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新規水素貯蔵システムの構築に向けた有機無機ハイブリッド合金ナノ粒子触媒の開発

Research Project

Project/Area Number 19J10153
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Review Section Basic Section 26040:Structural materials and functional materials-related
Research InstitutionThe University of Tokyo (2020)
Osaka University (2019)

Principal Investigator

増田 晋也  東京大学, 理学系研究科, 特任助教

Project Period (FY) 2019-04-25 – 2021-03-31
Project Status Discontinued (Fiscal Year 2020)
Budget Amount *help
¥2,300,000 (Direct Cost: ¥2,300,000)
Fiscal Year 2020: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000)
Fiscal Year 2019: ¥1,200,000 (Direct Cost: ¥1,200,000)
Keywords水素貯蔵/放出 / 固体触媒 / CO2 / ギ酸 / PdAg合金 / 水素 / 二酸化炭素 / 塩基
Outline of Research at the Start

次世代エネルギーとなる水素の貯蔵・供給を容易にするため、高い水素の体積貯蔵密度、安定性などの利点を持つギ酸が水素貯蔵材料として注目されている。本研究では効率的なギ酸合成および分解に用いる触媒調製を目的とする。ギ酸合成・分解反応においてその活性および耐久性の向上が課題となっており、本計画では活性および耐久性の向上を目指した触媒金属の精密な合金制御および反応中での金属の劣化を防ぐような担体構造の制御を志向する。

Outline of Annual Research Achievements

本年度はクリーンな反応系を達成するため、添加剤を使用しない純水下でのギ酸合成反応のための触媒開発、およびギ酸塩/炭酸塩の相互変換系のための触媒開発を報告した。ギ酸塩/炭酸塩相互変換反応は、ガスとして水素のみが生成するためガスの分離等の必要がなく、温度と水素圧のみで反応をスイッチできるためクリーンな反応系である。
純水下でのCO2の還元を促進するため、固体塩基を有する担体の合成を試みた。アルデヒド化合物とアミン含有シリカ源を混ぜ合わせると、シリカの縮合が促進されて固体が形成することを見出し、数種のアルデヒド化合物を用いて担体を合成した。担体比較の結果、特定の担体に対してPdAg合金を担持した触媒が、室温でのギ酸合成反応に対して既存の触媒を凌駕する性能を示すことを見出した。数種の担体を解析したところ、低温でのCO2の吸着能が高く、かつCO2と比較的弱い親和性をもつ担体を用いたときに高い活性が得られることを見出した。
ギ酸塩/炭酸塩の相互変換系では、既報ではPd担持カーボン系触媒が高活性を示すことが報告されていたが、担体比較の結果Pd担持TiO2触媒がカーボン触媒と同等以上の性能を示すことを見出した。また、合金種としてPdAgやPdAu合金が高い活性を示した。そこで更なる高活性化を志向し、AgコアPdシェル型の合金をTiO2のシェルで被覆する構造の作製を行った。この構造では、PdがAgとTiO2の両方から電子的寄与を受け、高活性サイトとして期待されるPd-TiO2界面の増加が達成できる。結果として、本構造の作製によって活性の増加が見られ、特にCO吸着より算出した表面Pd当たりの活性が大きく向上することを見出した。速度論的同位体効果や基質濃度依存性によって合金効果、および被覆効果が律速段階を促進することを見出した。

Research Progress Status

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2020 Annual Research Report
  • 2019 Annual Research Report
  • Research Products

    (15 results)

All 2020 2019

All Journal Article (5 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 5 results,  Open Access: 5 results) Presentation (9 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] Additive-Free Aqueous Phase Synthesis of Formic Acid by Direct CO2 Hydrogenation over a PdAg Catalyst on a Hydrophilic N-Doped Polymer Silica Composite Support with High CO2 Affinity2020

    • Author(s)
      Masuda Shinya、Mori Kohsuke、Kuwahara Yasutaka、Louis Catherine、Yamashita Hiromi
    • Journal Title

      ACS Applied Energy Materials

      Volume: 3 Issue: 6 Pages: 5847-5855

    • DOI

      10.1021/acsaem.0c00771

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Interconversion of Formate/Bicarbonate for Hydrogen Storage/Release: Improved Activity Following Sacrificial Surface Modification of a Ag@Pd/TiO2 Catalyst with a TiOx Shell2020

    • Author(s)
      Masuda Shinya、Shimoji Yuki、Mori Kohsuke、Kuwahara Yasutaka、Yamashita Hiromi
    • Journal Title

      ACS Applied Energy Materials

      Volume: 3 Issue: 6 Pages: 5819-5829

    • DOI

      10.1021/acsaem.0c00744

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] PdAg nanoparticles and aminopolymer confined within mesoporous hollow carbon spheres as an efficient catalyst for hydrogenation of CO2 to formate2020

    • Author(s)
      Guoxiang Yang, Yasutaka Kuwahara, Shinya Masuda, Kohsuke Mori, Catherine Louis, and Hiromi Yamashita
    • Journal Title

      Journal of Materials Chemistry A

      Volume: 8 Issue: 8 Pages: 4437-4446

    • DOI

      10.1039/c9ta13389e

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] PdAg nanoparticles supported on resorcinol-formaldehyde polymers containing amine groups: the promotional effect of phenylamine moieties on CO2 transformation to formic acid2019

    • Author(s)
      Shinya Masuda, Kohsuke Mori, Yasutaka Kuwahara, and Hiromi Yamashita
    • Journal Title

      Journal of Materials Chemistry A

      Volume: 7 Issue: 27 Pages: 16356-16363

    • DOI

      10.1039/c9ta02552a

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Controlled Release of Hydrogen Isotope Compounds and Tunneling Effect in the Heterogeneously-Catalyzed Formic Acid Dehydrogenation2019

    • Author(s)
      Kohsuke Mori, Yuya Futamura, Shinya Masuda, Hisayoshi Kobayashi, and Hiromi Yamashita
    • Journal Title

      Nature Communications

      Volume: 10 Issue: 1 Pages: 4094-4103

    • DOI

      10.1038/s41467-019-12018-7

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Specific Formation of Immiscible RhCu Alloy on TiO2 Assisted by Hydrogen Spillover and its Catalysis2020

    • Author(s)
      Shinya Masuda, Kazuki Shun, Kohsuke Mori, Yasutaka Kuwahara, Hiromi Yamashita
    • Organizer
      17th International Congress on Catalysis (17th ICC)
    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 水素スピルオーバーを利用した非平衡RhCu合金の合成と合金化メカニズムの提案2020

    • Author(s)
      増田晋也、俊和希、森浩亮、桑原泰隆、山下弘巳
    • Organizer
      第125回触媒討論会
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] 純水中でのギ酸合成反応に対して高活性なPdAg合金担持窒素含有炭素シリカ複合型触媒の開発2019

    • Author(s)
      増田晋也、森浩亮、山下弘巳
    • Organizer
      触媒学会若手会「夏の研修会」
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] 酸化チタン上での特異的な非平衡RhCu合金の形成とその触媒作用2019

    • Author(s)
      増田晋也、俊和希、森浩亮、桑原泰隆、山下弘巳
    • Organizer
      第124回触媒討論会
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] 非平衡RhCu合金触媒の開発とアンモニアボランからの水素生成反応への応用2019

    • Author(s)
      増田晋也、俊和希、森浩亮、桑原泰隆、山下弘巳
    • Organizer
      第49回石油・石油化学討論会
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] Preparation of Highly Active Immiscible RuNi Bimetallic Alloy and its Catalysis for Hydrogen Production from Ammonia Borane2019

    • Author(s)
      Shinya Masuda, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • Organizer
      17th Japan-Korea Symposium on Catalysis
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Hydrogen Supply/Storage through the Decomposition/Production of Formic Acid using the Synergic Effect of PdAg Alloy and Surface Modified Amine on the Porous Materials2019

    • Author(s)
      Shinya Masuda, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • Organizer
      19th International Zeolite Conference
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Specific Mechanism of Ruthenium-Nickel Immiscible Alloy Formation on the TiO2 Support and its Catalysis2019

    • Author(s)
      Shinya Masuda, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • Organizer
      The 8th Asia Pacific Congress on Catalysis
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Synthesis of an Immiscible RuNi Alloy on TiO2 for Efficient Hydrogen Release from Ammonia Borane Hydrolysis2019

    • Author(s)
      Shinya Masuda, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • Organizer
      Osaka-Shanghai Joint Workshop for Energy/Environmental Materials and Applications
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Book] ファインケミカル2020

    • Author(s)
      増田晋也、森浩亮、山下弘巳
    • Total Pages
      80
    • Publisher
      シーエムシー出版
    • Related Report
      2020 Annual Research Report

URL: 

Published: 2019-05-29   Modified: 2024-03-26  

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