シェール岩石の元素組成、特にヨウ素濃度に基づいたスイートスポット探索手法の確立

• Project/Area Number: 19K21993
• Research Category: Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
• Allocation Type: Multi-year Fund
• Review Section: Medium-sized Section 22:Civil engineering and related fields
• Research Institution: Kyoto University
• Principal Investigator: 関本 俊 京都大学, 複合原子力科学研究所, 助教 (10420407)
• Project Period (FY): 2019-06-28 – 2023-03-31
• Project Status: Granted (Fiscal Year 2021)
• Budget Amount: ¥6,370,000 (Direct Cost: ¥4,900,000、Indirect Cost: ¥1,470,000); Fiscal Year 2021: ¥780,000 (Direct Cost: ¥600,000、Indirect Cost: ¥180,000); Fiscal Year 2020: ¥780,000 (Direct Cost: ¥600,000、Indirect Cost: ¥180,000); Fiscal Year 2019: ¥4,810,000 (Direct Cost: ¥3,700,000、Indirect Cost: ¥1,110,000)
• Keywords: ハロゲン / 中性子放射化分析 / 地球化学 / 標準物質 / シェール岩石 / 頁岩 / シェール / 放射化分析 / 幌延

Outline of Research at the Start

本研究では、中性子放射化分析法により、幌延地下深部で産出された堆積岩試料のハロゲン他の微量元素分析を行い、ヨウ素やその他の元素の濃縮とその濃度と、空隙率や透水係数等の物理データとの間に明確な相関を見出し、シェール岩石やその元となる頁岩の変成の過程を明らかにすることを目的とする。その結果より、生産効率が高いスイートスポットを探索する新原理の構築に挑戦する。
新しいエネルギー源として注目されているシェール層において、物理データだけでなく、上記のような化学的な情報を加えることにより、生産効率が高いスイートスポットを、試行錯誤に頼ることなく、高い確度で選択することが可能になる。

Outline of Annual Research Achievements

本研究は、これまで物理的な観点からのみ議論されていたシェール岩石に対し、初めて、元素組成という化学的な観点からシェール岩石を捉えるものである。具体的には、シェール岩石中のヨウ素やその他の元素の濃縮とその濃度に着眼し、従来の調査より得られている、空隙率や透水係数等の物理データとの間に、明確な相関を見出すという探索的性質の強いアプローチを行う研究である。その結果に基づいて、生産効率が高いスイートスポットを探索する新原理の構築に挑戦する。シェール岩石の元素組成は、研究代表者が十分に経験のある中性子放射化分析法で行われる。また上記の着眼点の根拠は、米国地質調査所が発行するシェール岩石標準試料中においては、地殻に存在する岩石に比べて、ヨウ素が2-3桁濃縮していることを、研究代表者らが見出したことに基づく。新しいエネルギー源として注目されているシェール層において、物理データ（【今後の研究の推進方策】に後述）だけでなく、化学的な情報を加えることにより、生産効率が高いスイートスポットを、従来のような試行錯誤に頼ることなく、高い確度で選択することが可能になる。
但し、2021年度は、アメリカの地質調査所(USGS)が発行する一部の標準岩石試料について、研究代表者らが過去に公表したハロゲンの分析値と、近年、他のグループが公表した値との間で矛盾が見つかったため、USGSが発行している17個の標準岩石試料について、ハロゲンの再分析を行った。分析法は、RNAA（Radiochemical Neutron Activation Analysis, 放射化学的中性子放射化分析法）である。現在、一部、解析が続いており、その矛盾について、原因を究明中である。

Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

本年度当初は、ハロゲンを用いた、興味深い地球化学研究の例として注目していた、ヨウ素濃度の濃縮が知られるシェール岩石のハロゲンの定量をRNAAにより進める予定であった。しかし、年度当初に、アメリカの地質調査所(USGS)が発行する一部の標準岩石試料について、研究代表者らが過去に公表したハロゲンの分析値と、近年、他のグループが公表した値との間で矛盾が見つかった。本研究の最終目標である、これまで物理的な観点からのみ議論されていたシェール岩石に対し、初めて、元素組成という化学的な観点からシェール岩石を捉えるということの達成には、シェール岩石中のハロゲン、特にヨウ素の非常に正確な濃度の情報が必要であるため、上記の矛盾の解明は不可欠である。従って、本年度は、RNAAを用いて、USGSが発行している17個の標準岩石試料の再分析を複数回行った。これらの17試料は、研究代表者らはすでに分析を行っており、今回の再分析は、その再現性を確認することが最大の目的である。それに加え、上述のグループがハロゲンの値を公表している別の標準試料についてもRNAAを施し、両者の結果を比較検討した。現在、一部、解析が続いており、上記の矛盾について、原因を究明中である。

Strategy for Future Research Activity

まず、「現在までの進捗状況」の文末に記した、解析を終了し、矛盾の原因を解明する。そして、RNAAを用いて、粉末化したシェール岩石のハロゲンの分析を行い、ヨウ素の濃縮をシェール岩石中の化学的特徴として確立する。本研究で行う固体試料中の微量ハロゲンの定量分析は他の分析手段では非常に難しく、かつ、データの信頼性の点でRNAAに勝る方法はない。また、同様の試料に対し、ヒ素、セレンを中心にハロゲン以外の元素分析を行う。ヒ素、セレンは米国地質調査所の地球化学データベースにおいてシェール岩石中での濃縮の可能性が示唆されている。これらの元素の分析は、機器中性子放射化分析法(INAA)により行われる。
通常INAAを用いると、上記元素を含む33元素を定量することが可能である。ここで確認される、ヨウ素以外の元素の濃縮も、シェール岩石の化学的特徴として確立する。
上記を進めることにより、シェール岩石中でその濃縮が確立された元素及びその定量値と、従来シェール岩石に施されてきた調査により得られている物理データ（岩石の空隙率、透水係数、フラクチャリングの際に用いる流体に対する割れやすさ等）との間に、明確な相関を見出し、生産効率が高いスイートスポットを探索する新原理の構築を目指す。

Research Products

• [Journal Article] Creation of Mo/Tc@C₆₀ and Au@C₆₀ and molecular-dynamics simulations (2021)
  • Author(s): Ohtsuki Tsutomu、Manjanath Aaditya、Ohno Kaoru、Inagaki Makoto、Sekimoto Shun、Kawazoe Yoshiyuki
  • Journal Title: RSC Advances Volume: 11 Issue: 32 Pages: 19666-19672
  • DOI: 10.1039/d0ra10196f
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Teshima pyroclastics: Onset of characteristic Setouchi magmatism induced by slab melting at 14.8 Ma (2020)
  • Author(s): Nakaoka Reina、Kado Soko、Hasegawa Shuichi、Suzuki‐Kamata Keiko、Ishizuka Osamu、Sekimoto Shun、Kawabata Hiroshi、Tatsumi Yoshiyuki
  • Journal Title: Island Arc Volume: 30 Issue: 1
  • DOI: 10.1111/iar.12378
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Investigation of variations in cobalt and europium concentrations in concrete to prepare for accelerator decommissioning (2020)
  • Author(s): Go Yoshida, Koichi Nishikawa, Hajime Nakamura, Hiroshi Yashima, Shun Sekimoto, Taichi Miura, Kazuyoshi Masumoto, Akihiro Toyoda, Hiroshi Matsumura
  • Journal Title: Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry Volume: 325 Issue: 3 Pages: 801-806
  • DOI: 10.1007/s10967-020-07212-7
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Isolation, characterization and source analysis of radiocaesium micro-particles in soil sample collected from vicinity of Fukushima Dai-ichi nuclear power plant (2020)
  • Author(s): Futagami, F., Soliman, M., Takamiya, K., Sekimoto, S., Oki, Y., Kubota, T., Konno, M., Mizuno, S., Ohtsuki, T.
  • Journal Title: Journal of Environmental Radioactivity Volume: 223-224 Pages: 106388-106388
  • DOI: 10.1016/j.jenvrad.2020.106388
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Basic consideration of a nuclear power monitoring system using neutron-in duced prompt gamma rays (2020)
  • Author(s): Koichi Okada, Atsushi Fushimi, Shun Sekimoto, Tsutomu Ohtsuki
  • Journal Title: Journal of Nuclear Science and Technology Volume: 57 Issue: 5 Pages: 514-522
  • DOI: 10.1080/00223131.2019.1699187
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Production of 99Mo/99mTc by photonuclear reaction using a nat-MoO3 target (2020)
  • Author(s): M. Inagaki, S. Sekimoto, W. Tanaka, T. Tadokoro, Y. Ueno, Y. Kani, T. Ohtsuki
  • Journal Title: Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry Volume: in press Issue: 2 Pages: 681-686
  • DOI: 10.1007/s10967-020-07086-9
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Precise determination of iridium by neutron activation analysis coupled with internal standard method (2020)
  • Author(s): Tsutomu Miura, Yuto Iinuma, Shun Sekimoto
  • Journal Title: Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry Volume: 324 Issue: 3 Pages: 1007-1012
  • DOI: 10.1007/s10967-020-07152-2
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Accurate determination of three halogen elements (Cl, Br, and I) in U.S. Geological Survey geochemical reference materials by radiochemical neutron activation analysis and an exhaustive comparison with literature data: a review (2020)
  • Author(s): Shun Sekimoto, Mitsuru Ebihara
  • Journal Title: Journal of Nuclear and Radiochemical Science Volume: 20 Pages: 12-19
  • NAID: 130007986170
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Production of 47Sc, 67Cu, 68Ga, 105Rh, 177Lu, and 188Re using electron linear accelerator (2019)
  • Author(s): Makoto Inagaki, Shun Sekimoto, Wataru Tanaka, Takahiro Tadokoro, Yuichiro Ueno, Yuko Kani, Tsutomu Ohtsuki
  • Journal Title: Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry Volume: 322 Issue: 3 Pages: 1703-1709
  • DOI: 10.1007/s10967-019-06904-z
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Neutron activation analysis of carbonate reference materials: coral (JCp-1) and giant clam (JCt-1) (2019)
  • Author(s): Shun Sekimoto, Yuta Homura, Van Doanh Ho, Makoto Inagaki, Naoki Shirai, Tsutomu Ohtsuki
  • Journal Title: Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry Volume: 322 Issue: 3 Pages: 1579-1583
  • DOI: 10.1007/s10967-019-06885-z
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Iodine-rich mixed composition perovskites optimised for tin(iv) oxide transport layers: the influence of halide ion ratio, annealing time, and ambient air aging on solar cell performance (2019)
  • Author(s): Ozaki Masashi、Ishikura Yasuhisa、Truong Minh Anh、Liu Jiewei、Okada Iku、Tanabe Taro、Sekimoto Shun、Ohtsuki Tsutomu、Murata Yasujiro、Murdey Richard、Wakamiya Atsushi
  • Journal Title: Journal of Materials Chemistry A Volume: 7 Issue: 28 Pages: 16947-16953
  • DOI: 10.1039/c9ta02142f
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Effects of the nuclear structure of fission fragments on the high-energy prompt fission γ-ray spectrum in U235(nth,f) (2019)
  • Author(s): Makii H.、Nishio K.、Hirose K.、Orlandi R.、L?guillon R.、Ogawa T.、Soldner T.、K?ster U.、Pollitt A.、Hambsch F.-J.、Tsekhanovich I.、A?che M.、Czajkowski S.、Mathieu L.、Petrache C. M.、Astier A.、Guo S.、Ohtsuki T.、Sekimoto S.、Takamiya K.、Frost R. J. W.、Kawano T.
  • Journal Title: Physical Review C Volume: 100 Issue: 4 Pages: 044610-044610
  • DOI: 10.1103/physrevc.100.044610
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Reactor power monitoring using neutron induced prompt gamma rays (2019)
  • Author(s): Koichi OKADA , Atsushi FUSHIMI, Yuichiro UENO, Shun SEKIMOTO, Tsutomu OHTSUKI
  • Journal Title: JAEA-Conf 2019-001 Volume: INDC(JPN)-205 Pages: 71-76
  • Open Access
• [Presentation] 福島原発事故に由来する不溶性放射性微粒子の模擬生成実験 (2022)
  • Author(s): 稲垣誠、関本俊、高宮幸一、沖雄一、大槻勤
  • Organizer: 第23回「環境放射能」研究会
• [Presentation] Experimental study on the production of Ac-225 using an electron linear accelerator (2021)
  • Author(s): Takahiro Tadokoro, Yuichiro Ueno, Yuko Kani, Makiko Shimada, Takahiro Sasaki, Takahiro Watanabe, Hidetoshi Kikunaga, Shigeru Kashiwagi, Makoto Inagaki, Shun Sekimoto, Tsutomu Ohtsuki
  • Organizer: SNMMI 2021
• [Presentation] 電子線形加速器を利用したAc-225製造スケールアップ試験 (1)Ra-226 試料作製及び制動放射線照射試験 (2021)
  • Author(s): 田所 孝広、前田 瑞穂、西田 賢人、上野 雄一郎、可児 祐子、渡辺 敬仁、伊藤 雅春、佐々木 貴裕、菊永 英寿、柏木 茂、白崎 謙次、大槻 勤、関本 俊、稲垣 誠
  • Organizer: 日本原子力学会 2021年秋の大会
• [Presentation] 電子線形加速器を利用したAc-225製造スケールアップ試験 (2)Ac-225の分離精製及び定量評価 (2021)
  • Author(s): 前田 瑞穂、 田所 孝広、西田 賢人、上野 雄一郎、可児 祐子、渡辺 敬仁、伊藤 雅春、佐々木 貴裕、菊永 英寿、柏木 茂、白崎 謙次、大槻 勤、関本 俊、稲垣 誠
  • Organizer: 日本原子力学会 2021年秋の大会
• [Presentation] Large-scale production experiment for Ac-225 using an electron linear accelerator (2021)
  • Author(s): M. Maeda, T. Tadokoro, Y. Ueno, K. Nishida, Y. Kani, M. Itoh, T. Sasaki, T. Watanabe, H. Kikunaga, S. Kashiwagi, K. Shirasaki, S. Sekimoto, T. Ohtsuki, M. Inagaki
  • Organizer: EANM'21
• [Presentation] 福島原発事故に由来する不溶性微粒子のレーザー加熱法による模擬生成実験 (2021)
  • Author(s): 稲垣誠、関本俊、高宮幸一、沖雄一、大槻勤
  • Organizer: 日本放射化学会第65回討論会(2021)
• [Presentation] Generation and analysis of the radioactive particles emitted from the Fukushima nuclear accident (2020)
  • Author(s): M. Inagaki, R. Sato, S. Sekimoto, K. Takamiya, Y. Oki, T. Ohtsuki
  • Organizer: Goldschmidt2020
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 福島原発事故に由来する放射性微粒子の分析および模擬生成実験 (2020)
  • Author(s): 稲垣誠、佐藤諒、関本俊、高宮幸一、沖雄一、大槻勤
  • Organizer: 日本放射化学会第64回討論会(2020)
• [Presentation] Makoto Inagaki, Ho Van Doanh, Shun Sekimoto, Satoshi Fukutani, Maiko Ikegami, Hiroshi Yashima, Tsutomu Ohtsuki (2019)
  • Author(s): Neutron activation analysis using Kyoto university research reactor
  • Organizer: 2nd International Conference on Radioanalytical and Nuclear Chemistry (RANC 2019)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Makoto Inagaki, Shun Sekimoto, Takahiro Tadokoro, Yuichiro Ueno, Yuko Kani, Tsutomu Ohtsuki (2019)
  • Author(s): Production of medical radioisotopes using electron linear accelerator
  • Organizer: 2nd International Conference on Radioanalytical and Nuclear Chemistry (RANC 2019)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Tsutomu Ohtsuki, Shun Sekimoto, Makoto Inagaki, Koichi Takamiya, Yuichi Oki (2019)
  • Author(s): Production of radioisotopes at Institute for Integrated Radiation and Nuclear Science, Kyoto University
  • Organizer: 2nd International Conference on Radioanalytical and Nuclear Chemistry (RANC 2019)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Country report for NAA -Japan- (2019)
  • Author(s): Shun Sekimoto
  • Organizer: 2019 Forum for Nuclear Cooperation in Asia (FNCA) Workshop on Research Reactor Utilization project
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Trace elements analysis and Ar-Ar dating for micro-gram extraterrestrial samples (2019)
  • Author(s): Ryuji Okazaki and Shun Sekimoto
  • Organizer: 2019 JpGU
• [Remarks] 研究代表者が所属する研究室HPの業績
  • URL: http://www.rri.kyoto-u.ac.jp/IPA/gyousekilist.html