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環境選択的重合反応による多機能性超分子ダブルネットワークヒドロゲルの高強度化

Research Project

Project/Area Number 19J14474
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Review Section Basic Section 35020:Polymer materials-related
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

田中 航  京都大学, 工学研究科, 特別研究員(DC2)

Project Period (FY) 2019-04-25 – 2021-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2020)
Budget Amount *help
¥2,100,000 (Direct Cost: ¥2,100,000)
Fiscal Year 2020: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Fiscal Year 2019: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000)
Keywordsヒドロゲル / 超分子 / self-sorting / 動的共有結合 / 光応答 / 非平衡 / パターニング
Outline of Research at the Start

申請者は、self-sorting(自己認識・他者排除)により、2種類の超分子ファイバーを干渉させずに複合化することで、ユニークな刺激応答性を示す超分子ダブルネットワーク(SDN)ヒドロゲルを開発してきた。しかし、これらは非共有結合から成り立つため、力学的強度が低いという課題があった。
本研究では、self-sortingにより同一のゲル化剤が他方を排除して規則的に並ぶ事を利用して、SDNヒドロゲルが持つ2つのネットワークを直交的に重合し、ユニークな刺激応答性と高強度を両立したヒドロゲルを創出する。得られたヒドロゲルを、in situで力学的強度を制御可能な細胞培養基盤として応用する。

Outline of Annual Research Achievements

光パターニングは超分子ヒドロゲルの機能を空間制御する上で優れている。Self-sorting double network (SDN)ヒドロゲルでも光パターニングが行われており、空間選択的にシングルネットワークゲルとSDNゲルが作りわけられてきた。可逆的なSDNヒドロゲルのパターニングは、特定位置でヒドロゲルの機能を可逆的あるいは一過的に制御するために有用であると考えられるが、報告例はない。そこで、本年度の研究目的を、「光応答性SDNヒドロゲルの可逆パターニング」に設定し研究を行なった。
前年度、ジフェニルアラニン誘導体のN末端にベンズアルデヒドを有したペプチド型ゲル化剤をいくらか合成した。本年度は、初めに、これらのゲル化剤からなるヒドロゲルにベンズヒドラジドを後から添加して、in situで光応答性のベンズアシルヒドラゾンの導入を行なった。ゲル化剤の種類、pH、光照射時間を最適化する事によって、光照射でゾル化が進行し、その後暗所で静置する事で再度ゲルへと回復する可逆的な光応答性ペプチド型ヒドロゲルを得ることに成功した。これをリン脂質型ゲル化剤と複合化することでSDNヒドロゲルを作成した。このSDNヒドロゲルにフォトマスク下でUV光を照射し、低倍率共焦点顕微鏡観察を行ったところ、脂質ファイバーに影響を与える事なく光照射部位のペプチドファイバーだけが選択的に破壊されている様子が観察できた。また、このゲルを暗所静置する事で、光照射部でペプチドファイバーの再形成が達成された。このように、研究目的を達成した。驚くべき事に、さらに静置時間を延ばすと、光照射部でペプチドファイバーの濃縮現象が見られた。様々な追加実験によってこのメカニズムについて、仮設の構築に成功した。このように、SDNヒドロゲル中において、単独系では不可能なペプチドファイバーの非平衡パターン制御を達成した。

Research Progress Status

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2020 Annual Research Report
  • 2019 Annual Research Report
  • Research Products

    (3 results)

All 2021 2020

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results,  Open Access: 1 results) Presentation (1 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] Control of seed formation allows two distinct self-sorting patterns of supramolecular nanofibers2020

    • Author(s)
      Kubota Ryou、Nagao Kazutoshi、Tanaka Wataru、Matsumura Ryotaro、Aoyama Takuma、Urayama Kenji、Hamachi Itaru
    • Journal Title

      Nature Communications

      Volume: 11 Issue: 1 Pages: 4100-4100

    • DOI

      10.1038/s41467-020-17984-x

    • NAID

      120006879495

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Photo-induced spatial control of out-of-equilibrium network pattern of peptide nanofibers in a supramolecular double network hydrogel2021

    • Author(s)
      Wataru Tanaka, Ryou Kubota, Itaru Hamachi
    • Organizer
      日本化学会年会
    • Related Report
      2020 Annual Research Report
  • [Book] 超分子研究会アニュアルレビューNo.402020

    • Author(s)
      田中 航・浜地 格
    • Total Pages
      24
    • Publisher
      高分子学会
    • Related Report
      2019 Annual Research Report

URL: 

Published: 2019-05-29   Modified: 2024-03-26  

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