スピン対称化ハートリー-フォック法による化学結合のパラダイムシフト
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19K05371
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 32010:Fundamental physical chemistry-related
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| Research Institution | Kanazawa University |
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Principal Investigator |
井田 朋智 金沢大学, 物質化学系, 准教授 (30345607)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2024-03-31
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| Project Status |
Completed (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥4,030,000 (Direct Cost: ¥3,100,000、Indirect Cost: ¥930,000)
Fiscal Year 2023: ¥650,000 (Direct Cost: ¥500,000、Indirect Cost: ¥150,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000)
Fiscal Year 2021: ¥650,000 (Direct Cost: ¥500,000、Indirect Cost: ¥150,000)
Fiscal Year 2020: ¥650,000 (Direct Cost: ¥500,000、Indirect Cost: ¥150,000)
Fiscal Year 2019: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000)
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| Keywords | CF波動関数 / 機械学習 / 原子価結合法 / 化学反応 / 水素分子 / 電子相関 / プロトン伝導 / ギ酸分解 / 化学結合 / Hartree-Fock / スピン対称化 |
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| Outline of Research at the Start |
以前、考案されたスピン対称化Hartree-Fock方程式を用いて水素分子の解離過程ついて計算を行ったところ、解離過程が補正されるだけでなく、驚くことに平衡核間距離においてFull-CIに近いエネルギーを示された。計算結果の解析から、平衡核間距離におけるエネルギー安定性は、反平行なスピン分極構造が寄与していることが分かった。つまり化学結合には電子と核の静電項と量子効果の交換項、加えて反平行スピン分極項が重要だという従来の概念の刷新が示された。この計算手法を一般の分子へも適用可能な新規電子状態計算手法を開発する。
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| Outline of Annual Research Achievements |
これまでの研究によって、スピン対称化Hartree-Fock方程式（SSHF）と、CoulsonとFisherが提案したCF波動関数理論が全く同じであることを突き止めた。CF波動関数自体はWilsonらによって原子価結合法の一種として発展しており、この手法を分子軌道法と融合させれば、現在の最新計算手法を適用可能でないかと検討した。計算上一番の問題点は、CF波動関数を再現する際に非直交参照系が出現することである。この非直交波動関数の最適化を機械学習で行ったところ、自己無撞着場（SCF）法には届かなかったが良い結果が得られることが分かった。CF波動関数のSCF計算手法の確立については、昨年度、投稿論文として発表した（Chem. Lett. 52, 59-62, 2023.）。本年度は、これまで試行錯誤で培ったCF波動関数における機械学習の応用と、原子価結合法の融合によって、化学反応を学習し予想するAIの開発に成功したので報告する。
原子価結合法の理念を化合物表記に取り入れたルイスの構造式記法を基に、化学結合の解離と再結合を繰り返すことで化学反応ネットワークが構築可能であることは1980年代にUgiらによって提案されていた。このネットワークは数少ない正解の反応経路と多くの不正解の経路が含まれるため、通常、様々な化学反応ルールを用いて最適な合成経路スクリーニングを行う。我々はこの正解と不正解の経路を機械学習技術により学習する手法を開発した。この学習モデルを用いて、教科書に記載されている基礎的な化学反応50例を学習した後、訓練データには無い35個の比較的反応ステップの多い化学反応を予想させたところ、70%精度で上位5位以内に正解の反応生成物とその反応経路を示した。この成果は投稿論文として発表された（Chem. Commun. 59, 12439, 2023.）。
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Report
(5 results)
Research Products
(18 results)
