Creation of functional metastable silicon-based multiple element materials by controlling light elements

• Project/Area Number: 20H00303
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 一般
• Review Section: Medium-sized Section 26:Materials engineering and related fields
• Research Institution: Nagoya University
• Principal Investigator: 宇佐美 徳隆 名古屋大学, 工学研究科, 教授 (20262107)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 大山 研司 茨城大学, 理工学研究科(工学野), 教授 (60241569)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2024-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2023)
• Budget Amount: ¥46,150,000 (Direct Cost: ¥35,500,000、Indirect Cost: ¥10,650,000); Fiscal Year 2023: ¥6,500,000 (Direct Cost: ¥5,000,000、Indirect Cost: ¥1,500,000); Fiscal Year 2022: ¥6,110,000 (Direct Cost: ¥4,700,000、Indirect Cost: ¥1,410,000); Fiscal Year 2021: ¥6,370,000 (Direct Cost: ¥4,900,000、Indirect Cost: ¥1,470,000); Fiscal Year 2020: ¥27,170,000 (Direct Cost: ¥20,900,000、Indirect Cost: ¥6,270,000)
• Keywords: 多元混晶 / 軽元素 / 局所構造 / 白色中性子ホログラフィー

Outline of Research at the Start

本研究では、印刷・焼成からなるシリコンゲルマニウム混晶の独自成長プロセスを、スズと水素を含む多元素化と非平衡化に拡張し、ハイスループット実験にデータ科学を援用する新たな方法論により、準安定な高スズ組成と水素終端による高性能化を同時達成する多変量パラメータを効率的に決定する。この過程において、スズ位置の確定と置換率の定量評価の確実な実施に加え、白色中性子ホログラフィーの高度化により局所構造観測範囲を薄膜中の水素に拡大することに挑戦し、機能発現要因の解明を進める。

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、シリコン系半導体において、多元素化と準安定相の実現により、飛躍的な高性能・高機能化が見込まれるシリコンゲルマニウムスズ混晶に着目し、固溶限界を超えるスズ組成を実現する非平衡成長技術の開発と、機能発現の鍵となるドーパントや欠陥終端のための水素などの軽元素局所構造の観測手法の確立を目指している。
成長技術開発に関する研究では、前年度までに、アルミニウムとゲルマニウムの合金粒子を含むペーストのシリコン基板上への印刷と短パルスレーザアニールによるシリコンゲルマニウム混晶薄膜の成長実験を実施した。その結果として得られた非平衡成長のプロセス設計指針に基づき、今年度は、ゲルマニウム基板上に固溶限界を超えるスズを含むゲルマニウムスズ混晶薄膜の成長を試みた。レーザ照射条件を変化させた試料を1枚の基板上に形成し評価を行うハイスループット実験を実施した結果、適切なレーザ照射条件では、薄膜成長を示唆する明瞭な体積増加を観測した。成長した試料の顕微ラマンスペクトルでは、ゲルマニウムスズの形成を示唆する明瞭なピークシフトが観測された。さらに、エックス線逆格子マッピングにより、平衡固溶限を超える10%程度のスズが固溶したエピタキシャル膜が形成されたことが実証された。
併行して、本研究課題で構築した多検出器系を用いてパラジウム水素化合物を対象とした中性子ホログラフィー実験を、異なる条件で２回実施した。その結果、類似した原子像が得られた。原子像は測定ホログラムのフーリエ変換で得られるが、その実部、虚部を詳細に理論値と比較することで、水素が観測できている可能性が高いことを示すことができた。
このような多元素準安定材料の創成技術と軽元素局所構造の観測手法を連携させることで、非平衡組織や準安定相を含む未踏物質における構造と機能の関係の解明につながることが期待される。

Research Progress Status

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Development of instruments for imaging of local magnetic structure by magnetic neutron holography (2024)
  • Author(s): Kanno Tomoya、Ohoyama Kenji、Nakada Hajime、Fukui Yuto、Yamakawa Kota、Hoshi Shota、Takano Motoki、Kobayashi Yodai、Tomimatsu Yuka、Takahashi Shingo、Oku Takayuki、Okudaira Takuya、Kobayashi Ryuju、Takada Shusuke、Harada Masahide、Oikawa Kenichi、Inamura Yasuhiro、Shishido Toetsu、Sato Keisuke、Hayashi Kouichi
  • Journal Title: Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment Volume: - Pages: 169349-169349
  • DOI: 10.1016/j.nima.2024.169349
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Epitaxial growth of SiGe films by annealing Al-Ge alloyed pastes on Si substrate (2022)
  • Author(s): Keisuke Fukuda, Satoru Miyamoto, Masahiro Nakahara, Shota Suzuki, Marwan Dhamrin, Kensaku Maeda, Kozo Fujiwara, Yukiharu Uraoka, Noritaka Usami
  • Journal Title: Scientific Reports Volume: 12 Issue: 1 Pages: 147701-11
  • DOI: 10.1038/s41598-022-19122-7
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Determination of site occupancy of boron in 6H-SiC by multiple-wavelength neutron holography (2022)
  • Author(s): Kouichi Hayashi, Maximilian Lederer, Yohei Fukumoto, Masashi Goto, Yuta Yamamoto, Naohisa Happo, Masahide Harada, Yasuhiro Inamura, Kenichi Oikawa, Kenji Ohoyama, and Peter Wellmann
  • Journal Title: Appl. Phys. Lett. Volume: 120 Issue: 13 Pages: 132101-132101
  • DOI: 10.1063/5.0080895
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Presentation] Crystal growth of group IV mixed crystal thin films using screen-printing and pulse laser annealing (2024)
  • Author(s): T. Sato, S. Suzuki, H. Minamiyama, M. Dhamrin, S. Miyamoto, N. Usami
  • Organizer: 2024 Korea-Japan PV Joint Workshop
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 印刷とパルスレーザーアニールによるSi基板上へのSiGe薄膜成長 (2024)
  • Author(s): 佐藤剛志, 宮本聡, 鈴木紹太, 南山偉明, ダムリン マルワン, 宇佐美徳隆
  • Organizer: 第71回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] 印刷とパルスレーザーアニールによるGe基板上へのGeSn薄膜成長 (2024)
  • Author(s): 佐藤剛志, 宮本聡, 鈴木紹太, 南山偉明, ダムリン マルワン, 宇佐美徳隆
  • Organizer: 第71回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] SiGe epitaxial growth via pulsed laser annealing of Al-Ge pastes on Si (2023)
  • Author(s): T. Sato, S. Miyamoto, L. Xuan, S. Suzuki, M. Dhamrin, N. Usami
  • Organizer: International Conference on Crystal Growth and Epitaxy (ICCGE20)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] A challenge of observing hydrogen atoms in metals using white neutron holography (2023)
  • Author(s): Y. Tomimatsu, Y. Kobayashi, K. Aizawa, S. Kawakami, K. Abe, T. Kuroume, M. Takita, M. Harada, K. Oikawa, Y. Inamura, S. Ajito, E. Akiyama, S. Orimo, K. Hayashi, K. Ohoyama
  • Organizer: 8th International Symposium of Quantum Beam Science at Ibaraki University (ISQBS2023)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Neutron scattering technique with element selectivity for study of hyper-ordered structures of light elements (2023)
  • Author(s): K. Ohoyama, Y. Kobayashi, Y. Tomimatsu, K. Aizawa, S. Kawakami, K. Abe, T. Kuroume, M. Takita, M. Harada, Y. Inamura, K. Oikawa, N. Happo, K. Hayashi
  • Organizer: MRM2023/IUMRS-ICA2023 Grand Meeting
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] A challenge of observing hydrogen atoms in metals using white neutron holography (2023)
  • Author(s): Y. Tomimatsu, Y. Kobayashi, K. Aizawa, S. Kawakami, K. Abe, T. Kuroume, M. Takita, M. Harada, K. Oikawa, Y. Inamura, S. Ajito, E. Akiyama, S. Orimo, K. Hayashi, K. Ohoyama
  • Organizer: MRM2023/IUMRS-ICA2023 Grand Meeting
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Al-Ge合金ペーストのパルスレーザー熱処理によるSi基板上へのSiGe薄膜成長 (2022)
  • Author(s): 佐藤剛志, 宮本聡, 鈴木紹太, ダムリン マルワン, 宇佐美徳隆
  • Organizer: 第83回応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] Rapid growth of SiGe thin-films by pulsed laser annealing of Al-Ge alloyed pastes on silicon (2022)
  • Author(s): Takeshi Sato, Satoru Miyamoto, Shota Suzuki, Marwan Dhamrin, Noritaka Usami
  • Organizer: 33rd International Photovoltaic Science and Engineering Conference
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Verification of Sn position in Sn-doped Si,Ge thin film solar cell materials by X-ray fluorescence holography (2022)
  • Author(s): S. Hoshi, T. Kanno, M. Takano, W. Keiko, Y. Kobayashi, Y. Tomimatu, K. Kimura, N. Happo, S. Suzuki, M. Dhamrin, K. Fukuda, S. Miyamoto, N. Usami, K. Hayashi, K.Ohoyama
  • Organizer: 33rd International Photovoltaic Science and Engineering Conference
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 太陽電池材料 Sn ドープ Si，Ge 薄膜中の Sn 及び Ge 周りの原子イメージング (2022)
  • Author(s): 星 翔太，菅野 友哉，高野 元輝，小林 洋大，富松 優花，木村 耕治， 八方 直久，鈴木 紹太，ダムリン マルワン，宮本 聡，宇佐美 徳隆，林 好一， 大山 研司
  • Organizer: 中性子科学会第22回年会
• [Presentation] Study of local structures in Sn doped Si,Ge thin film for evaluation of Sn concentration (2022)
  • Author(s): S. Hoshi, T. Kanno, M. Takano, W. Keiko, Y. Kobayashi, Y. Tomimatu, K. Kimura, N. Happo, S. Suzuki, M. Dhamrin, K. Fukuda, S. Miyamoto, N. Usami, K. Hayashi, K.Ohoyama
  • Organizer: International Workshop on Exploration of Atomistic Disorder in Long-Range Ordered Systems and of Order in Disordered Materials
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 太陽電池材料SnドープSi,Ge薄膜での局所構造観測によるSn置換量の定量評価への試み (2022)
  • Author(s): 星翔太, 菅野友哉, 高野元輝, Keiko Widyanisa, 小林洋大, 富松優花, 木村耕治, 八方直久, 鈴木紹太, ダムリン マルワン, 福田啓介, 宮本聡, 宇佐美徳隆, 林好一, 大山研司
  • Organizer: 日本物理学会2022年秋季大会
• [Presentation] Host-crystal orientation effects on SiGe epitaxial films grown by annealing Al-Ge alloyed pastes (2022)
  • Author(s): Keisuke Fukuda, Satoru Miyamoto, Shota Suzuki, Masahiro Nakahara, Marwan Dhamrin, Kensaku Maeda, Kozo Fujiwara, Noritaka Usami
  • Organizer: 33rd International Photovoltaic Science and Engineering Conference
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Al-Ge合金ペーストによるSi(111)基板上へのSiGe混晶薄膜の成長 (2022)
  • Author(s): 福田啓介，宮本聡，鈴木紹太，中原正博，ダムリン マルワン，前田健作，藤原航三，宇佐美徳隆
  • Organizer: 第69回応用物理学会春季学術講演会
• [Presentation] High Ge-Content SiGe Films Epitaxially Grown by Annealing Al-Ge Alloyed Pastes on Si Substrate (2021)
  • Author(s): K. Fukuda, S. Miyamoto, M. Nakahara, S. Suzuki, M. Dhamrin, K. Maeda, K. Fujiwara and N. Usami
  • Organizer: 2021 International Conference on Solid State Devices and Materials, SSDM 2021
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 合金ペーストにより形成されるSiGe混晶層のその場観察と構造評価 (2021)
  • Author(s): 福田啓介，宮本聡，中原正博，鈴木紹太，ダムリン マルワン，前田健作，藤原航三，宇佐美徳隆
  • Organizer: 第82回応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] Al-Ge合金ペーストを用いた多接合型太陽電池のためのSiGe混晶層形成 (2021)
  • Author(s): 福田啓介, 宮本聡, 中原正博, 鈴木紹太, ダムリン マルワン, 宇佐美徳隆
  • Organizer: 第18回「次世代の太陽光発電システム」シンポジウム(第1回日本太陽光発電学会学術講演会)
• [Presentation] 太陽電池材料SnドープSi,Ge薄膜の活性サイト位置のSn量の定量評価 (2021)
  • Author(s): 星翔太, 菅野友哉, 高野元輝, Keiko Widyanisa, 小林洋大, 富松優花, 木村耕治, 八方直久, 鈴木紹太, ダムリンマルワン, 福田啓介, 宮本聡, 宇佐美徳隆, 林好一, 大山研司
  • Organizer: 日本中性子科学会科学会第21回年会
• [Presentation] 蛍光X線ホログラフィーによる太陽電池材料SnドープSiGe薄膜の局所構造観測 (2021)
  • Author(s): 星翔太, 菅野友哉, 高野元輝, 荒瀬将太朗, 石崎嵩人, 野田新太, 木村耕治, 八方直久, 中原正博, ダムリン マルワン, 宇佐美徳隆, 林好一, 大山研司
  • Organizer: 日本物理学会2021年秋季大会
• [Presentation] 白色中性子ホログラフィーの多検出器系の効果 (2021)
  • Author(s): KEIKO WIDYANISA, 小林 洋大, 富松優花, 荒瀬 将太朗, 石﨑 嵩人, 野田 新太, 菅野 友哉, 高野元輝, 星 翔太, 原田 正英, 及川 健一, 稲村 泰弘, 林好一, 大山 研司
  • Organizer: 日本中性子科学会科学会第21回年会
• [Presentation] 白色中性子ホログラフィーの高分解能マルチ検出系の構築 (2021)
  • Author(s): 野田新太, 荒瀬将太朗, 石﨑嵩人, 菅野友哉, 高野元輝, 星翔太, 原田正英, 及川健一, 林好一, 大山研司
  • Organizer: 日本物理学会2021年秋季大会
• [Presentation] Formation of SiGe alloyed films on Si substrate by screen-printing of Al-Ge pre-alloyed mixture pastes (2021)
  • Author(s): M. Nakahara, M. Matsubara, S. Suzuki, M. Dhamrin, K. Fukuda, S. Miyamoto, K. Maeda, K. Fujiwara, and N. Usami
  • Organizer: The 8th Asian Conference on Crystal Growth and Crystal Technology
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 新しい材料科学の目：白色中性子ホログラフィー (2021)
  • Author(s): 大山研司
  • Organizer: 日本物理学会76回年次大会
  • Invited
• [Presentation] 原子分解能ホログラフィーを用いた太陽電池材料 SnドープSi薄膜のSn位置の決定 (2020)
  • Author(s): 星 翔太, 菅野 友哉, 高野 元輝, 荒瀬 将太郎, 石崎 嵩人, 野田 新太, 木村 耕一, 八方 直久, 中原 正博, ダムリン マルワン, 林 好一, 大山 研司, 宇佐美 徳隆
  • Organizer: 日本中性子科学会2020年年会
• [Presentation] 白色中性子ホログラフィーの最近の進展と次の展開 (2020)
  • Author(s): 大山 研司, 杉本 和哉, 山本 隆文, 荒瀬 将太朗、石﨑嵩人, 野田 新太, 菅野 友哉, 高野 元輝, 星 翔太, 八方 直久, 原田 正英, 及川 健一, 稲村 泰弘, 林 好一
  • Organizer: 日本中性子科学会2020年年会
• [Presentation] 印刷と焼成で形成したSiGe混晶薄膜の顕微ラマン分析 (2020)
  • Author(s): 福田啓介, 宮本聡, 中原正博, 沓掛健太郎, ダムリンマルワン, 宇佐美徳隆
  • Organizer: 第81回応用物理学会秋季学術講演会