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Pressure-induced polyamorphic transition and dynamics of molecules in water and aqueous solutions

Research Project

Project/Area Number 19J02028
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Review Section Basic Section 13040:Biophysics, chemical physics and soft matter physics-related
Research InstitutionNational Institute for Materials Science

Principal Investigator

佐々木 海渡  国立研究開発法人物質・材料研究機構, 先端材料解析研究拠点, 特別研究員(PD)

Project Period (FY) 2019-04-25 – 2022-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2019)
Budget Amount *help
¥4,030,000 (Direct Cost: ¥3,100,000、Indirect Cost: ¥930,000)
Fiscal Year 2019: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
Keywords水 / 水溶液 / ポリアモルフィック転移 / 分子ダイナミクス / 誘電緩和
Outline of Research at the Start

水は4℃での密度極大など、物性物理学的な観点からは異常な液体であると認識されている。水の異常性は水が低温で2種類のアモルファス状態をもつことに由来するとの仮説が提案されている。2種類の状態の間での相転移はポリアモルフィック転移と呼ばれる。本研究では純粋な水といくつかの水溶液を用いて、2種類の純粋なアモルファス氷の分子運動の特徴づけ、ポリアモルフィック転移前後での水溶液中の水の分子運動の解明に取り組む。

Outline of Annual Research Achievements

圧力範囲0~1.5GPa、温度範囲77~298 K、周波数範囲1 mHz~10 MHzの高圧力下誘電緩和測定装置を開発し、それを用いてアモルファス氷の緩和現象の観測、グリセロール水溶液の分子ダイナミックスの観測を実施した。
純粋なアモルファス氷、氷I、V、VIの誘電緩和スペクトルを測定した。アモルファス氷についてはHigh density amorphous ice (HDA)の誘電緩和を観測することができた。一方でLow density amorphous ice(LDA)の誘電緩和は観測されなかった。これは昇温でLDAが氷Iに転移してしまうためと考えられる。
濃度28~100 wt.%のグリセロール水溶液の誘電緩和スペクトルを0.3および0.6GPa、130~250Kの温度範囲で測定した。水溶液のガラス転移と関係している水とグリセロールの協同的な運動と水のローカルな運動を反映していると考えられる2つの緩和過程が観測された。協同的な運動の緩和時間が100秒になる温度としてダイナミックなガラス転移温度を定義した。得られたガラス転移温度の濃度依存性はGordon-Taylor式でよく再現することができ、グリセロール濃度0に外挿することで0.3および0.6GPaでの純粋な水のガラス転移温度を見積もることができた。
濃度28 wt.%のグリセロール水溶液の誘電緩和スペクトルを0~0.3GPa、140~156Kの範囲で詳細に調べ、グリセロール水溶液のガラス転移温度の温度圧力相図を決定した。この水溶液は150K付近ではおよそ0.15GPaより高圧側でHDAライクに、低圧側ではLDAライクになることがわかっている。得られた相図から、この水溶液のポリアモルフィック転移がガラス転移温度以上で起こること、つまり、液体-液体相転移の存在が示唆された。

Research Progress Status

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

Report

(1 results)
  • 2019 Annual Research Report
  • Research Products

    (6 results)

All 2020 2019

All Journal Article (4 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 1 results) Presentation (2 results)

  • [Journal Article] Dynamics of Uncrystallized Water, Ice, and Hydrated Polymer in Partially Crystallized Poly(vinylpyrrolidone)-Water Mixtures2020

    • Author(s)
      Fujii Mitsuki、Sasaki Kaito、Matsui Yurika、Inoue Shiori、Kita Rio、Shinyashiki Naoki、Yagihara Shin
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry B

      Volume: 124 Issue: 8 Pages: 1521-1530

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.9b11552

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Heterogeneous Solvent Dielectric Relaxation in Polymer Solutions of Water and Alcohols2020

    • Author(s)
      Kaito Sasaki, Kenta Bandai, Masanobu Takatsuka, Mitsuki Fujii, Minato Takagi, Rio Kita, Shin Yagihara, Hiroshi Kimura, Naoki Shinyashiki
    • Journal Title

      Frontiers in Physics

      Volume: 8

    • DOI

      10.3389/fphy.2020.00084

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Water in the hydrated protein powders: Dynamic and structure2019

    • Author(s)
      Sasaki Kaito、Popov Ivan、Feldman Yuri
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics

      Volume: 150 Issue: 20 Pages: 204504-204504

    • DOI

      10.1063/1.5096881

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] モルタルのフレッシュ特性におよぼす化学混和剤への熱刺激効果2019

    • Author(s)
      瀧川瑞季, 佐々木海渡, 喜多理王, 伊達重之
    • Journal Title

      コンクリート工学年次論文集

      Volume: 41-1 Pages: 1139-1144

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 高圧下での高密度アモルファス氷の誘電緩和時間に対する同位体効果2019

    • Author(s)
      佐々木海渡, 鈴木芳治
    • Organizer
      H2Oを科学する2019
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] 高濃度グリセロール水溶液の圧力誘起動的転移2019

    • Author(s)
      佐々木海渡, 鈴木芳治
    • Organizer
      H2Oを科学する2019
    • Related Report
      2019 Annual Research Report

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Published: 2019-05-29   Modified: 2024-03-26  

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