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Study on proton conduction in densely proton injected phosphate glasses

Research Project

Project/Area Number 20H02428
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeSingle-year Grants
Section一般
Review Section Basic Section 26020:Inorganic materials and properties-related
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

NISHII JUNJI  北海道大学, 電子科学研究所, 教授 (60357697)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 小野 円佳  北海道大学, 電子科学研究所, 准教授 (20865224)
石山 智大  国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 主任研究員 (30760194)
小俣 孝久  東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (80267640)
Project Period (FY) 2020-04-01 – 2023-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2022)
Budget Amount *help
¥13,390,000 (Direct Cost: ¥10,300,000、Indirect Cost: ¥3,090,000)
Fiscal Year 2022: ¥2,860,000 (Direct Cost: ¥2,200,000、Indirect Cost: ¥660,000)
Fiscal Year 2021: ¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000)
Fiscal Year 2020: ¥5,980,000 (Direct Cost: ¥4,600,000、Indirect Cost: ¥1,380,000)
Keywordsガラス / プロトン / 伝導度 / NMR / リン酸 / イオン交換 / 酸化物 / イオン伝導 / リン酸塩 / MAS-NMR / ラマン散乱スペクトル / 燃料電池 / 結晶化
Outline of Research at the Start

250~500℃の無加湿雰囲気で作動する中温作動型燃料電池(ITFC)は、次世代燃料電池として期待されているが、現状ではそれを実現できる固体電解質が存在しない。本課題では、代表者らのグループが開発したアルカリープロトン置換法(APS法)を駆使して、希土類元素や遷移金属元素を含有する様々な組成のプロトン伝導性ガラスを作製し、APS処理後のガラスにおいてプロトン移動度を律する因子を探求する。得られた知見を基に、耐熱性や耐候性の向上も視野に入れた更なる組成改良を進め、高濃度のプロトンを含有するガラスの伝導特性を向上させ、ITFCの実現へと導く。

Outline of Final Research Achievements

For the application to intermediate fuel cells, we investigated the relation between structure and proton conductive properties of silicophosphate (NSP) and aluminophosphate (NAP) glasses after alkali-proton substitution (APS).
MAS-NMR spectrum revealed the coordination number both of Si and Al was six, and the spectrum shapes of P in NSP and NAP were similar with each other. However, the proton conductivity of NAP after APS was 20 times higher than that of NSP. The maximum conductivity of 0.008 S/cm was confirmed for NAP at 350 degC. The origin of such large conductivity difference was the bond length between PO4 units and Si or Al. The distance between two PO4 units coordinated with a Si was shorter than that between Al and two PO4 units, resulting the proton trapping at two PO4 units. Such trapping did not observed for alminophosphate glasses.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

本研究は、プロトン伝導ガラスの創製と評価を目的としており、中温域燃料電池の固体電解質への応用を目的としている。ガラス中におけるプロトン伝導の研究は1960年代から始まったが、当時はプロトンが本当に伝導するかが議論の的であった。リン酸塩ガラス中のプロトン伝導が実証されたのは1970年代であるが、プロトン濃度は数モル%に留まり、固体電解質として応用するには伝導度が低すぎた。本研究では数十モル%におよぶプロトンを含有するリン酸塩ガラスの創製に成功しており、その学術的意義は大きい。また、世界中が脱炭素社会の実現に向けて動いている中、省エネ、創エネのための新奇な酸化物材料の開発は社会的にも意義がある。

Report

(4 results)
  • 2022 Annual Research Report   Final Research Report ( PDF )
  • 2021 Annual Research Report
  • 2020 Annual Research Report
  • Research Products

    (13 results)

All 2022 2021 2020 Other

All Int'l Joint Research (2 results) Journal Article (4 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 3 results) Presentation (6 results) (of which Invited: 1 results) Remarks (1 results)

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    • Journal Title

      ChemPhysChem

      Volume: 23 Issue: 3

    • DOI

      10.1002/cphc.202100840

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      T. Omata, I. Suzuki, A. Sharma, T. Ishiyama, J. Nishii, T. Yamashita and H. Kawazoe
    • Journal Title

      RSC Advances

      Volume: 11 Issue: 5 Pages: 3012-3019

    • DOI

      10.1039/d0ra10327f

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    • Author(s)
      Omata Takahisa、Sharma Aman、Kinoshita Takuya、Suzuki Issei、Ishiyama Tomohiro、Kohara Shinji、Ohara Koji、Ono Madoka、Fang Tong、Ren Yang、Fujioka Masaya、Zhao Gaoyang、Nishii Junji
    • Journal Title

      Journal of Materials Chemistry A

      Volume: 9 Issue: 36 Pages: 20595-20606

    • DOI

      10.1039/d1ta04445a

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    • Author(s)
      A. Miyazaki, T. Kinoshita, T. Tatebayashi, T. Fang, Y. Ren, T. Ishiyama, T. Yamaguchi, T. Omata, M. Fujioka, H. Kaiju, G. Zhao, J. Nishii
    • Journal Title

      Journal of Non-Crystalline Solids

      Volume: 541 Pages: 120064-120064

    • DOI

      10.1016/j.jnoncrysol.2020.120064

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      山田裕也,永島裕樹,石山智大,藤岡正弥,小野円佳, 小俣孝久,西井準治
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      日本セラミックス協会東北北海道支部 第 28 回北海道地区セミナー2020
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    • URL

      http://nanostructure.es.hokudai.ac.jp/index.html

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Published: 2020-04-28   Modified: 2024-01-30  

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