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Solar Ammonia Production from Water and Dinitrogen on Metal-Free Carbon NItride Photocatalysts

Research Project

Project/Area Number 19H02516
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeSingle-year Grants
Section一般
Review Section Basic Section 27030:Catalyst and resource chemical process-related
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

Shiraishi Yasuhiro  大阪大学, 基礎工学研究科, 准教授 (70343259)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 平井 隆之  大阪大学, 基礎工学研究科, 教授 (80208800)
Project Period (FY) 2019-04-01 – 2022-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2021)
Budget Amount *help
¥17,160,000 (Direct Cost: ¥13,200,000、Indirect Cost: ¥3,960,000)
Fiscal Year 2021: ¥2,990,000 (Direct Cost: ¥2,300,000、Indirect Cost: ¥690,000)
Fiscal Year 2020: ¥2,990,000 (Direct Cost: ¥2,300,000、Indirect Cost: ¥690,000)
Fiscal Year 2019: ¥11,180,000 (Direct Cost: ¥8,600,000、Indirect Cost: ¥2,580,000)
Keywords光触媒 / アンモニア / 半導体 / 空中窒素固定 / 水 / 太陽エネルギー変換 / 太陽光 / 窒素
Outline of Research at the Start

グラファイト状窒化炭素(GCN)を基盤とする触媒設計により、可視光照射下、N2と水から高効率にアンモニアを合成するメタルフリー光触媒を開発する。三年間の研究により、(1) 高活性N2還元サイト(表面窒素欠陥部位)の構築、(2) 骨格内へのヘテロ元素の導入による水の高効率酸化、の二つの機能集積を通して課題達成に取り組む。N2と水からのアンモニア合成を新たな人工光合成反応として位置付けることを目的とし、天然植物の光合成における平均太陽エネルギー変換効率(0.1%)を超える効率でアンモニアを生成する高活性メタルフリー光触媒の開発に挑戦する。

Outline of Final Research Achievements

We had studied the design of metal-free photocatalysts that generate ammonia (NH3) from dinitrogen (N2) and water with high efficiency under visible light irradiation based on the semiconductor graphitic carbon nitride powders. Through three years of research, we had prepared the catalysts based on the following two strategies: (1) the construction of active N2 reduction sites by introducing surface defects, and (2) the introduction of active oxidation sites of water by doping the heteroatoms into the skeleton. We had found that the calcination of precursors with phosphorus pentoxide (P2O5) as a phosphorus source produces the metal-free photocatalysts containing high-concentration phosphorus atoms and surface nitrogen defects. These catalysts successfully generated NH3 with the solar-to-chemical energy conversion efficiency being 0.16%, which is the highest efficiency among the ever reported photocatalysts.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

本研究で開発したNH3合成光触媒は、太陽光を利用して入手容易な原料から水素キャリアをダイレクトに製造する、工業体系を革新する新技術となるほか、新たな人工光合成技術となる可能性がある。それゆえ本研究で得られた成果は、新たなエネルギー製造技術の開発を先導する重要な研究と位置付けることができる。本研究で行った、CNへの窒素欠陥の導入、およびヘテロ元素のドープにより高効率NH3合成を実現した成果は、有機半導体光触媒の開発と高活性化に向けた新たな方法論を導くほか、メタルフリー光触媒による人工光合成研究を牽引する成果と考えられる。

Report

(4 results)
  • 2021 Annual Research Report   Final Research Report ( PDF )
  • 2020 Annual Research Report
  • 2019 Annual Research Report
  • Research Products

    (7 results)

All 2021 2020 2019 Other

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (3 results) Remarks (2 results)

  • [Journal Article] Photocatalytic Dinitrogen Fixation with Water on Bismuth Oxychloride in Chloride Solutions for Solar-to-Chemical Energy Conversion2020

    • Author(s)
      Shiraishi Yasuhiro、Hashimoto Masaki、Chishiro Kiyomichi、Moriyama Kenta、Tanaka Shunsuke、Hirai Takayuki
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 142 Issue: 16 Pages: 7574-7583

    • DOI

      10.1021/jacs.0c01683

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photocatalytic Dinitrogen Reduction with Water on Boron-Doped Carbon Nitride Loaded with Nickel Phosphide Particles2020

    • Author(s)
      Shiraishi Yasuhiro、Chishiro Kiyomichi、Tanaka Shunsuke、Hirai Takayuki
    • Journal Title

      Langmuir

      Volume: 36 Issue: 3 Pages: 734-741

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.9b03445

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] リンドープ窒化炭素を光触媒とする水と窒素からのアンモニア生成2021

    • Author(s)
      岸本卓也、白石康浩、平井隆之
    • Organizer
      第40回光がかかわる触媒化学シンポジウム
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] 白金ナノ粒子を担持したニオブ酸スズによるアンモニアからの可視光水素生成2021

    • Author(s)
      吉田伊吹、白石康浩、平井隆之
    • Organizer
      第40回光がかかわる触媒化学シンポジウム
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] リン化ニッケルナノ粒子を助触媒とする水と窒素からの光触媒的アンモニア合成2019

    • Author(s)
      千代聖道、白石康浩、平井隆之
    • Organizer
      第124回触媒討論会
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Remarks] 大阪大学大学院基礎工学研究科付属太陽エネルギー化学研究センター・平井研究室

    • URL

      http://www.cheng.es.osaka-u.ac.jp/hirailab/home.html

    • Related Report
      2021 Annual Research Report 2020 Annual Research Report
  • [Remarks] 大阪大学太陽エネルギー化学研究センター平井研究室

    • URL

      http://www.cheng.es.osaka-u.ac.jp/hirailab/home.html

    • Related Report
      2019 Annual Research Report

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Published: 2019-04-18   Modified: 2023-01-30  

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