高純度単層カーボンナノチューブによるホッピング伝導系の熱電物性

• Project/Area Number: 19J21142
• Research Category: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 国内
• Review Section: Basic Section 28020:Nanostructural physics-related
• Research Institution: Tokyo Metropolitan University
• Principal Investigator: 一ノ瀬 遥太 東京都立大学, 大学院理学研究科, 特別研究員(DC1)
• Project Period (FY): 2019-04-25 – 2022-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2021)
• Budget Amount: ¥3,400,000 (Direct Cost: ¥3,400,000); Fiscal Year 2021: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000); Fiscal Year 2020: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000); Fiscal Year 2019: ¥1,200,000 (Direct Cost: ¥1,200,000)
• Keywords: 単層カーボンナノチューブ / 熱電変換現象 / 低次元ナノ材料 / 電荷輸送現象 / 一次元電子構造 / 電気二重層キャパシタ

Outline of Research at the Start

単層カーボンナノチューブ（SWCNT）に代表される1次元物質は、最大の熱電性能を持つことが予想されている。しかし、従来のSWCNT試料では、SWCNT間に界面を持ち、その熱電物性は非常に複雑であり明らかにできていなかった。
本研究では、99％以上に高純度なSWCNT に対して大面積配向技術を用いることで、電子構造と界面の状態を制御し、界面の効果を含めたその詳細な熱電物性を解明する。ここに精密なフェルミレベル制御技術を組み合わせることで、広いキャリア密度範囲での電気伝導率と熱電物理量である熱電伝導率の関係を明らかにする。これにより、高性能で柔軟な熱電変換材料の開発が期待される。

Outline of Annual Research Achievements

排熱を電気エネルギーへと変換可能な熱電変換材料の物性解明は、省エネルギー社会やIoT社会実現の観点で重要である。特に様々な形状の物体から発せられる大量の中低温排熱を利用するためには、柔軟で高効率な熱電材料が必要だ。単層カーボンナノチューブ(SWCNTs)は、薄膜やファイバーなどの柔軟性に優れた形状に加工可能でありながら、１次元ナノ構造によって高い熱電変換性能を示すと理論的に予想されている。しかし、SWCNTs薄膜などの柔軟な熱電材料は、柔軟性に寄与する分子間の接合界面を持つ。キャリアは界面を熱的にホッピングしながら伝導すると考えられているが、ホッピング伝導系における熱電物性は経験則的な理解にとどまっており、従来の熱電物性モデルでは説明できない現象が多く確認されていた。したがって、ホッピング伝導の寄与を考慮したSWCNTs薄膜の熱電物性を解明するために研究を行った。
本研究では、物性値の温度変化を測定するアプローチを取った。独自に開発したSWCNTs薄膜の熱電物性測定システムは、イオン液体を用いた電解質ゲーティング手法によってフェルミレベルを精密に制御した状況下で熱電物性の温度依存性を測定できる。用いた試料は本研究室で開発した分離技術によって得た高純度SWCNTsであり、独自の試料・測定手法を組み合わせた。測定の結果、半導体型SWCNTs薄膜において、キャリアのドープ量を小さくした場合には温度低下とともにゼーベック係数が急激に増大する異常な現象を観測した。従来の研究で用いられていた可変領域ホッピングモデルに修正を加え、新たなモデルを構築したところ、この異常な現象を説明可能であることを確認した。本研究における新現象とその物理的解釈の発見は、SWCNTs薄膜材料のみならず、柔軟な熱電材料全般における熱電物性の理解に応用可能な成果であると考えられる。

Research Progress Status

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Hall effect in gated single-wall carbon nanotube films (2022)
  • Author(s): Yomogida Yohei、Horiuchi Kanako、Okada Ryotaro、Kawai Hideki、Ichinose Yota、Nishidome Hiroyuki、Ueji Kan、Komatsu Natsumi、Gao Weilu、Kono Junichiro、Yanagi Kazuhiro
  • Journal Title: Scientific Reports Volume: 12 Issue: 1 Pages: 101-101
  • DOI: 10.1038/s41598-021-03911-7
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Macroscopic weavable fibers of carbon nanotubes with giant thermoelectric power factor (2021)
  • Author(s): Komatsu Natsumi、Ichinose Yota、Dewey Oliver S.、Taylor Lauren W.、Trafford Mitchell A.、Yomogida Yohei、Wehmeyer Geoff、Pasquali Matteo、Yanagi Kazuhiro、Kono Junichiro
  • Journal Title: Nature Communications Volume: 12 Issue: 1 Pages: 4931-4931
  • DOI: 10.1038/s41467-021-25208-z
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] One-dimensionality of thermoelectric properties of semiconducting nanomaterials (2021)
  • Author(s): Ichinose Yota、Matsubara Manaho、Yomogida Yohei、Yoshida Akari、Ueji Kan、Kanahashi Kaito、Pu Jiang、Takenobu Taishi、Yamamoto Takahiro、Yanagi Kazuhiro
  • Journal Title: Physical Review Materials Volume: 5 Issue: 2 Pages: 025404-025404
  • DOI: 10.1103/physrevmaterials.5.025404
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Control of High-Harmonic Generation by Tuning the Electronic Structure and Carrier Injection (2020)
  • Author(s): Nishidome Hiroyuki、Nagai Kohei、Uchida Kento、Ichinose Yota、Yomogida Yohei、Miyata Yasumitsu、Tanaka Koichiro、Yanagi Kazuhiro
  • Journal Title: Nano Letters Volume: 20 Issue: 8 Pages: 6215-6221
  • DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c02717
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] In situ time-domain thermoreflectance measurements using Au as the transducer during electrolyte gating (2020)
  • Author(s): Ueji Kan、Matsuoka Yuya、Yagi Takashi、Yomogida Yohei、Ichinose Yota、Yoshida Akari、Yanagi Kazuhiro
  • Journal Title: Applied Physics Letters Volume: 117 Issue: 13 Pages: 133104-133104
  • DOI: 10.1063/5.0023524
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Solving the Thermoelectric Trade-Off Problem with Metallic Carbon Nanotubes (2019)
  • Author(s): Ichinose Yota、Yoshida Akari、Horiuchi Kanako、Fukuhara Kengo、Komatsu Natsumi、Gao Weilu、Yomogida Yohei、Matsubara Manaho、Yamamoto Takahiro、Kono Junichiro、Yanagi Kazuhiro
  • Journal Title: Nano Letters Volume: 19 Issue: 10 Pages: 7370-7376
  • DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b03022
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Presentation] Unconventional Temperature Dependence of Thermoelectric Properties on Semiconducting SWCNT Films (2022)
  • Author(s): Yota Ichinose, Manaho Matsubara, Akari Yoshida, Shigeki Saito, Kan Ueji, Yohei Yomogida, Takahiro Yamamoto, and Kazuhiro Yanagi
  • Organizer: The 62nd Fullerenes-Nanotubes-Graphene General Symposium
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] One-dimensionality of Thermoelectric Properties of Semiconducting Single-Walled Carbon Nanotubes (2021)
  • Author(s): Yota Ichinose, Manaho Matsubara, Yohei Yomogida, Akari Yoshida, Kan Ueji, Kaito Kanahashi, Jiang Pu, Taishi Takenobu, Takahiro Yamamoto, and Kazuhiro Yanagi
  • Organizer: International Conference on the Science and Application of Nanotubes and Low-Dimensional Materials (NT21)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Temperature Dependence of the Thermoelectric Conductivity L12 in Semiconducting SWCNTs with Controlled Chemical Potential (2021)
  • Author(s): Yota Ichinose, Akari Yoshida, Manaho Matsubara, Shigeki Saito, Kan Ueji, Yohei Yomogida, Yakahiro Yamamoto, and Kazuhiro Yanagi
  • Organizer: The 61st Fullerenes-Nanotubes-Graphene General Symposium
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Thermoelectric properties of morphology-controlled single-walled carbon nanotube alloys (2021)
  • Author(s): Yota Ichinose, Rikuto Abe, Kan Ueji, Yohei Yomogida, Kazuhiro Yanagi
  • Organizer: The 60th Fullerenes-Nanotubes-Graphene General Symposium
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 半導体型ナノ材料における熱電物性の一次元性 (2021)
  • Author(s): 一ノ瀬遥太, 松原愛帆, 蓬田陽平, 吉田朱里, 上治寛, 金橋魁利, 蒲江, 竹延大志, 山本貴博, 柳和宏
  • Organizer: 日本物理学会第76回年次大会
• [Presentation] One dimensionality of the thermoelectric properties in semiconducting single walled carbon nanotubes (2020)
  • Author(s): Yota Ichinose, Manaho Matsubara, Yohei Yomogida, Akari Yoshida, Kan Ueji, Kaito Kanahashi, Jiang Pu, Taishi Takenobu, Takahiro Yamamoto, Kazuhiro Yanagi
  • Organizer: The 59th Fullerenes-Nanotubes-Graphene General Symposium
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Dimensionality of Thermoelectric Properties in Low Dimensional Semiconducting Materials (2020)
  • Author(s): Yota Ichinose, Manaho Matsubara, Yohei Yomogida, Akari Yoshida, Kan Ueji, Kaito Kanahashi, Jiang Pu, Taishi Takenobu, Takahiro Yamamoto, Kazuhiro Yanagi
  • Organizer: 32nd International Microprocesses and Nanotechnology Conference
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 単層カーボンナノチューブにおける一次元的な熱電物性 (2020)
  • Author(s): 一ノ瀬遥太, 吉田朱里, 堀内加奈子, 福原健吾, 小松夏実, Weilu Gao, 蓬田陽平, 松原愛帆, 山本貴博, 河野淳一郎, 柳和宏
  • Organizer: 日本物理学会第75回年次大会
• [Presentation] フェルミレベル制御された金属型カーボンナノチューブの大きな熱電性能 (2019)
  • Author(s): 一ノ瀬遥太, 吉田朱里, 堀内加奈子, 福原健吾, 小松夏実, Weilu Gao, 蓬田陽平, 松原愛帆, 山本貴博, 河野淳一郎, 柳和宏
  • Organizer: 第80回 応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] Solving the Thermoelectric Trade-Off Problem with Metallic Carbon Nanotubes (2019)
  • Author(s): Yota Ichinose, Akari Yoshida, Kanako Horiuchi, Kengo Fukuhara, Natsumi Komatsu, Weilu Gao, Yohei Yomogida, Manaho Matsubara, Takahiro Yamamoto, Junichiro Kono, Kazuhiro Yanagi
  • Organizer: The 57th Fullerenes-Nanotubes-Graphene General Symposium
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Higher thermoelectric performance in Metallic nanotubes than semiconducting nanotubes (2019)
  • Author(s): Yota Ichinose, Akari Yoshida, Kanako Horiuchi, Kengo Fukuhara, Natsumi Komatsu, Weilu Gao, Yohei Yomogida, Manaho Matsubara, Takahiro Yamamoto, Junichiro Kono, Kazuhiro Yanagi
  • Organizer: 32nd International Microprocesses and Nanotechnology Conference
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] One-Dimensional Thermoelectric Properties of High-Purity Single-Chirality Single-Wall Carbon Nanotube Films (2019)
  • Author(s): Yota Ichinose, Akari Yoshida, Kanako Horiuchi, Kengo Fukuhara, Natsumi Komatsu, Weilu Gao, Yohei Yomogida, Manaho Matsubara, Takahiro Yamamoto, Junichiro Kono, Kazuhiro Yanagi
  • Organizer: The 20th Nanotube conference
  • Int'l Joint Research