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分子内反応補助基の協奏的効果による酵素類似触媒の高度機能化

Research Project

Project/Area Number 20037056
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas

Allocation TypeSingle-year Grants
Review Section Science and Engineering
Research InstitutionNagoya City University

Principal Investigator

樋口 恒彦  Nagoya City University, 大学院・薬学研究科, 教授 (50173159)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 梅澤 直樹  名古屋市立大学, 大学院・薬学研究科, 准教授 (40347422)
加藤 信樹  名古屋市立大学, 大学院・薬学研究科, 助教 (50400221)
Project Period (FY) 2008 – 2009
Project Status Completed (Fiscal Year 2009)
Budget Amount *help
¥3,800,000 (Direct Cost: ¥3,800,000)
Fiscal Year 2009: ¥1,900,000 (Direct Cost: ¥1,900,000)
Fiscal Year 2008: ¥1,900,000 (Direct Cost: ¥1,900,000)
Keywords分子認識 / 協奏効果 / ポルフィリン / 酸化 / シトクロムP450 / マンガンサレン / カタラーゼ / 反応補助基
Research Abstract

平成21年度は以下のように検討を行った。
マンガンサレンに反応補助基を分子内に導入し、そのカタラーゼ様活性を飛躍的に高めることを目的とし、本年度は、昨年度合成した塩基性官能基を導入したマンガンサレン錯体を中心に、カタラーゼ様活性以外の活性、すなわちペルオキシダーゼ(Pox)様活性及びスーパーオキシドディスムターゼ(SOD)様活性について検討した。その結果、Pox様活性は、カタラーゼ様活性と相関があったが、官能基を導入したものは、カタラーゼ様活性と比較して相対的に低く、抗酸化化合物として好ましい特性を有していることがわかった。また、SOD様活性をチトクロムc法で測定したところ、単純なMnサレン錯体と比較して同等かそれ以上の活性を有していることもわかった。これにより、合成した錯体類は、カタラーゼ様活性とSOD様活性を併せ持つことが確認できた。さらに、ヒト培養細胞の過酸化水素毒性からの防御活性を検定したところ、10μMで十分な防御を行えるということがわかり、実際の生体系でも、高い抗酸化活性を発揮することが明らかとなった。
次に、当研究室で開発した安定なチオレート配位鉄ポルフィリンであるSR錯体、及び硫黄への水素結合が存在するSR-HB錯体の酸化還元電位(Fe^<III>/Fe^<II>)を比較するとSR-HBの方が予想通り高電位であった。しかし、意外にも(Fe^<III>/Fe^<IV>)側の電位は、水素結合型の方が低電位であり、これは他の誘導体との比較でも、一般的であることがわかった。すなわち、鉄2価と4価の間の電位差が、水素結合により小さくなることを示し、水素結合の新しい効果と考えられる。ペルオキシドとの反応においても水素結合型の方が高い触媒活性を示し、水素結合が協奏機能を与えることを示した。今回見いだしたチオレート軸配位子への水素結合の効果は、酵素の合目的性を表す結果となり意義深いと考えられる。

Report

(2 results)
  • 2009 Annual Research Report
  • 2008 Annual Research Report
  • Research Products

    (58 results)

All 2010 2009 2008 2007 Other

All Journal Article (7 results) (of which Peer Reviewed: 6 results) Presentation (49 results) Remarks (2 results)

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    • NAID

      10024967641

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      アルモニーテラッセ(岐阜)
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      2009 Annual Research Report
  • [Presentation] ヘムにおけるチオレート軸配位子への水素結合の特異な協奏機能効果2008

    • Author(s)
      樋口恒彦
    • Organizer
      特定領域研究第5回公開シンポジウム
    • Place of Presentation
      大阪大学豊中キャンパス
    • Year and Date
      2008-12-03
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      2008 Annual Research Report
  • [Presentation] 化学進化的合成化学による抗マラリア薬を目指した高ヘム親和性化合物の開発2008

    • Author(s)
      藪名香宏介、梅澤直樹、加藤信樹、樋口恒彦
    • Organizer
      第27回メディシナルケミストリーシンポジウム
    • Place of Presentation
      メルパルク大阪
    • Year and Date
      2008-11-27
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  • [Presentation] ルテニウムポルフィリンー芳香族ヘテロ環バオキシド系による環状アミド類の特徴的酸化変換2008

    • Author(s)
      伊藤里奈、水野吏士、梅澤直樹、加藤信樹、樋口恒彦
    • Organizer
      第41回酸化反応討論会
    • Place of Presentation
      九州大学西新プラザ
    • Year and Date
      2008-11-27
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  • [Presentation] 鉄ポルフィリンによるエンドペルオキシド異性化反応におけるチオレート軸配位子の顕著な促進効果 : プロスタグランジンH_2異性化酵素との関連2008

    • Author(s)
      樋口恒彦、牧野康平、鈴木潤、山根健浩、梅澤直樹、加藤信樹
    • Organizer
      第102回触媒討論会
    • Place of Presentation
      名古屋大学、名古屋
    • Year and Date
      2008-09-25
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      2008 Annual Research Report
  • [Presentation] 鉄ポルフィリンによるエンドペルオキシド異性化反応におけるチオレート軸配位子の顕著な促進効果 : プロスタグランジンH2異性化酵素との関連2008

    • Author(s)
      樋口恒彦、山根健浩、牧野康平、梅澤直樹、加藤信樹
    • Organizer
      第58回錯体化学討論会
    • Place of Presentation
      金沢大学、金沢
    • Year and Date
      2008-09-21
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  • [Presentation] γ-セクレターゼ阻害能をもつフォルダマーの開発2008

    • Author(s)
      今村優希、梅澤直樹、加藤信樹、渡邊直登、富田泰輔、岩坪威、樋口恒彦
    • Organizer
      第3回バイオ関連化学合同シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京工業大学、横浜
    • Year and Date
      2008-09-18
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  • [Presentation] 汎用性の高いペプチド導入ポルフィリン誘導体の合成2008

    • Author(s)
      松本庸良、岩間紳介、梅澤直樹、加藤信樹、樋口恒彦
    • Organizer
      第3回バイオ関連化学合同シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京工業大学、横浜
    • Year and Date
      2008-09-18
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  • [Presentation] ヒスタグペプチド配列を認識し発蛍光する蛍光試薬の開発2008

    • Author(s)
      鴨東美絵、梅澤直樹、加藤信樹、樋口恒彦
    • Organizer
      第3回バイオ関連化学合同シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京工業大学、横浜
    • Year and Date
      2008-09-17
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  • [Presentation] Novel Probes Showing Specific Fluorescence Enhancement on Binding to Hexahistidine Tag2008

    • Author(s)
      Mie Kamoto, Naoki Umezawa, Nobuki Kato, Tsunehiko Higuchi
    • Organizer
      236th ACS National meeting and Exposition
    • Place of Presentation
      Philadelphia, USA
    • Year and Date
      2008-08-19
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  • [Presentation] 新概念に基づく高い効率を目指した光駆動一方向回転分子の開発2008

    • Author(s)
      野々垣定紀、上田真之介、加藤信樹、梅澤直樹、樋口恒彦
    • Organizer
      日本薬学会東海支部総会・大会第54回
    • Place of Presentation
      名古屋市立大学、名古屋
    • Year and Date
      2008-07-05
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  • [Presentation] 希土類金属錯体を用いたベンジルアミンの触媒的空気酸化反応の開発2007

    • Author(s)
      田口知世, 近藤圭祐, 加藤信樹, 梅澤直樹, 樋口恒彦
    • Organizer
      第55回日本薬学会東海支部総会・大会
    • Place of Presentation
      愛知学院大学(名古屋)
    • Year and Date
      2007-07-11
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      2009 Annual Research Report
  • [Remarks]

    • URL

      http://www.phar.nagoya-cu.ac.jp/hp/ysk/Publications/Publications.html

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      2009 Annual Research Report
  • [Remarks]

    • URL

      http://www.phar.nagoya-cu.ac.jp/hp/ysk/Publications/Publications.html

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      2008 Annual Research Report

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Published: 2008-04-01   Modified: 2018-03-28  

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