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単核銅-活性酸素錯体の創成と機能解明および触媒反応への応用

Research Project

Project/Area Number 20037057
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas

Allocation TypeSingle-year Grants
Review Section Science and Engineering
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

伊東 忍  Osaka University, 工学研究科, 教授 (30184659)

Project Period (FY) 2008 – 2009
Project Status Completed (Fiscal Year 2009)
Budget Amount *help
¥3,800,000 (Direct Cost: ¥3,800,000)
Fiscal Year 2009: ¥1,900,000 (Direct Cost: ¥1,900,000)
Fiscal Year 2008: ¥1,900,000 (Direct Cost: ¥1,900,000)
Keywords単核銅酸素錯体 / ペーパーオキソ錯体 / オキソ錯体 / パーオキソ錯体 / 酸素活性化 / 銅タンパク質 / 酸素化反応 / C-H活性化 / ペルオキソ錯体 / 芳香族水酸化 / C-H結合活性化 / スーパーオキソ錯体
Research Abstract

ドーパミンβ-モノオキシゲナーゼ(DbM)、ペプチジルグリシンα-アミデイティングモノオキシゲナーゼ(PAM)、銅含有アミン酸化酵素(AO)、およびガラクトース酸化酵素(GAO)などの酵素触媒反応において重要な役割を果たしている単核銅-活性酸素種の創成と酸化機能の解明および触媒反応への応用を目指して検討を行った。平成19~20年度においては主に、単核銅(II)-ヒドロペルオキソ錯体や単核銅(II)アルキルペルオキソ錯C、およびそれらの異性化や分解過程の中間体として生成すると考えられる単核銅(II)ペルオキソ錯体や単核銅(III)オキソ錯体の反応性について詳細に検討を行ってきた。そこで本年度は、最近ドーパミンβ-モノオキシゲナーゼ(DβM)やペプチジルグリシンα-アミデイティングモノオキシゲナーゼ(PAM)における真の活性種と考えられている単核銅(II)スーパーオキソ錯体に焦点を当て、その合成と構造、各種分光学的特性(紫外可視吸収スペクトル、共鳴ラマンスペクトル、ESRスペクトルなど)および反応性について詳細に検討を行った。特に反応性については不活性な脂肪族化合物のC-H結合の活性化と水酸化に焦点を当て、反応の効率や選択性などについて検討した。更に詳細な速度論的研究やDFT計算を駆使して反応機構の詳細を明らかにすると共に、触媒反応などへの応用をはかった。

Report

(2 results)
  • 2009 Annual Research Report
  • 2008 Annual Research Report
  • Research Products

    (9 results)

All 2010 2009 2008 Other

All Journal Article (6 results) (of which Peer Reviewed: 6 results) Presentation (2 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Catalytic oxygenation of phenols by arthropod hemocyanin, an oxygen carrier protein, from Portunus trituberculatus2010

    • Author(s)
      S.Itoh, et al.
    • Journal Title

      Dalton Trans. 39(印刷中)

    • Related Report
      2009 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Mononuclear Copper(II)-Superoxo Complex that Mimics the Structure and Reactivity of the Active Centers of PHM and DβH2009

    • Author(s)
      S.Itob, et al.
    • Journal Title

      J.Am.Chem.Soc. 131

      Pages: 2788-2789

    • Related Report
      2009 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Ni(II)/H_2O_2 Reactivity in Bis[(pyridin-2-yl)methyl]amine Tridentate Ligand Sysetm. Aromatic Hydroxylation Reaction by Bis(μ-oxo)dinickel(III) Complex2009

    • Author(s)
      S.Itoh, et al.
    • Journal Title

      Inorg.Chem. 48

      Pages: 4997-5004

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    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Mononuclear Copper(II)-Superoxo Complex that Mimics the Structure and Reactivity of the Active Centers of PHM and DβH2009

    • Author(s)
      S. Itoh, et.al.
    • Journal Title

      J. Am. Chem. Soc. 131

      Pages: 2788-2789

    • Related Report
      2008 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Reactivity of Mononuclear Alkylperoxo Copper(II)Complex. O-O Bond Cleavage and C-H Bond Activation2008

    • Author(s)
      S. Itoh, et.al.
    • Journal Title

      J. Am. Chem. Soc. 130

      Pages: 4244-4245

    • Related Report
      2008 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] H2O2-Reactivity of Copper(II)Complexes Supported by Tris[(pyridin-2-yl)methyl]amine Ligands with 6-Phenyl Substituents2008

    • Author(s)
      S. Itoh, et.al.
    • Journal Title

      Thom Chem. 47

      Pages: 12032-12039

    • Related Report
      2008 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 芳香族および脂肪族化合物の触媒的酸化反応2010

    • Author(s)
      伊東忍
    • Organizer
      第9回機能性分子シンポジウム
    • Place of Presentation
      茨城県、つくば市、筑波大学
    • Year and Date
      2010-01-08
    • Related Report
      2009 Annual Research Report
  • [Presentation] Reactivity of Copper/Active-Oxygen Complexes2008

    • Author(s)
      S. Itoh
    • Organizer
      The 4th Asian Biological Inorganic Chemistry Conference(ASBIC-4)
    • Place of Presentation
      JeJu, Korea
    • Year and Date
      2008-11-11
    • Related Report
      2008 Annual Research Report
  • [Remarks]

    • URL

      http://www-bfc.mls.eng.osaka-u.ac.jp/BioFunctional_Chemistry/Home.html

    • Related Report
      2009 Annual Research Report

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Published: 2008-04-01   Modified: 2018-03-28  

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