電子とイオンの垂直制御を目指した超柔軟炭素触媒場の創成
| Project/Area Number |
19K15281
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Review Section |
Basic Section 26020:Inorganic materials and properties-related
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
山本 雅納 東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (70802966)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2021-03-31
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| Project Status |
Discontinued (Fiscal Year 2020)
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| Budget Amount *help |
¥4,290,000 (Direct Cost: ¥3,300,000、Indirect Cost: ¥990,000)
Fiscal Year 2020: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
Fiscal Year 2019: ¥2,990,000 (Direct Cost: ¥2,300,000、Indirect Cost: ¥690,000)
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| Keywords | 炭素材料 / メタン / シングルサイト触媒 / 物質変換（暗反応） / 柔軟材料 / 多孔質炭素 / 人工光合成 |
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| Outline of Research at the Start |
本研究の目的は、人類が抱えるエネルギー問題の解決に資する技術としての人工光合成における暗反応すなわち物質変換過程において、触媒構造-活性相関解明の観点からの超柔軟触媒場の構築を目指すことである。超柔軟かつ導電性の多孔質炭素材料を触媒場とし、その細孔径を機械変性によりナノ～メソの範囲で連続的に任意に制御することで、電子のみならずイオンの移動を能動的に制御した前例の無い触媒反応場の構築ならびに構造－活性相関を得る。このようにして得られた知見は、新規触媒設計をナノ~メゾレベルで行う上で有能な指標になると期待する。
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| Outline of Annual Research Achievements |
多孔質炭素材料 (porous carbon materials) を触媒場とし、その細孔径を機械変性によりナノ～メソの範囲で連続的に任意に制御することで、電子のみならずイオンの移動を能動的に制御した前例の無い触媒反応場の構築ならびに構造－活性相関を得ることを本研究課題の目標としており、2019年度は、まずはそのようなナノ炭素材料の開発を検討した。この過程で、酸化物ナノ粒子鋳型に対するメタンを炭素源とした気相化学成長における炭素化挙動の理解を期せず深めることができた。具体的には、様々なガス雰囲気下における赤外分光法 (infrared spectroscopy) を室温~900度の範囲で検討するとともに、反応速度および反応気相生成物を熱重量分析 (thermogravimetry) および質量分析計 (mass spectrometry) にて評価し、また得られた実験結果を密度汎関数法 (density functional theory) による計算化学により裏付けることで、初期過程であるメタンの吸着解離が、酸化物表面の構造化学変化を経て効果的に進行することを見出した。他方で、分子を前駆体にした炭素材料による物質変換反応についても初期検討を達成しており、現在も構造－活性相関を検討中である。また、反応速度論的解析と第一原理計算による計算化学的な表面反応の分子論的理解を引き続き検討することで、2019年度に浮上した課題である「どのような表面が」「どのようにして」炭素源であるメタン分子を活性化して炭素化が進行しているのかについて検討中である。これら成果は科研費事業終了後も継続して検討し、学術論文として成果発表する予定。
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Report
(2 results)
Research Products
(6 results)
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[Journal Article] Iron porphyrin-derived ordered carbonaceous frameworks2020
Author(s)
Masanori Yamamoto , Kazuma Takahashi , Mao Ohwada , Yuxin Wu , Kazuyuki Iwase Yuichiro Hayasaka , Hisashi Konaka , Henry Cove , Devis Di Tommaso , Kazuhide Kamiya , Jun Maruyama , Fumito Tani , Hirotomo Nishihara
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Journal Title
Catalysis Today
Volume: 364
Pages: 164-171
DOI
Related Report
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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