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光応答性を有する三端子DNAを用いた単一分子トランジスタの創案と開発

Research Project

Project/Area Number 19J20605
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Review Section Basic Section 32020:Functional solid state chemistry-related
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

原島 崇徳  東京工業大学, 理学院, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2019-04-25 – 2022-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2021)
Budget Amount *help
¥2,500,000 (Direct Cost: ¥2,500,000)
Fiscal Year 2021: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Fiscal Year 2020: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Fiscal Year 2019: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
KeywordsDNA / 分子デバイス / 単分子 / ナノテクノロジー / πスタッキング / トランジスタ / 単一分子 / 走査型トンネル顕微鏡 / 分子探針
Outline of Research at the Start

本研究では、単一分子スケールで三端子構造を実現できる3'-5'型DNA単分子接合に基づく単分子トランジスタの開発を目的とした。三端子構造を有する単分子デバイスは、二端子系では実現できない幅広い機能を有する単分子素子の開発を可能とする。電極に架橋させるDNAの構造設計により電極と独立な三端子目をDNA分子内に設置する。この三端子目を、光化学を用いて制御することによって、電界効果に基づく光ゲート機能を発現させる。本研究では、素子となるDNAの合成から、光ゲート機能の立証のための光学系の設計及び計測を行い、これまで実現不可能であった、トランジスタ機能を有する超微小分子デバイスを開発することを目指す。

Outline of Annual Research Achievements

本研究は、三端子構造を有する単分子接合を創成し、光応答性単一分子トランジスタを実現することを目的とする。単一分子トランジスタの基礎構造には、3',5'末端にチオール修飾を施し作製された三端子DNA単分子接合を活用した。最終年度となる本年度は、1、2年度に確立した三端子DNA単分子接合の伝導度計測を実施した。加えて、本研究にて開発した三端子構造に特有な自己修復特性が見出され、従来型の単分子素子に比べ機械的安定性が飛躍的に向上した。
本年度は、三端子DNA単分子接合の伝導特性の制御に着手した。具体的には、鎖長の異なる三端子DNAに対する電流-電圧計測を実施し、Simmonsモデルに基づく伝導軌道のエネルギーの評価を行った。伝導軌道のエネルギーはトランジスタとしてのDNAのゲート電圧を決定する重要な因子である。結果として、核酸塩基間のπスタッキングによる伝導軌道の非局在化により、軌道エネルギーは鎖長に対して減少し、長鎖DNAにおいて高い伝導度が実現することが明らかになった。従って、πスタック軌道によるエネルギー障壁を鎖長により調節可能であることが示された。
さらに、本研究にて開発した三端子DNA単分子接合は、既存の単分子接合とは異なり、高い機械的安定性を有することが明らかとなった。既存の単分子素子は数nmの揺らぎで破壊されてしまう点で耐久性に欠ける一方、本研究の三端子DNAトランジスタは30 nmの掃引試験にも耐久できる高安定性を示した。追加で実施された力計測や分子動力学計算によって、この特性はDNA塩基対の自己修復機構によるものであることが解明された。したがって、三端子DNA単分子接合の構造を基礎とすることにより、従来に比べ極めて高安定な単分子素子をトランジスタに限らず開発することが可能となった。

Research Progress Status

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(3 results)
  • 2021 Annual Research Report
  • 2020 Annual Research Report
  • 2019 Annual Research Report
  • Research Products

    (19 results)

All 2021 2020 2019 Other

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 2 results) Presentation (11 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results) Remarks (4 results)

  • [Journal Article] Single-molecule junction spontaneously restored by DNA zipper2021

    • Author(s)
      Harashima Takanori、Fujii Shintaro、Jono Yuki、Terakawa Tsuyoshi、Kurita Noriyuki、Kaneko Satoshi、Kiguchi Manabu、Nishino Tomoaki
    • Journal Title

      Nature Communications

      Volume: 12 Issue: 1 Pages: 5762-5762

    • DOI

      10.1038/s41467-021-25943-3

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Elementary processes of DNA surface hybridization resolved by single-molecule kinetics: implication for macroscopic device performance2021

    • Author(s)
      Harashima Takanori、Hasegawa Yusuke、Kaneko Satoshi、Jono Yuki、Fujii Shintaro、Kiguchi Manabu、Nishino Tomoaki
    • Journal Title

      Chemical Science

      Volume: 12 Issue: 6 Pages: 2217-2224

    • DOI

      10.1039/d0sc04449k

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Kinetic investigation of a chemical process in single-molecule junction2020

    • Author(s)
      Hasegawa Yusuke、Harashima Takanori、Jono Yuki、Seki Takumi、Kiguchi Manabu、Nishino Tomoaki
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 56 Issue: 2 Pages: 309-312

    • DOI

      10.1039/c9cc08383a

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Highly Reproducible Formation of a Polymer Single‐Molecule Junction for a Well‐Defined Current Signal2019

    • Author(s)
      Harashima Takanori、Hasegawa Yusuke、Kaneko Satoshi、Kiguchi Manabu、Ono Tomoya、Nishino Tomoaki
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 58 Issue: 27 Pages: 9109-9113

    • DOI

      10.1002/anie.201903717

    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Self-restoring single-molecule junction by a DNA zipper2021

    • Author(s)
      Takanori Harashima, Tsuyoshi Terakawa, Noriyuki Kurita, Tomoaki Nishino
    • Organizer
      The 9th International Symposium on Surface Science (ISSS-9)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 単分子ワイヤ上における錯形成反応の観察と反応性の制御2021

    • Author(s)
      原島崇徳、西野智昭
    • Organizer
      第82回応用物理学会秋季学術講演会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] Single-molecule investigation of DNA surface hybridization kinetics toward improvement of macroscopic device performance.2021

    • Author(s)
      Takanori Harashima, Tomoaki Nishino
    • Organizer
      MANA International Symposium 2021 jointly with ICYS
    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Electrical Single-molecule detection of peptide phosphorylation2020

    • Author(s)
      Takanori Harashima, Yoshiyuki Egami, Tomoya Ono, Tomoaki Nishino
    • Organizer
      28th International Colloquium on Scanning Probe Microscopy (ICSPM28)
    • Related Report
      2020 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 伝導度計測を用いたペプチドのリン酸化の単一分子検出2020

    • Author(s)
      原島崇徳, 江上幸喜 小野倫也, 西野智昭
    • Organizer
      第68回生物物理学会年会
    • Related Report
      2020 Annual Research Report
  • [Presentation] Au(111)表面におけるNa2B12H11SH単層膜の表面拡散の観察2020

    • Author(s)
      原島崇徳, 服部能英, 椎木弘, 西野智昭
    • Organizer
      第81回応用物理学会秋季学術講演会
    • Related Report
      2020 Annual Research Report
  • [Presentation] 電気伝導度計測に基づくDNA単分子接合の自己修復特性の開拓2020

    • Author(s)
      原島崇徳, 西野智昭
    • Organizer
      日本化学会第100春季年会
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] Highly conductive single-molecule junction spontaneously restored by DNA zipper2020

    • Author(s)
      T. Harashima, T. Nishino
    • Organizer
      Biophysical Society 64th Annual Meeting
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] DNAを用いた自己修復型単分子接合の開発2019

    • Author(s)
      原島崇徳, 西野智昭
    • Organizer
      第79回分析化学討論会
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] 単一分子伝導計測に基づく表面上のDNAハイブリダイゼーションの反応速度論解析2019

    • Author(s)
      原島崇徳, 西野智昭
    • Organizer
      第57回生物物理学会年会
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
  • [Presentation] Single-molecule Study of DNA hybridization through Conductance Measurement for Kinetics on Metal Surface2019

    • Author(s)
      T. Harashima, T. Nishino
    • Organizer
      A3 Program Joint Seminar 2019
    • Related Report
      2019 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Remarks] 東工大プレスリリース、世界初 DNAを用いた自己修復可能な単分子素子を開発

    • URL

      https://www.titech.ac.jp/news/2021/062393

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Remarks] Chem-Station スポットライトリサーチ、自己修復する単一分子素子「DNAジッパー」

    • URL

      https://www.chem-station.com/blog/2021/12/dnazipper.html

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Remarks] 単一分子の電気抵抗の“ゆらぎ”からDNA二重鎖形成反応のボトルネックを探る

    • URL

      https://www.titech.ac.jp/news/2021/048890.html

    • Related Report
      2020 Annual Research Report
  • [Remarks] 安定な単一分子素子を再現性良く形成

    • URL

      https://www.titech.ac.jp/news/2019/044363.html

    • Related Report
      2019 Annual Research Report

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Published: 2019-05-29   Modified: 2024-03-26  

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