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Development of Supramolecular Complexes with Reaction Fields That Realize Assembly of Active Species and Multipoint Coordinative Capture

Research Project

Project/Area Number 19K15578
Research Category

Grant-in-Aid for Early-Career Scientists

Allocation TypeMulti-year Fund
Review Section Basic Section 34010:Inorganic/coordination chemistry-related
Research InstitutionUniversity of Tsukuba

Principal Investigator

Nakamura Takashi  筑波大学, 数理物質系, 助教 (90734103)

Project Period (FY) 2019-04-01 – 2021-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2020)
Budget Amount *help
¥4,160,000 (Direct Cost: ¥3,200,000、Indirect Cost: ¥960,000)
Fiscal Year 2020: ¥2,080,000 (Direct Cost: ¥1,600,000、Indirect Cost: ¥480,000)
Fiscal Year 2019: ¥2,080,000 (Direct Cost: ¥1,600,000、Indirect Cost: ¥480,000)
Keywords超分子 / 錯体 / 配位結合 / 活性種 / 反応場 / 分子捕捉 / 大環状分子 / 銀 / 活性腫 / パラジウム / ビピリジル
Outline of Research at the Start

本研究では、金属の配位サイトに2次元的・3次元的に囲まれた反応場を提供する超分子錯体を新規に合成する。多数の金属からの配位により基質を捕捉することで、その相対配置を厳密に規定する。これにより、通常制御が難しく混合物を与えるような反応を位置選択的に進行させることを目指す。また、金属に配位した活性種を一定距離に近接固定できる新規3次元骨格を有する錯体を開発し、その特異な触媒能を開拓する。

Outline of Final Research Achievements

In this research, multinuclear metal complexes which are the oligomers of chelate complex units have been designed and synthesized as supramolecular complexes possessing inner spaces in which coordination sites are assembled in an ordered manner. Their detailed structures and reactivities have been investigated and clarified. 1) A trinuclear Ni complex and a hexanuclear Pd complex of bpytrisalen, which is a triangular macrocyclic ligand with three bpy N2 chelation units and three salen N2O2 chelation units. 2) Synthetic study of cage-shaped complexes by the Schiff-base formation of triamine and bpy derivatives bearing hydroxyl and formyl groups. 3) A hexanuclear Ag complex of hexapap, which is a macrocyclic hexamer of pap N2O chelation unit.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

本研究では、配位サイトを秩序的に集積した内部空間をもつ超分子錯体を合成することができた。単に「金属を集積」するのではなく、「金属の配位サイトを集積」する設計により得られたこのような錯体は、本研究独自の成果である。本研究で得られた錯体は、多数の金属からの配位を利用して基質の配向を制御し、活性種同士を厳密な距離に規定して反応させることで、高難度な反応を実現する場になると期待される。

Report

(3 results)
  • 2020 Annual Research Report   Final Research Report ( PDF )
  • 2019 Research-status Report
  • Research Products

    (27 results)

All 2021 2020 2019 Other

All Journal Article (8 results) (of which Peer Reviewed: 8 results) Presentation (17 results) (of which Invited: 2 results) Remarks (2 results)

  • [Journal Article] Synthesis of Single Isomeric Complexes with Dissymmetric Structures Using Macrocyclic Homooligomers2021

    • Author(s)
      NAKAMURA, Takashi; YONEMURA, Sota; AKATSUKA, Shunya; NABESHIMA, Tatsuya
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 60 Issue: 6 Pages: 3080-3086

    • DOI

      10.1002/anie.202011348

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    • Author(s)
      NAKAMURA, Takashi; FENG, Rui Yun; NABESHIMA, Tatsuya
    • Journal Title

      European Journal of Inorganic Chemistry

      Volume: 2021 Issue: 4 Pages: 308-313

    • DOI

      10.1002/ejic.202000882

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  • [Journal Article] Exclusive formation of a meridional complex of a tripodand and perfect suppression of guest recognition2021

    • Author(s)
      MORITA, Hiroki; AKINE, Shigehisa; NAKAMURA, Takashi; NABESHIMA, Tatsuya
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 57 Issue: 17 Pages: 2124-2127

    • DOI

      10.1039/d1cc00146a

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  • [Journal Article] Synthesis and Functions of Oligomeric and Multidentate Dipyrrin Derivatives and their Complexes2020

    • Author(s)
      Nabeshima Tatsuya、Chiba Yusuke、Nakamura Takashi、Matsuoka Ryota
    • Journal Title

      Synlett

      Volume: 31 Issue: 17 Pages: 1663-1680

    • DOI

      10.1055/s-0040-1707155

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      YONEMURA, Sota; NAKAMURA, Takashi; NABESHIMA, Tatsuya
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 49 Issue: 5 Pages: 493-496

    • DOI

      10.1246/cl.200085

    • NAID

      130007840172

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      NAKAMURA, Takashi; TSUKUDA, Shinnosuke; NABESHIMA, Tatsuya
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 141 Issue: 16 Pages: 6462-6467

    • DOI

      10.1021/jacs.9b00171

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      NAKAMURA, Takashi; KAWASHIMA, Yuto; NISHIBORI, Eiji; NABESHIMA, Tatsuya
    • Journal Title

      Inorganic Chemistry

      Volume: 58 Issue: 12 Pages: 7863-7872

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.9b00549

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      中村貴志
    • Journal Title

      化学と工業

      Volume: 72 Pages: 1053-1054

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      矢野周平・中村貴志・鍋島達弥
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      米村颯太・中村貴志・鍋島達弥
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    • URL

      http://www.chem.tsukuba.ac.jp/nakamura/

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  • [Remarks] 筑波大学 数理物質系 化学域 超分子化学研究室

    • URL

      http://www.chem.tsukuba.ac.jp/nabesima/

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Published: 2019-04-18   Modified: 2022-01-27  

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