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Establishment of the new method for material synthesis utilizing light elements and their expansion to develop rare-earth-free magnet

Research Project

Project/Area Number 19H05612
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (S)

Allocation TypeSingle-year Grants
Review Section Broad Section C
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

佐久間 昭正  東北大学, 工学研究科, シニア研究員 (30361124)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 土井 正晶  東北学院大学, 工学部, 教授 (10237167)
飛世 正博  東北大学, 工学研究科, 学術研究員 (30766762)
吉村 哲  秋田大学, 理工学研究科, 教授 (40419429)
齊藤 伸  東北大学, 工学研究科, 教授 (50344700)
福島 潤  東北大学, 工学研究科, 助教 (80634063)
小田 洋平  福島工業高等専門学校, 一般教科, 准教授 (80751875)
三浦 大介  秋田工業高等専門学校, その他部局等, 准教授 (90708455)
栂 裕太  東京大学, 物性研究所, 特任研究員 (70641231)
村上 泰斗  東北大学, 工学研究科, 助教 (60846509)
Project Period (FY) 2019-06-26 – 2024-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2022)
Budget Amount *help
¥190,320,000 (Direct Cost: ¥146,400,000、Indirect Cost: ¥43,920,000)
Fiscal Year 2022: ¥31,330,000 (Direct Cost: ¥24,100,000、Indirect Cost: ¥7,230,000)
Fiscal Year 2021: ¥43,810,000 (Direct Cost: ¥33,700,000、Indirect Cost: ¥10,110,000)
Fiscal Year 2020: ¥50,440,000 (Direct Cost: ¥38,800,000、Indirect Cost: ¥11,640,000)
Fiscal Year 2019: ¥32,890,000 (Direct Cost: ¥25,300,000、Indirect Cost: ¥7,590,000)
Keywords磁石 / レアアースフリー / 第一原理計算 / 固相気相反応 / 窒化鉄 / レアースフリー / 磁性材料 / 希土類 / 軽元素 / ハード磁性材料 / 永久磁石 / 希土類フリー / レアアース / Mn合金
Outline of Research at the Start

希土類フリー磁石材料の開発は、我が国のエネルギー戦略における最重要テーマの一つである。軽元素(H,C,O,N)を利用した新しい物質合成法の反応メカニズムを解明するとともに、軽元素がFe合金の磁性に与える影響を理論計算によって解析する。具体的には、出発物質であるFe合金にH、C、O、Nを導入、脱離させることによって酸化物、窒化物等の中間物質を経由させ最終的にこれらの軽元素を含んだ物質を合成する方法に関してその反応メカニズムを解明する。理論計算から導かれる物性とこの新しい物質合成法と組み合わせることにより軽元素を含む希土類フリー磁石の材料設計指針を導出する。

Outline of Annual Research Achievements

1. 軽元素を利用した新しい物質合成法のメカニズム解明:α-(Fe、M)OOH (M=Al、V、Cr、Mn、Ni)を出発原料とするα”-Fe16N2の合成プロセスにおいて、α”相の生成のしやすさはM元素によって変わること、窒化温度のみならず還元温度の影響を受けること、そして、α”相が生成するためにはα-(Fe、M)の結晶子の大きさは50 nm以下の必要があることを明らかにした。
2. 新しい物質合成法の深耕と応用:Fe-Mn系合金の薄膜実験により、層厚の減少によって磁気容易軸が面内から面直に転移し、高磁気異方性Ku >2.0 MJ/m、高飽和磁化Bs約1.1 Tを確認した。歪導入によるフェリ磁性からフェロ磁性への磁気相転移を示唆している。反応性パルスDCスパッタリング法はα”相の合成率向上に有利であることを明らかにした。また、2.45 GHz 電磁界集中型マイクロ波照射装置によりFe3O4の結晶子サイズが低減していることが明らかとなった。
3. 理論計算による希土類フリー磁石材料の設計指針導出:Fe-Co-X (X=N, C)合金の磁化、交換相互作用および磁気異方性エネルギー(MAE)の組成依存性や原子配置の規則・不規則性の影響について評価を行った。Fe8Nの4dサイトのFeをCoで25 %置換した場合、希土類磁石のMAEと同程度の3MJ/m3を取ることがわかった。一方、遍歴電子磁性体のMAEの温度依存性に関しては、局在スピンモデルを用いて適切に表現できる有効スピンハミルトニアンを見出し、2元合金のMAEの温度依存性の記述に成功した。更に、L10型FeNi合金に対する第一原理計算から、有効スピンハミルトニアンの妥当性を検証した。また、遍歴電子磁性体を電子論の立場から行った計算により、スピン軌道相互作用の強さによって遍歴電子系特有の温度依存性が現れることを明らかにした。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

【研究目的1】軽元素 (H, C, O, N) を用いて中間物質を合成し、続いて軽元素を除去あるいは別の軽元素で置換する新しい物質合成法の固相-気相反応メカニズムの解明:新型コロナウイルスの影響を受け実験に遅れが生じたが、軽元素侵入型化合物の合成について重要な知見が得られている。侵入型化合物を合成するための、金属学的組織についての必要条件や、中間物質を経由した場合の、元素濃度について重要な知見が得られており、今後の新物質合成にたいへん有用な結果を得たと考えている。
【研究目的2】軽元素を含むFe合金およびその規則配列が磁気特性に及ぼす影響の理論計算に基づいた希土類フリー磁石材料の設計指針の導出:絶対零度における磁気異方性MAEを高精度かつ高速に評価できる計算技術を確立でき、本研究テーマの課題の一つであるFe-Co-X, Fe-Ni-X系合金のMAEの評価を大幅に加速した。その結果、Fe-Co-X, Fe-Ni-X系合金のMAEの規則度依存性や置換サイト依存性などに関する詳細かつ高精度な情報を得ることができた。いずれも結果が出たばかりでまだ成果の発表に至っていない点での若干の遅れを認識している。

Strategy for Future Research Activity

最終的な研究目的である「導出された指針に基づき設計した希土類フリー磁石材料の新しい物質合成法による創製」は今後の研究成果によるものであるが、オンラインを併用した研究推進会議を通じて、理論グループと実験グループとの連携も順調に進んでいるので、この好循環の状況を今後も継続する。また材料合成に顕著な成果を挙げてきた若手研究者が2021年から分担者として加わることになった。理論グループから材料設計指針も提示されつつあり、それを実現するためにこれまで実験で得られた知見を活かして「新材料のバルク合成」に邁進する。

Assessment Rating
Interim Assessment Comments (Rating)

A-: In light of the aim of introducing the research area into the research categories, the expected progress in research has been made on the whole though a part of it has been delayed.

Report

(6 results)
  • 2021 Abstract (Interim Assessment) ( PDF )   Interim Assessment (Comments) ( PDF )
  • 2020 Annual Research Report
  • 2019 Abstract ( PDF )   Comments on the Screening Results ( PDF )   Annual Research Report

Research Products

(31 results)

All 2021 2020 2019

All Journal Article (12 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 11 results,  Open Access: 3 results) Presentation (19 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Invited: 2 results)

  • [Journal Article] Challenge to the Synthesis of α”-(Fe, M)16N2 Nanoparticles Obtained by Hydrogen Reduction and Subsequent Nitridation Starting From α-(Fe,M)OOH (M = Al, V, Cr, Mn, Ni)2021

    • Author(s)
      Tobise M.、Saito S.
    • Journal Title

      IEEE Transactions on Magnetics

      Volume: 57 Pages: 1-5

    • DOI

      10.1109/tmag.2020.3004835

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] First-principles calculation of Curie temperature tuning in L10-type FePt by element substitution of Mn, Cu, Ru, and Rh2020

    • Author(s)
      Kota Y.
    • Journal Title

      Journal of the Magnetics Society of Japan (Letter)

      Volume: 44 Pages: 1-4

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      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Role of atomic-scale thermal fluctuations in the coercivity2020

    • Author(s)
      Y. Toga, S. Miyashita, A. Sakuma and T. Miyake
    • Journal Title

      npj Comput. Mater.

      Volume: 6 Pages: 1-7

    • DOI

      10.1038/s41524-020-0325-6

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Detecting quadrupole: a hidden source of magnetic anisotropy for Manganese alloys2020

    • Author(s)
      J. Okabayashi, Y. Miura, Y. Kota, K.Z. Suzuki, A. Sakuma and S. Mizukami
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 10

    • DOI

      10.1038/s41598-020-66432-9

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Perpendicular magnetic anisotropy of (001)-textured poly-crystalline MnAlGe films2020

    • Author(s)
      Kubota Takahide、Kota Yohei、Ito Keita、Umetsu Rie Y.、Sun Mingling、Mizuguchi Masaki、Takanashi Koki
    • Journal Title

      AIP Advances

      Volume: 10 Pages: 015122-015122

    • DOI

      10.1063/1.5130388

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      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 反応性パルスDCスパッタリング成膜におけるBiFeO3系強磁性・強誘電薄膜の高品位作製の指針2020

    • Author(s)
      武田航太朗、山本大地、吉村哲
    • Journal Title

      日本磁気学会論文特集号 Transaction of the Magnetics Society of Japan Special Issues

      Volume: 4 Pages: 116-120

    • NAID

      130007895470

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      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Analytic expression for magnetic activation energy2019

    • Author(s)
      Miura Daisuke、Sakuma Akimasa
    • Journal Title

      Japanese Journal of Applied Physics

      Volume: 58 Issue: 5 Pages: 058002-058002

    • DOI

      10.7567/1347-4065/aaffed

    • NAID

      210000155615

    • ISSN
      0021-4922, 1347-4065
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      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Non-collinearity Effects on Magnetocrystalline Anisotropy for R2Fe14B Magnets2019

    • Author(s)
      Miura Daisuke、Sakuma Akimasa
    • Journal Title

      J. Phys. Soc. Jpn.

      Volume: 88 Issue: 4 Pages: 044804-044804

    • DOI

      10.7566/jpsj.88.044804

    • NAID

      120006873283

    • ISSN
      0031-9015, 1347-4073
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      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Theoretical Study of Gilbert Damping in Rare-Earth Permanent Magnets2019

    • Author(s)
      Fumiya Saito, Daisuke Miura, and Akimasa Sakuma
    • Journal Title

      IEEE Transactions on Magnetics

      Volume: 印刷中 Pages: 1-4

    • DOI

      10.1109/tmag.2019.2892493

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      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Theoretical Study of Gilbert Damping Constants in Magnetic Multilayer Films2019

    • Author(s)
      Ozaki Dai、Miura Daisuke、Sakuma Akimasa
    • Journal Title

      IEEE Transactions on Magnetics

      Volume: 55 Pages: 1-5

    • DOI

      10.1109/tmag.2019.2893370

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      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Challenge to the synthesis of α”-(Fe, Co)16N2 nanoparticles obtained by hydrogen reduction and subsequent nitrogenation starting from α-(Fe, Co)OOH2019

    • Author(s)
      Masahiro Tobise, Shin Saito, Masaaki Doi
    • Journal Title

      AIP Advances

      Volume: 9 Pages: 035233-035233

    • DOI

      10.1063/1.5079990

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      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] BiFeO3系強磁性・強誘電薄膜の記録・映像デバイス応用への試み-薄膜の高品位作製および材料探索から機能検証まで-2019

    • Author(s)
      吉村 哲,M. Kuppan
    • Journal Title

      映像情報メディア学会技術報告

      Volume: 43-15 Pages: 37-43

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      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] 強磁性合金における異方性磁気抵抗の4回対称成分の第一原理計算2021

    • Author(s)
      小田洋平
    • Organizer
      第68回応用物理学会春季学術講演会
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      2020 Annual Research Report
  • [Presentation] 希土類磁石の保磁力機構における熱ゆらぎの役割2021

    • Author(s)
      栂裕太
    • Organizer
      日本金属学会2021 春季講演大会
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      2020 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] 金属磁性体の2サイト型磁気異方性の第一原理的評価2020

    • Author(s)
      小田洋平、栂裕太、三浦大介、佐久間昭正
    • Organizer
      第44回日本磁気学会学術講演会
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      2020 Annual Research Report
  • [Presentation] M元素置換型ゲーサイトを出発原料とした還元窒化プロセスによるα”-(Fe,M)16N2ナノ粒子(M=Co,Al)の作製2020

    • Author(s)
      飛世正博、斉藤伸
    • Organizer
      第44回日本磁気学会学術講演会
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      2020 Annual Research Report
  • [Presentation] Nucleation and Coercivity analyses on the atomistic spin model of permanent magnets2020

    • Author(s)
      Y. Toga
    • Organizer
      65th Annual Conference on Magnetism and Magnetic Materials
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      2020 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] マイクロ波急速昇温を用いたCaH2による鉄酸化物還元の短時間化2020

    • Author(s)
      土田隆之、福島潤、飛世正博、林大和、滝澤博胤
    • Organizer
      第14回日本電磁波エネルギー応用学会シンポジウム
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      2020 Annual Research Report
  • [Presentation] Nucleation process in the atomistic spin model: Nd-Fe-B magnet2020

    • Author(s)
      Y. Toga, S. Miyashita, A. Sakuma, and T. Miyake
    • Organizer
      The 26th International Workshop on Rare-Earth and Future Permanent Magnets and their Applications
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      2020 Annual Research Report
  • [Presentation] Challenge to the synthesis of α”-(Fe, M)16N2 nanoparticles obtained by hydrogen reduction and subsequent nitridation starting from α-(Fe, M)OOH (M= Al, V, Cr, Mn, Ni)2020

    • Author(s)
      Masahiro Tobise, Shin Saito
    • Organizer
      2020 IEEE International Magnetic Conference
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      2020 Annual Research Report
  • [Presentation] Mn3-xFexGay薄膜の作製と磁気特性2020

    • Author(s)
      片山靖和、渡邊彩恵、嶋敏之、土井正晶
    • Organizer
      日本金属学会2020年春期(第166回)講演大会
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      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] Fe2-xMnGa1+x(x = 0-0.5) 合金の磁気特性とメスバウアー効果2020

    • Author(s)
      三浦 悠太、嶋 敏之、土井 正晶
    • Organizer
      日本金属学会2020年春期(第166回)講演大会
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      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] Challenge to the synthesis of α”-(Fe, Co)16N2 nanoparticles obtained by hydrogen reduction and subsequent nitrogenation starting from α-(Fe, Co)OOH2019

    • Author(s)
      Masahiro Tobise, Shin Saito and Masaaki Doi
    • Organizer
      2019 Joint MMM- Intermag Conference
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      2019 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] M元素置換型ゲーサイトを出発原料とした還元窒化プロセスによるα”-(Fe,M)16N2ナノ粒子(M=Al,V,Cr,Mn,Ni)の作製2019

    • Author(s)
      飛世 正博, 斉藤 伸
    • Organizer
      第43回日本磁気学会学術講演会
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  • [Presentation] ゲーサイトの還元・窒化による窒化鉄ナノ粒子の合成―高保磁力化に向けて2019

    • Author(s)
      飛世 正博, 斉藤 伸
    • Organizer
      日本磁気学会 第85回ナノマグネティックス研究会
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  • [Presentation] Attempt of application to memory or display devices in BiFeO3-based multiferroic films - Fabrication of high-qualified films, material research, and functional verification2019

    • Author(s)
      S. Yoshimura, M. Kuppan
    • Organizer
      The 2nd World Summit on Advances in Science, Engineering and Technology (Indiana Summit-2019)
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  • [Presentation] Trial to application of BiFeO3-based multiferroic films to new magnetic memory devices - Material research, fabrication of high-qualified films, and functional verification2019

    • Author(s)
      S. Yoshimura, M. Kuppan
    • Organizer
      19th International Conference on Science, Engineering & Technology (ICSET 2019)
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      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] Development of novel magnetic recording device driven by electric field using BiFeO3-based ferromagnetic and ferroelectric thin films2019

    • Author(s)
      S. Yoshimura
    • Organizer
      2019 Global Research Efforts on Energy and Nanomaterials (GREEN 2019)
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  • [Presentation] BiFeO3系強磁性・強誘電薄膜の記録・映像デバイス応用への試み~薄膜の高品位作製および材料探索から機能検証まで~2019

    • Author(s)
      吉村哲,M. Kuppan
    • Organizer
      映像情報メディア学会研究会
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      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] Magnetization reversal of [Co/Pd] perpendicular magnetic film fabricated onto (Bi,La)(Fe,Co)O3 multiferroic film by applying electric field to multiferroic / magnetic laminated film2019

    • Author(s)
      S. Yoshimura, N. Oshita, M. Kuppan
    • Organizer
      64th Annual Conference on Magnetism and Magnetic Materials (MMM 2019)
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      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] 強磁性・強誘電/強磁性金属積層膜への電界印加による強磁性金属薄膜の磁化反転2019

    • Author(s)
      吉村哲,大下直哉,M. Kuppan
    • Organizer
      第43回日本磁気学会学術講演会
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      2019 Annual Research Report

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Published: 2019-06-27   Modified: 2022-07-01  

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