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金属ーアルミナ間の相互作用を利用したアルミナ担持金属ナノ粒子触媒の開発

Research Project

Project/Area Number 19J15440
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Review Section Basic Section 27030:Catalyst and resource chemical process-related
Research InstitutionNagoya University

Principal Investigator

村田 和優  名古屋大学, 工学研究科, 特別研究員(DC2)

Project Period (FY) 2019-04-25 – 2021-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2020)
Budget Amount *help
¥1,700,000 (Direct Cost: ¥1,700,000)
Fiscal Year 2020: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Fiscal Year 2019: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Keywordsメタン / 排気ガス浄化 / 触媒 / ナノ粒子 / アルミナ / パラジウム / 金属ー担体間相互作用 / 酸化反応 / 金属-担体間相互作用 / 担持金属触媒 / 水素化反応
Outline of Research at the Start

自動車の排気ガスに含まれる未燃焼メタンはアルミナ担持パラジウム(Pd)ナノ粒子によって浄化される。しかしPd需要は年々増加する傾向にあり、少量でも高い活性を示す触媒の開発が望まれている。Pdをナノ粒子化することで活性の向上を図ってきたが、単純にナノ粒子化するだけでは従来以上の性能向上を達成できない。そこで、我々は金属ナノ粒子のサイズ制御によって、引き起こされる原子レベルでの構造の乱れに着目した。また、アルミナの結晶相によって変化する金属―アルミナ間の相互作用も、ナノ粒子の構造に影響すると期待した。以上より、本研究では、ナノ粒子の構造制御に基づいた高活性なメタン燃焼触媒を開発を目指した。

Outline of Annual Research Achievements

担持パラジウム(Pd)ナノ粒子は化学工業や環境浄化において高い活性を示す触媒材料である。Pdは様々な触媒反応に活性な金属であるが、高価で希少であることから、少量でも高い活性を示すPd触媒の開発が求められている。しかし、メタン燃焼においては単純にPdを高分散化するだけでは従来以上の性能向上を達成できない。そこで申請者はPd-アルミナ間の相互作用(MSI)を触媒設計の新機軸として取り入れた。その結果、MSIの弱いθ-アルミナ上ではステップサイト多く持つ球状Pdナノ粒子を生成し、従来の7倍のメタン燃焼触媒の開発をした。本触媒はシンナムアルデヒド水素化反応にも高活性を示した。一方で、CO酸化においてコーナーが高活性なサイトであり、メタン燃焼とは異なる表面構造で反応が促進されることを見出した。したがって、触媒性能の向上には反応に適したPd粒子の設計が必要であり、金属-アルミナ間相互作用によってPd粒子の構造変化を引き起こすことができる。更に、密度汎関数と分子動力学シミュレーションを用いて、Pdナノ粒子の構造変化の原理を解明に取り組んだ。
より精密なPdナノ粒子の設計を目指して、Pd表面への吸着CO分子との相互作用に着目した。CO分子を還元剤としてカーボン上でPd前駆体を還元することで、シンナムアルデヒドアルデヒドのC=C結合のみを選択的に水素化する球状Pd粒子の設計に成功した。
金属-担体間相互作用によって触媒の酸化還元性のチューニングすることが可能であることを見出した。触媒の酸化還元性の向上は酸化反応における触媒性能の向上に繋がる。ここでは、メタン燃焼に高活性な担持Pdナノ粒子触媒とスス燃焼に高活性なCeO2担持Cu触媒の開発を行った。

Research Progress Status

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2020 Annual Research Report
  • 2019 Annual Research Report
  • Research Products

    (16 results)

All 2021 2020 2019

All Journal Article (10 results) (of which Peer Reviewed: 10 results) Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results)

  • [Journal Article] Selective Hydrogenation of C=C bond in Cinnamaldehyde on Pd Step Sites of Pd/Al2O32021

    • Author(s)
      K. Murata, T. Shiotani, J. Ohyama, A. Satsuma
    • Journal Title

      Chem. Lett.

      Volume: 50 Issue: 4 Pages: 599-602

    • DOI

      10.1246/cl.200856

    • NAID

      130008025767

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Relationship between penta-coordinated Al3+ site in the Al2O3 support and CH4 combustion activity of Pd/Al2O3 catalyst2021

    • Author(s)
      K. Murata, T. Shiotani, J. Ohyama, R. Wakabayashi, H. Maruoka, T. Kimura, A. Satsuma
    • Journal Title

      Catal. Sci. Tech.

      Volume: On-line Issue: 7 Pages: 2374-2378

    • DOI

      10.1039/d1cy00098e

    • NAID

      120007170456

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Kinetic Analysis of Ag Particle Redispersion into ZSM-5 in the Presence of Coke Using In Situ XAFS2021

    • Author(s)
      . Murata, J. Ohyama, A. Satsuma
    • Journal Title

      Catal. Sci Tech.

      Volume: 11 Issue: 2 Pages: 506-515

    • DOI

      10.1039/d0cy01989e

    • NAID

      120007163660

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Selective Hydrogenation of Cinnamaldehyde over the Stepped and Plane Surface of Pd Nanoparticles with Controlled Morphologies by CO Chemisorption2020

    • Author(s)
      Murata Kazumasa、Ogura Keiji、Ohyama Junya、Sawabe Kyoichi、Yamamoto Yuta、Arai Shigeo、Satsuma Atsushi
    • Journal Title

      ACS Applied Materials & Interfaces

      Volume: x Issue: 23 Pages: 26002-26012

    • DOI

      10.1021/acsami.0c05938

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Enhancement of Alkaline Hydrogen Oxidation Reaction of Ru-Ir Alloy Nanoparticles through Bifunctional Mechanism on Ru-Ir Pair Site2020

    • Author(s)
      Ishikawa Kazutomo、Ohyama Junya、Okubo Keiichi、Murata Kazumasa、Satsuma Atsushi
    • Journal Title

      ACS Applied Materials & Interfaces

      Volume: 12 Issue: 20 Pages: 22771-22777

    • DOI

      10.1021/acsami.0c00506

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Methane Combustion over Pd/Al2O3 Catalysts in the Presence of Water: Effects of Pd Particle Size and Alumina Crystalline Phase2020

    • Author(s)
      K. Murata, J. Ohyama, Y. Yamamoto, S. Arai, A. Satsuma
    • Journal Title

      ACS Catal.

      Volume: 10 Issue: 15 Pages: 8149-8156

    • DOI

      10.1021/acscatal.0c02050

    • NAID

      120006948926

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Tuning the Oxygen Release Properties of CeO2-based Catalysts by Metal-Support Interactions for Improved Gasoline Soot Combustion2020

    • Author(s)
      R. Ashikaga, K. Murata, T. Ito, Y. Yamamoto, S. Arai, A. Satsuma
    • Journal Title

      Catal. Sci. Tech.

      Volume: 10 Issue: 21 Pages: 7177-7185

    • DOI

      10.1039/d0cy01294g

    • NAID

      120007146022

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Identification of active sites in CO oxidation over Pd/Al2O3 catalyst2019

    • Author(s)
      K. Murata, E. Eleeda, J. Ohyama, Y. Yamamoto, S. Arai, A. Satsuma
    • Journal Title

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      Volume: 21 Issue: 33 Pages: 18128-18137

    • DOI

      10.1039/c9cp03943k

    • NAID

      120006775100

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] In situ and operando analysis of environmental catalysts - Studies on reaction mechanism and active site2019

    • Author(s)
      K. Murata, K. Ueda, Y. Mahara, J. Ohyama, A. Satsuma
    • Journal Title

      Catalysis

      Volume: 31 Pages: 242-266

    • DOI

      10.1039/9781788016971-00242

    • ISBN
      9781788014540
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Exploiting Metal-Support Interactions to Tune the Redox Properties of Supported Pd Catalysts for Methane Combustion2019

    • Author(s)
      K. Murata, D. Kosuge, J. Ohyama, Y. Mahara, Y. Yamamoto, S. Arai, A. Satsuma
    • Journal Title

      ACS Catal.

      Volume: 10 Issue: 2 Pages: 1381-1387

    • DOI

      10.1021/acscatal.9b04524

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 水存在下でのメタン燃焼において高活性なα-Al2O3担持結晶性PdOナノ粒子2021

    • Author(s)
      村田和優、大山順也、山本悠太、荒井重勇、薩摩篤
    • Organizer
      第127回触媒討論会
    • Related Report
      2020 Annual Research Report
  • [Presentation] メタン燃焼に高活性な担持Pdコア-PdOシェルナノ粒子触媒2020

    • Author(s)
      村田和優、小菅大智、馬原優治、大山順也、山本悠太、荒井重勇、薩摩篤
    • Organizer
      第126回触媒討論会
    • Related Report
      2020 Annual Research Report
  • [Presentation] CO酸化に高活性なPd粒子上の表面サイト2019

    • Author(s)
      村田和優
    • Organizer
      第40回 触媒学会若手会 夏の研修会
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] Pd/Al2O3上でのCO酸化における高活性サイト2019

    • Author(s)
      村田和優、Eleen Eleeda、大山順也、山本悠太、荒井重勇、薩摩篤
    • Organizer
      第124回 触媒討論会
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] Highly Active Site of CO Oxidation on Pd/Al2O3 Catalyst2019

    • Author(s)
      Murata Kazumasa、Eleeda Eleen、Ohyama Junya、Yamamoto Yuta、Arai Shigeo、Satsuma Atsushi
    • Organizer
      EuropaCat2019
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Particle size effect on CO oxidation over Pd/Al2O3 with different alumina crystalline phase2019

    • Author(s)
      Murata Kazumasa、Eleeda Eleen、Ohyama Junya、Yamamoto Yuta、Arai Shigeo、Satsuma Atsushi
    • Organizer
      Materials Research Meeting 2019
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2019-05-29   Modified: 2024-03-26  

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