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Researches on the fabrication process of dielectric oxynitride ceramics and crystals involving nitrogen-containing fluxes

Research Project

Project/Area Number 19J10301
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Review Section Basic Section 36010:Inorganic compounds and inorganic materials chemistry-related
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

細野 新  北海道大学, 総合化学院, 特別研究員(DC2)

Project Period (FY) 2019-04-25 – 2021-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2019)
Budget Amount *help
¥2,300,000 (Direct Cost: ¥2,300,000)
Fiscal Year 2019: ¥1,200,000 (Direct Cost: ¥1,200,000)
Keywords酸窒化物 / 焼結 / 単結晶 / 強誘電体 / 圧電応答顕微鏡 / 第一原理計算 / 熱分析
Outline of Research at the Start

金属、酸素、さらに窒素からなる酸窒化物のBaTaO2Nは、計算や粉末の結晶構造解析から大きな比誘電率をもつ誘電体材料として有望視されている。しかし、BaTaO2Nを含む酸窒化物の多くはセラミックスや単結晶の作製が困難であり、電気物性が未知である。本研究では、窒素を豊富に含む化学組成の融液を用いてBaTaO2Nを焼き固め、本質的な電気物性を解明する。
また、BaTaO2Nのセラミックスや結晶作製で確立させた手法を他の窒化物や酸窒化物にも適用して緻密化が可能な窒化物系材料の種類を増やすことで、それらの電気物性、硬度、熱伝導率といった知見を充実させることを目指す。

Outline of Annual Research Achievements

ペロブスカイト型構造の酸窒化物BaTaO2Nは酸化物イオンと窒化物イオンの非対称な分布により自発分極をもつ強誘電体であると過去の研究で予想されてきたが、高密度なセラミックスや単結晶の作製が極めて困難であるために強誘電性の有無等の本質的な物性は不明であった。筆者はBaCN2という物質が種々の酸窒化物の溶媒として有用であり、数ミクロンサイズのBaTaO2Nの単結晶を作製できることを発見した。本年度は作製したBaTaO2Nの微結晶の圧電性を圧電応答顕微鏡を用いて評価したところ、100 ℃, 100 Vの条件で明瞭な分極反転を伴うシグナルが得られた。これはペロブスカイト型酸窒化物が強誘電性を示すことを実証する、信頼性の高い結果であり、アニオンの非対称な分布により強誘電性を物質に導入できることを意味する。この知見は、将来の誘電体材料の設計指針の確立に貢献すると期待される。
筆者は上記の研究と並行して一連のアルカリ土類金属カルボジイミドの熱分析実験を行い、融点がCaCN2>SrCN2>BaCN2の順の高さであることを明らかにした。さらにBaCN2以外は融液が金属と炭化物、窒素に分解することを確認した。これらの分解反応のギブスエネルギーを第一原理計算による結晶構造の最適化とフォノンシミュレーションから求めたところ、BaCN2だけは実測された融点よりも高温まで分解反応が進行しないことが分かった。この原因として、BaCN2は他の二者よりも格子エンタルピーが小さいために十分に融点が低く、融液が分解しにくいためであると考えられる。

Research Progress Status

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

Report

(1 results)
  • 2019 Annual Research Report
  • Research Products

    (10 results)

All 2020 2019 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (4 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 4 results) Presentation (3 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results) Remarks (1 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Int'l Joint Research] RWTH Aachen University(ドイツ)

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Journal Article] Spark plasma sintering of dielectric BaTaO2N close to the melting point of the BaCN2 additive2020

    • Author(s)
      Akira Hosono, Masashi Inoguchi, *Yuji Masubuchi, Koji Murayama, Michiaki Iha, Mikio Higuchi, Shinichi Kikkawa
    • Journal Title

      Journal of the European Ceramic Society

      Volume: 40 Issue: 6 Pages: 2317-2322

    • DOI

      10.1016/j.jeurceramsoc.2020.02.008

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Formation and morphological change of BaTaO2N perovskite from BaCN2/Ta2O5 mixture2020

    • Author(s)
      Hosono Akira、Masubuchi Yuji、Koyama Kyohei、Higuchi Mikio、Kikkawa Shinichi
    • Journal Title

      Journal of Alloys and Compounds

      Volume: 836 Pages: 155459-155459

    • DOI

      10.1016/j.jallcom.2020.155459

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Melting Behavior of Alkaline-Earth Metal Carbodiimides and Their Thermochemistry from First-Principles2019

    • Author(s)
      Akira Hosono*, Ralf Peter Stoffel, Yuji Masubuchi*, Richard Dronskowski, and Shinichi Kikkawa
    • Journal Title

      Inorganic Chemistry

      Volume: 58 Issue: 14 Pages: 8938-8942

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.9b01462

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Ferroelectric BaTaO2N Crystals Grown in a BaCN2 Flux2019

    • Author(s)
      Akira HOSONO, Yuji MASUBUCHI, Shintaro YASUI, Masaki TAKESADA, Takashi ENDO, Mikio HIGUCHI, Mitsuru ITOH and Shinichi KIKKAWA
    • Journal Title

      Inorganic Chemistry

      Volume: 58 Issue: 24 Pages: 16752-16760

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.9b02917

    • NAID

      120006940622

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    • Peer Reviewed
  • [Presentation] ペロブスカイト型酸窒化物強誘電体BaTaO2N微結晶の作製2020

    • Author(s)
      細野新、鱒渕友治、安井伸太郎、武貞正樹、樋口幹雄、伊藤満、吉川信一
    • Organizer
      応用物理学会2020年春季学術講演会
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] 強誘電体微結晶BaTaO2Nペロブスカイトの合成2020

    • Author(s)
      鱒渕友治、細野新、樋口幹雄、吉川信一
    • Organizer
      日本セラミックス協会第33回秋季シンポジウム
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      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] Spark Plasma Sintering of Dielectric BaTaO2N Using Molten BaCN2 Additive2019

    • Author(s)
      Akira Hosono, Masashi Inoguchi, Yuji Masubuchi, Koji Murayama, Michiaki Iha, Mikio Higuchi, Shinichi Kikkawa
    • Organizer
      The 13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies (PACRIM13)
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      2019 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Remarks] 新たな強誘電性を微細な酸窒化物単結晶を用いて実証~新規強誘電体材料の開発に期待~

    • URL

      https://www.hokudai.ac.jp/introduction/2019/12/post-606.html

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      2019 Annual Research Report
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 焼結体及びその製造方法並びに誘電体組成物2019

    • Inventor(s)
      鱒渕友治、細野新、吉川信一、猪口真志
    • Industrial Property Rights Holder
      鱒渕友治、細野新、吉川信一、猪口真志
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Filing Date
      2019
    • Related Report
      2019 Annual Research Report

URL: 

Published: 2019-05-29   Modified: 2024-03-26  

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