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Improvement of lithium-ion conduction based on evolution of grain-boundary conduction upon ceramics fabrication

Research Project

Project/Area Number 19K05020
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

Allocation TypeMulti-year Fund
Section一般
Review Section Basic Section 26020:Inorganic materials and properties-related
Research InstitutionNational Institute for Materials Science

Principal Investigator

MIYOSHI Shogo  国立研究開発法人物質・材料研究機構, エネルギー・環境材料研究拠点, 主任研究員 (30398094)

Project Period (FY) 2019-04-01 – 2023-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2022)
Budget Amount *help
¥4,420,000 (Direct Cost: ¥3,400,000、Indirect Cost: ¥1,020,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000)
Fiscal Year 2020: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000)
Fiscal Year 2019: ¥2,210,000 (Direct Cost: ¥1,700,000、Indirect Cost: ¥510,000)
Keywordsリチウムイオン伝導 / 固体電解質 / 粒界抵抗 / NASICON型酸化物 / ペロブスカイト型酸化物 / ガーネット型酸化物
Outline of Research at the Start

全固体電池の電解質材料として期待されるリチウムイオン伝導性酸化物においては,結晶粒子内の伝導性は良好であるが,粒子間を横断する際の抵抗が大きい.この粒界抵抗は,産業プロセスで求められる低温での焼成で得られる材料において特に著しく大きく,高温焼成により低減される傾向を示す.本研究では,この粒界抵抗の変化に付随した粒界の構造・化学・物理的特長の変化を追跡することにより,粒界抵抗の起源を解明するとともに,その低減手法を提案する.

Outline of Final Research Achievements

Lithium-ion conducting oxides, which are expected as electrolyte materials for all-solid lithium ion batteries, typically suffers from severe electric resistance caused by grain boundaries. In this study, in order to understand the origin of grain-boundary resistance, we have investigated transition of grain-boudnary resistance upon sintering and densification. In addition, the mechanism of sinterability enhancement has been revealed, which enables us to suggest suitable agents for lowering sitnering temperature and obtaining ceramics with sufficient conductivity.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

リチウムイオン伝導性酸化物セラミックスにおける粒子間の伝導性が熱処理により変化する様子を観測した結果から、清浄な粒子界面は伝導において不利である可能性が示唆された。また、共存する化合物の融解に起因する焼結促進現象のメカニズムを解明するとともに、これに基づいて焼結助剤を提案出来ることを示した。

Report

(5 results)
  • 2022 Annual Research Report   Final Research Report ( PDF )
  • 2021 Research-status Report
  • 2020 Research-status Report
  • 2019 Research-status Report
  • Research Products

    (22 results)

All 2023 2022 2021 2020

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 1 results) Presentation (18 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results)

  • [Journal Article] Influence of Cobalt Introduction on the Phase Equilibrium and Sintering Behavior of Lithium-Ion Conductor Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)32022

    • Author(s)
      Miyoshi Shogo、Nishihara Yoshihiko、Takada Kazunori
    • Journal Title

      ACS Applied Energy Materials

      Volume: 5 Issue: 6 Pages: 7515-7522

    • DOI

      10.1021/acsaem.2c00996

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Effect of cobalt addition to NASICON-type Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3 (LATP) on its sintering behavior and electrical properties2022

    • Author(s)
      Ishii Kento、Ode Machiko、Mitsuishi Kazutaka、Miyoshi Shogo、Ohno Takahisa、Takada Kazunori、Uchikoshi Tetsuo
    • Journal Title

      Journal of Power Sources

      Volume: 546 Pages: 231954-231954

    • DOI

      10.1016/j.jpowsour.2022.231954

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Reactivity evaluation of NASICON-type solid electrolyte LATP, LAGP and Olivine-type cathode LCP2022

    • Author(s)
      Ishii Kento、Uchikoshi Tetsuo、Miyoshi Shogo、Ode Machiko、Ohno Takahisa、Takada Kazunori
    • Journal Title

      Materials Letters

      Volume: 324 Pages: 132736-132736

    • DOI

      10.1016/j.matlet.2022.132736

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Co-sintering process of LiCoO2 cathodes and NASICON-type LATP solid electrolytes studied by X-ray diffraction and X-ray absorption near edge structure2022

    • Author(s)
      Ichihara Fumihiko、Miyoshi Shogo、Masuda Takuya
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 24 Issue: 42 Pages: 25878-25884

    • DOI

      10.1039/d2cp01020h

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] LiMPO4 (M = Fe, Ni) 正極材料と酸化物系固体電解質 LATP の共焼結反応分析2023

    • Author(s)
      小林 周平, 久保田 圭, 市原 文彦, 三好 正悟, 増田 卓也
    • Organizer
      電気化学会第90回大会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] LiCoO2正極材料とNASICON型固体電解質LATPの共焼結反応分析2023

    • Author(s)
      市原 文彦, 大出 真知子, 三好 正悟, 増田 卓也
    • Organizer
      電気化学会第90回大会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] LiPO3を添加した NASICON型固体電解質 LATPの焼結特性2023

    • Author(s)
      三好 正悟, 西原 佳彦, 高田 和典
    • Organizer
      電気化学会第90回大会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] コバルト修飾Li1.3Al0.3Ti1.7P3O12 (LATP) 固体電解質の低温焼結機構2022

    • Author(s)
      石井 健斗, 大出 真知子, 三石 和貴, 三好 正悟, 大野 隆央, 高田 和典, 打越 哲郎
    • Organizer
      粉体粉末冶金協会 2022年度春季大会(第129回講演大会)
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Coで部分置換したNASICON型固体電解質LATPの焼結特性2022

    • Author(s)
      三好 正悟, 西原 佳彦, 高田 和典
    • Organizer
      2022年電気化学秋季大会
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Li3PO4を表面修飾したLi1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3固体電解質の焼結特性2022

    • Author(s)
      石井 健斗, 谷口 友里, 河村 剛, 武藤 浩行, 松田 厚範, 三好 正悟, 打越 哲郎
    • Organizer
      日本セラミックス協会第35回秋季シンポジウム
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Coで部分置換したNASICON型固体電解質LATPの伝導特性2022

    • Author(s)
      三好 正悟, 西原 佳彦, 市原 文彦, 増田 卓也, 高田 和典
    • Organizer
      第48回 固体イオニクス討論会
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Coで部分置換したNASICON型固体電解質LATPの化学状態と焼結特性2022

    • Author(s)
      三好 正悟
    • Organizer
      第9回 電池材料解析ワークショップ
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Structural Analysis of LiCoPO4 electrode/ NASICON-Type Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3 Solid Electrolyte Interface2022

    • Author(s)
      市原 文彦, 新津 甲大, 三好 正悟, 三石 和貴, 増田 卓也
    • Organizer
      242nd ECS Meeting
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] X線吸収微細構造法とX線回折法によるLiCoO2正極とNASICON型LATP固体電解質の共焼結過程の解明2022

    • Author(s)
      市原 文彦, 三好 正悟, 増田 卓也
    • Organizer
      日本化学会第102春季年会(2022)
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] XAFS and TEM/EELS Analysis of Electrode/Oxide-based Solid Electrolyte Interface2022

    • Author(s)
      市原 文彦, 新津 甲大, 三好 正悟, 三石 和貴, 増田 卓也
    • Organizer
      THE 22ND INTERNATIONAL VACUUM CONGRESS
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] LiCoO2 正極と NASICON 型 LATP 固体電解質の共焼結過程の解明 -X 線吸収分光法および回折法による生成物分析と熱力学計算による予測-2022

    • Author(s)
      市原 文彦, 大出 真知子, 三好 正悟, 増田 卓也
    • Organizer
      2022年電気化学秋季大会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] NASICON型固体電解質LATPの低温焼結に向けたヘテロ凝集法による集積型複合粒子の作製2022

    • Author(s)
      東 翔太, 石井 健斗, 三好 正悟, 鈴木 達, 高田 和典, 打越 哲郎
    • Organizer
      粉体粉末冶金協会 2021年度春季大会(第127回講演大会)
    • Related Report
      2021 Research-status Report
  • [Presentation] NASICON型酸化物系固体電解質Li1.3Al0.3Ti1.7P3O12 (LATP)の焼結性にCo元素が及ぼす影響2022

    • Author(s)
      石井 健斗, 三好 正悟, 大出 真知子, 東 翔太, 大野 隆央, 高田 和典, 打越 哲郎
    • Organizer
      粉体粉末冶金協会 2021年度春季大会(第127回講演大会)
    • Related Report
      2021 Research-status Report
  • [Presentation] Characterization of NASICON-type Solid Electrolyte Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3 coated with Cobalt nitrate hexahydrate as a Sintering aid and its Electrical properties2021

    • Author(s)
      石井 健斗, 三好 正悟, 大出 真知子, 三石 和貴, 大野 隆央, 高田 和典, 打越 哲郎
    • Organizer
      MATERIALS RESEARCH MEETING 2021
    • Related Report
      2021 Research-status Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Coが表面修飾されたNASICON型固体電解質Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3粉末の作製とその特性評価2021

    • Author(s)
      石井 健斗, 三好 正悟, 三石 和貴, 大出 真知子, 大野 隆央, 高田 和典, 打越 哲郎
    • Organizer
      第58回粉体に関する討論会
    • Related Report
      2021 Research-status Report
  • [Presentation] Li1.3Al0.3Ti1.7P3O12 / LiCoPO4 焼結接合界面における元素拡散と微構造組織の評価2021

    • Author(s)
      石井 健斗, 三好 正悟, 三石 和貴, 大出 真知子, 大野 隆央, 高田 和典, 打越 哲郎
    • Organizer
      日本セラミックス協会第34回秋季シンポジウム
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      2021 Research-status Report
  • [Presentation] フェーズフィールド法による酸化物系固体電解質焼結過程の解析2020

    • Author(s)
      大出 真知子,大野 隆央,石井 健斗,三好 正悟,打越 哲郎
    • Organizer
      第61回電池討論会
    • Related Report
      2020 Research-status Report

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Published: 2019-04-18   Modified: 2024-01-30  

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