plastics-Biodegradable Plastics and Biomass Plastics- (2022)
  • Author(s): Tadahisa Iwata
  • Organizer: The 16th Asian textile Conference
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Development of High-performance Microbial Polyesters and Polysaccharide Ester Derivatives (2022)
  • Author(s): Tadahisa Iwata
  • Organizer: 8th Bio-based and Biodegradable Polymers
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 人類と自然環境の調和を目指した生分解性バイオマスプラスチックの挑戦 (2022)
  • Author(s): 岩田忠久
  • Organizer: 日本学術会議
  • Invited
• [Presentation] Processing and structure analysis of marine degradable fibers with elasticity from P(3HB-co-4HB) and evaluation of their environmental water degradability (2022)
  • Author(s): Tadahisa Iwata
  • Organizer: International Symposium on “Green Polymer Chemistry and Sustainability”
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 高性能な海洋分解性バイオマスプラスチックの開発と生分解性評価 (2021)
  • Author(s): 岩田忠久
  • Organizer: 繊維学会年次大会
  • Invited
• [Presentation] 生分解性プラスチックの現状と展望 (2021)
  • Author(s): 岩田忠久
  • Organizer: マテリアルライフ学会
  • Invited
• [Presentation] プラスチックと人類および環境の共存を目指して～海で分解するプラスチックの開発～ (2021)
  • Author(s): 岩田忠久
  • Organizer: GREEN SEA 瀬戸内ひろしま・プラットフォーム
  • Invited
• [Presentation] Challenge of Eco-friendly Fibers (2021)
  • Author(s): Tadahisa Iwata
  • Organizer: France-Japan Textile Working Group Symposium
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Mechanical Properties and biodegradability of microbial polyesters and polysaccharide ester derivatives (2021)
  • Author(s): Tadahisa Iwata
  • Organizer: Material Research Meeting (MRM2021)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 生分解性バイオマスプラスチックの現状と課題 (2020)
  • Author(s): 岩田忠久
  • Organizer: 第4回SPEED研究会
  • Invited
• [Presentation] 生分解性バイオマスプラスチックをめぐる課題と今後の展望 (2020)
  • Author(s): 岩田忠久
  • Organizer: 合成樹脂工業協会 第8回環境・リサイクル研究部会講演会
  • Invited
• [Presentation] 生分解性バイオマスプラスチックの高性能化 (2020)
  • Author(s): 岩田忠久
  • Organizer: 高分子学会 第29回ポリマー材料フォーラム
  • Invited
• [Presentation] 環境中自己分解の発現に向けたProteinase K内包ポリ乳酸の作製と分解性評価 (2020)
  • Author(s): 黄秋源、木村聡、岩田忠久
  • Organizer: 繊維学会年次大会
• [Presentation] 熱混練によるリパーゼ内包ポリカプロラクトンの作製と分解性評価 (2020)
  • Author(s): 黄秋源、木村聡、岩田忠久
  • Organizer: 繊維学会秋季大会
• [Presentation] 今、生分解性プラスチックにもとめること！ー生分解性繊維の観点からー (2019)
  • Author(s): 岩田忠久
  • Organizer: 繊維学会夏季セミナー
  • Invited
• [Presentation] 生分解性バイオマスプラスチックの今と未来 (2019)
  • Author(s): 岩田忠久
  • Organizer: 日本化学会CSJフェスタ
  • Invited
• [Presentation] High Performance Biomass-based Biodegradable Plastics from Microbial Polyesters and Polysaccharide Ester Derivatives (2019)
  • Author(s): Tadahisa Iwata
  • Organizer: APS-19
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 高性能な生分解性バイオマスプラスチックの開発 (2019)
  • Author(s): 岩田忠久
  • Organizer: 第13回 技術開発フォーラム
  • Invited
• [Presentation] 生分解性バイオマスプラスチックにおける構造・物性・生分解性の相関 (2019)
  • Author(s): 岩田忠久
  • Organizer: 高分子分析セミナー
  • Invited
• [Book] 延伸による高分子の構造と物性制御 (2021)
  • Author(s): 大村拓、岩田忠久
  • Total Pages: 310
  • Publisher: S＆T出版
  • ISBN: 9784907002886
• [Book] 最新の海洋生分解性プラスチックの研究開発動向 (2021)
  • Author(s): 黄秋源、木村聡、岩田忠久
  • Total Pages: 348
  • Publisher: 株式会社テクノシステム
  • ISBN: 9784924728875
• [Remarks] 東京大学大学院農学生命科学研究科生物材料科学専攻高分子材料学研究室
  • URL: http://www.fp.a.u-tokyo.ac.jp/lab/polymer/
• [Remarks] 東京大学大学院農学生命科学研究科生物材料科学専攻高分子材料学研究室
  • URL: http://www.fp.a.u-tokyo.ac.jp/lab/polymer/index.html