Characteristic structural and physical properties of oxide glasses without network formation

• Project/Area Number: 20H02429
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 一般
• Review Section: Basic Section 26020:Inorganic materials and properties-related
• Research Institution: Hirosaki University
• Principal Investigator: Atsunobu Masuno 弘前大学, 理工学研究科, 教授 (00378879)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2023-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2022)
• Budget Amount: ¥17,680,000 (Direct Cost: ¥13,600,000、Indirect Cost: ¥4,080,000); Fiscal Year 2022: ¥3,120,000 (Direct Cost: ¥2,400,000、Indirect Cost: ¥720,000); Fiscal Year 2021: ¥7,410,000 (Direct Cost: ¥5,700,000、Indirect Cost: ¥1,710,000); Fiscal Year 2020: ¥7,150,000 (Direct Cost: ¥5,500,000、Indirect Cost: ¥1,650,000)
• Keywords: 無容器法 / 高弾性率 / 高屈折率 / 熱伝導率 / 磁気光学効果 / 赤外透過 / ガラス構造解析 / 孤立BO4 / 高硬度ガラス / 希土類モリブデン酸塩ガラス / XAFS / 希土類ガラス / 高硬度 / 構造解析 / 熱拡散率 / ガラス形成則

Outline of Research at the Start

これまでガラス化しないと思われていた，網目形成酸化物が極端に少ない組成域において，無容器法でガラスを合成する．ネットワークが断片化しているこれらのガラスの構造を，実験と計算を組み合わせた先進的構造解析手法によって，短距離だけでなく中距離まで包含する階層的視点から理解し，ガラス形成メカニズムを解明する．またネットワーク断片化が誘起する特異な物性（光学特性，機械特性，電気特性，溶出性）を見いだし，構造との相関を原子レベルで明らかにする．本研究は，ネットワーク断片化ガラスが，従来型ネットワークガラスとは異なる新しいカテゴリーに属することを明確にし，ガラス科学の再定義と領域拡大を成し遂げるものである．

Outline of Final Research Achievements

In this study, we have succeeded in synthesizing new glasses without network formation in various compositions with few network-forming oxides such as SiO2 and B2O3 by using a levitation technique. The structural analysis using a combination of various experimental and computational methods has confirmed that the components that form a corner-sharing network in conventional glasses are completely fragmented and isolated in these glasses. Based on the similarity to the crystal structure, we proposed that the formation of these glasses is due to a slight deviation from the densely packed atomic arrangements. We found many glasses with excellent properties (infrared transparency, high thermal conductivity, high elastic modulus, and large magneto-optical effect) that outperform conventional network glasses.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

本研究において多種多様なネットワーク断片化ガラスの合成に成功したことは，こうしたガラスが特殊な例外ではなく，一般的な従来型ネットワークガラスの組成を拡張した領域に存在することを示している．ネットワークが断片化されたことで，より結晶に近い原子配列をとりやすくなったが，逆にガラス形成能が上がったという結果から，結晶のような最密充填構造からのずれが，長距離秩序を失わせ，ガラス形成に至ったという新たなメカニズムを提案した．ネットワーク断片化ガラスで見られた高い弾性率，熱伝導率，赤外透過性，磁気光学効果は，従来型のガラスでは想定できないレベルであり，基礎だけでなく応用の観点からも重要な成果が得られた．

Research Products

• [Int'l Joint Research] Aalborg University(デンマーク)
• [Journal Article] Functionalities in unconventional oxide glasses prepared using a levitation technique (2022)
  • Author(s): A. Masuno
  • Journal Title: Journal of the Ceramic Society of Japan Volume: 130 Issue: 8 Pages: 563-574
  • DOI: 10.2109/jcersj2.22073
  • ISSN: 1348-6535, 1882-0743
  • Year and Date: 2022-08-01
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Composition dependence of the local structure and transparency of Gd₂O₃–B₂O₃ binary glasses prepared via aerodynamic levitation (2022)
  • Author(s): S. Sasaki, A. Masuno
  • Journal Title: Journal of the Ceramic Society of Japan Volume: 130 Issue: 1 Pages: 60-64
  • DOI: 10.2109/jcersj2.21124
  • NAID: 130008139224
  • ISSN: 1348-6535, 1882-0743
  • Year and Date: 2022-01-01
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Recovery of Se, Zr, Pd, and Cs from simulated high-level radioactive waste glass through phase separation (2022)
  • Author(s): H. Inoue, Y. Watanabe, J. Chung, K. Kizaki, A. Masuno
  • Journal Title: International Journal of Applied Glass Science Volume: 13 Issue: 4 Pages: 501-513
  • DOI: 10.1111/ijag.16600
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Structure of Densely Packed Oxide Glasses Prepared Using a Levitation Technique (2022)
  • Author(s): A. Masuno
  • Journal Title: Journal of the Physical Society of Japan Volume: 91 Issue: 9 Pages: 91003-91003
  • DOI: 10.7566/jpsj.91.091003
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Densification in transparent SiO2 glasses prepared by spark plasma sintering (2022)
  • Author(s): H. Masai, H. Kimura, N. Kitamura, Y. Ikemoto, S. Kohara, A. Masuno, Y. Fujii, T. Miyazaki, T. Yanagida
  • Journal Title: Scientific Reports Volume: 12 Issue: 1 Pages: 14761-14761
  • DOI: 10.1038/s41598-022-18892-4
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Structure of AlPO4.AlF3.CaF2.BaF2 fluorophosphate glass (2021)
  • Author(s): H. Inoue, Y. Yanaba, Y. Watanabe, A. Masuno
  • Journal Title: Physics and Chemistry of Glasses - European Journal of Glass Science and Technology Part B Volume: 62 Pages: 105-112
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Optical properties of novel oxyfluoride glasses on the systems of LaF3-LaO3/2-NbO5/2 and LaF3-LaO3/2-NbO5/2-AlO3/2 (2021)
  • Author(s): Chung Jaeyeop、Inoue Hiroyuki、Yoshimoto Kohei、Masuno Atsunobu、Watanabe Yasuhiro
  • Journal Title: Journal of the American Ceramic Society Volume: 104 Issue: 8 Pages: 3963-3972
  • DOI: 10.1111/jace.17795
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] First-principles molecular dynamics simulation study on Ti4+ ion in aqueous sulfuric acid (2021)
  • Author(s): Choe Yoong-Kee、Tsuchida Eiji、Tokuda Kazuya、Otsuka Jun、Saito Yoshihiro、Masuno Atsunobu、Inoue Hiroyuki
  • Journal Title: AIP Advances Volume: 11 Pages: 035224-035224
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] An XAFS study of the local structure of Eu³⁺ ions in glasses prepared by a levitation technique (2020)
  • Author(s): INOUE Hiroyuki、MASUNO Atsunobu、SAITO Atsuki、WATANABE Yasuhiro、TOKUDA Kazuya、SAITO Yoshihiro、IIHARA Junji
  • Journal Title: Journal of the Ceramic Society of Japan Volume: 128 Issue: 5 Pages: 279-283
  • DOI: 10.2109/jcersj2.20043
  • NAID: 130007839523
  • ISSN: 1348-6535, 1882-0743
  • Year and Date: 2020-05-01
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Accurate Synchrotron Hard X-ray Diffraction Measurements on High-Temperature Liquid Oxides (2020)
  • Author(s): K. Ohara, Y. Onodera, S. Kohara, C. Koyama, A. Masuno, A. Mizuno, J. T. Okada, S. Tahara, Y. Watanabe, H. Oda, Y. Nakata, H. Tamaru, T. Ishikawa, O. Sakata
  • Journal Title: International journal of microgravity science and application Volume: 37 Issue: 2 Pages: 370202
  • DOI: 10.15011/jasma.37.2.370202
  • NAID: 130007838458
  • ISSN: 2188-9783
  • Year and Date: 2020-04-30
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Structure and properties of densified silica glass: characterizing the order within disorder (2020)
  • Author(s): Y. Onodera, S. Kohara, P. S. Salmon, A. Hirata, N. Nishiyama, S. Kitani, A. Zeidler, M. Shiga, A. Masuno, H. Inoue, et al.
  • Journal Title: NPG Asia Materials Volume: 12 Issue: 1 Pages: 85-85
  • DOI: 10.1038/s41427-020-00262-z
  • NAID: 120006950593
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Revealing Spatial Distribution of Al-Coordinated Species in a Phase-Separated Aluminosilicate Glass by STEM-EELS (2020)
  • Author(s): K. Liao, A. Masuno, A. Taguchi, H. Moriwake, H. Inoue, and T. Mizoguchi
  • Journal Title: J. Phys. Chem. Lett. Volume: 11 Issue: 22 Pages: 9637-9642
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.0c02687
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Influence of modifier cations on the local environment of aluminum in La2O3-Al2O3 and Y2O3-Al2O3 binary glasses (2020)
  • Author(s): Watanabe Yasuhiro、Masuno Atsunobu、Inoue Hiroyuki、Yanaba Yutaka、Kato Katsuyoshi
  • Journal Title: Physical Chemistry Chemical Physics Volume: 22 Issue: 35 Pages: 19592-19599
  • DOI: 10.1039/d0cp02778b
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Structural Origin of Additional Infrared Transparency and Enhanced Glass-Forming Ability in Rare-Earth-Rich Borate Glasses without B-O Networks (2020)
  • Author(s): Sasaki Shunta、Masuno Atsunobu、Ohara Koji、Yanaba Yutaka、Inoue Hiroyuki、Watanabe Yasuhiro、Kohara Shinji
  • Journal Title: Inorganic Chemistry Volume: 59 Issue: 19 Pages: 13942-13951
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.0c01567
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Principal Vibration Modes of the La2O3-Ga2O3 Binary Glass Originated from Diverse Coordination Environments of Oxygen Atoms (2020)
  • Author(s): Yoshimoto Kohei、Masuno Atsunobu、Sato Itaru、Ezura Yoshinobu、Inoue Hiroyuki、Ueda Motoi、Mizuguchi Masafumi、Yanaba Yutaka、Kawashima Tatsunori、Oya Tomoki、Onodera Yohei、Kohara Shinji、Ohara Koji
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry B Volume: 124 Issue: 24 Pages: 5056-5066
  • DOI: 10.1021/acs.jpcb.0c02147
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Very sharp diffraction peak in nonglass-forming liquid with the formation of distorted tetraclusters (2020)
  • Author(s): C. Koyama, S. Tahara, S. Kohara, Y. Onodera, D. R. Smabraten, S. M. Selbach, J. Akola, T. Ishikawa, A. Masuno, A. Mizuno, J. T. Okada, Y. Watanabe, Y. Nakata, K. Ohara, H. Tamaru, H. Oda, I. Obayashi, Y. Hiraoka, O. Sakata
  • Journal Title: NPG Asia Materials Volume: 12 Issue: 1 Pages: 43-43
  • DOI: 10.1038/s41427-020-0220-0
  • NAID: 120006848368
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Real-Space Mapping of Oxygen Coordination in Phase-Separated Aluminosilicate Glass: Implication for Glass Stability (2020)
  • Author(s): K. Liao, M. Haruta, A. Masuno, H. Inoue, H. Kurata, and T. Mizoguchi, Y. Ikuhara
  • Journal Title: ACS Applied Nano Materials Volume: 3 Issue: 6 Pages: 5053-5060
  • DOI: 10.1021/acsanm.0c00196
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Presentation] 構造解析に関する分析法 (2023)
  • Author(s): 増野敦信
  • Organizer: 日本セラミックス協会2023年年会
  • Invited
• [Presentation] 無容器法によって作製した Tb4O7-Al2O3ガラスの放射線応答特性 (2023)
  • Author(s): 竹渕優馬，増野敦信，加藤匠，中内大介，河口範明，柳田健之
  • Organizer: 日本セラミックス協会2023年年会
• [Presentation] 放電プラズマ焼結による Al2O3-SiO2二元系セラミックスの作製 (2023)
  • Author(s): 小田桐汐里，増野敦信
  • Organizer: 日本セラミックス協会2023年年会
• [Presentation] Ce 添加 xLu2O3-(100-x)SiO2 (x = 35, 40, 45) ガラスの放射線誘起蛍光特性評価 (2023)
  • Author(s): 福嶋宏之，中内大介，加藤匠，河口範明，柳田健之，増野敦信
  • Organizer: 日本セラミックス協会2023年年会
• [Presentation] Siliceous zeolite における室温圧縮による高密度化と構造緩和 (2023)
  • Author(s): 正井博和，小原真司，脇原徹，柴崎裕樹，小野寺陽平，増野敦信，助永壮平，尾原幸治，酒井雄樹，東正樹
  • Organizer: 日本セラミックス協会2023年年会
• [Presentation] ZrO2または MgO を添加した三元系ムライトガラスの構造と機械特性 (2023)
  • Author(s): 佐藤宇應，増野敦信，簗場豊，井上博之
  • Organizer: 日本セラミックス協会2023年年会
• [Presentation] La2O3-Ga2O3-Al2O3 系ガラスの構造と物性 (2023)
  • Author(s): 波多野昇平，増野敦信，簗場豊，井上博之
  • Organizer: 日本セラミックス協会2023年年会
• [Presentation] 無容器浮遊法が拓く新しいガラスの科学 (2022)
  • Author(s): 増野敦信
  • Organizer: 大阪大学大学院基礎工学研究科物性物理工学領域 固体物理セミナー
  • Invited
• [Presentation] 無容器法で合成した高充填密度ガラスの機能と構造 (2022)
  • Author(s): 増野敦信
  • Organizer: 応用物理学会 極限的励起状態の形成と量子エネルギー変換研究グループ 第7回研究会
  • Invited
• [Presentation] Functionalities in unconventional oxide glasses prepared using a levitation technique (2022)
  • Author(s): A. Masuno
  • Organizer: 化学系学協会東北大会
  • Invited
• [Presentation] 無容器法で合成した希土類高含有 La2O3-Y2O3-B2O3三元系ガラスの構造と機械特性 (2022)
  • Author(s): 佐々木俊太，増野敦信
  • Organizer: 科研費学術変革領域研究（A）「超秩序構造が創造する物性科学」 第２回若手の学校
• [Presentation] CaO高含有 CaO-Al2O3-P2O5系ガラスの合成と物性 (2022)
  • Author(s): 波多野昇平，増野敦信，簗場豊，井上博之，正井博和
  • Organizer: 科研費学術変革領域研究（A）「超秩序構造が創造する物性科学」 第２回若手の学校
• [Presentation] Mn添加により青色を呈するアルミネートガラスの合成 (2022)
  • Author(s): 佐々木遥菜，増野敦信，簗場豊，井上博之
  • Organizer: 日本セラミックス協会第35回秋季シンポジウム
• [Presentation] Lu2O3-SiO2二元系ガラスの物性と構造 (2022)
  • Author(s): 佐々木俊太，増野敦信，井上博之，簗場豊
  • Organizer: 日本セラミックス協会第35回秋季シンポジウム
• [Presentation] 高充填密度ガラスの物性と構造 (2022)
  • Author(s): 増野敦信
  • Organizer: 科研費学術変革領域研究（A）「超秩序構造が創造する物性科学」 第4回成果報告会
• [Presentation] Lu2O3-SiO2二元系ガラスの物性と構造 (2022)
  • Author(s): 佐々木俊太，増野敦信
  • Organizer: 科研費学術変革領域研究（A）「超秩序構造が創造する物性科学」 第4回成果報告会
• [Presentation] MgO-SiO2系ガラスの熱伝導特性 (2022)
  • Author(s): 阿保健太，増野敦信
  • Organizer: 令和4年度 日本セラミックス協会 東北北海道支部研究発表
• [Presentation] 結晶とガラスの構造と光触媒活性比較 (2022)
  • Author(s): 本間貴大，増野敦信
  • Organizer: 令和4年度 日本セラミックス協会 東北北海道支部研究発表
• [Presentation] 固体NMRによるLa2O3およびY2O3含有ボレートガラスのB周囲の局所構造解析 (2022)
  • Author(s): 佐々木俊太，増野敦信，簗場豊，井上博之
  • Organizer: 日本セラミックス協会第63回ガラスおよびフォトニクス材料討論会
• [Presentation] 無容器法で合成したLa2O3-MoO3系ガラスの物性と構造 (2022)
  • Author(s): 棟方咲衣，増野敦信，簗場豊，井上博之
  • Organizer: 日本セラミックス協会第63回ガラスおよびフォトニクス材料討論会
• [Presentation] CaO高含有 CaO-Al2O3-P2O5系ガラスの合成と物性 (2022)
  • Author(s): 波多野昇平，増野敦信，簗場豊，井上博之，正井博和
  • Organizer: 日本セラミックス協会2022年年会
• [Presentation] 無容器法で合成した希土類高含有 La2O3-Y2O3-B2O3三元系ガラスの構造と機械特性 (2022)
  • Author(s): 佐々木俊太，増野敦信，井上博之，簗場豊
  • Organizer: 日本セラミックス協会2022年年会
• [Presentation] Cr2O3を添加したアルカリ土類高含有リン酸塩ガラスの合成と化学的耐久性 (2022)
  • Author(s): 小林紘宇，増野敦信，簗場豊，井上博之
  • Organizer: 日本セラミックス協会2022年年会
• [Presentation] アルミノボロシリケートガラスの構造解析 (2022)
  • Author(s): 増野敦信，佐々木俊太，簗場豊，井上博之
  • Organizer: 日本セラミックス協会ガラス部会放射性廃棄物分科会 第3回放射性廃棄物固化体討論
• [Presentation] 無容器浮遊法が広げるガラスの科学 (2021)
  • Author(s): 増野敦信
  • Organizer: 第52回日本セラミックス協会ガラス部会夏季若手セミナー
  • Invited
• [Presentation] Structure of Hard Oxide Glasses prepared by a levitation technique (2021)
  • Author(s): A. Masuno
  • Organizer: Thermec'2021
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 浮かせて作る超秩序構造ガラス (2021)
  • Author(s): 増野敦信
  • Organizer: 学術変革領域研究（A）「超秩序構造が創造する物性科学」 第１回若手の学校
  • Invited
• [Presentation] Structural and Mechanical properties of ZrO2-Al2O3-SiO2 glasses prepared by a levitation technique (2021)
  • Author(s): A. Masuno, Y. Mikami, Y. Yanaba, S. Sasaki, H. Inoue
  • Organizer: 14th Pacific Rim Conference on Ceramic and Glass Technology (PACRIM14) including Glass & Optical Materials Division 2021 Annual Meeting (GOMD2021)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Physical and structural properties of rare-earth-rich borate glasses (2021)
  • Author(s): S. Sasaki, A, Masuno, Y. Yanaba, K. Ohara, H. Inoue, Y. Watanabe
  • Organizer: 14th Pacific Rim Conference on Ceramic and Glass Technology (PACRIM14) including Glass & Optical Materials Division 2021 Annual Meeting (GOMD2021)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] R2O3-SiO2 (R = Sc, Y, La)二元系ガラスの物性と構造 (2021)
  • Author(s): 吉田健太，増野敦信，佐々木俊太，簗場豊，井上博之
  • Organizer: 日本セラミックス協会第62回ガラスおよびフォトニクス材料討論会
• [Presentation] 無容器法で合成した Al2O3-SiO2-ZrO2ガラスの機械特性と構造解析 (2021)
  • Author(s): 増野敦信，三上優希，簗場豊，井上博之
  • Organizer: 日本セラミックス協会第34回秋季シンポジウム
• [Presentation] Bi2O3-SiO2ガラスの第三成分添加による構造と誘電特性 (2021)
  • Author(s): 吉田健太，増野敦信，谷口博基，簗場豊，井上博之
  • Organizer: 日本セラミックス協会第34回秋季シンポジウム
• [Presentation] Gd2O3-B2O3および Y2O3-B2O3二元系ガラスの構造と物性 (2021)
  • Author(s): 佐々木俊太，増野敦信，井上博之，簗場豊
  • Organizer: 日本セラミックス協会第34回秋季シンポジウム
• [Presentation] 無容器法で合成した機能性酸化物ガラスの物性と構造 (2021)
  • Author(s): 増野敦信
  • Organizer: 日本物理学会第76回年次大会共催シンポジウム 多様な物質に潜む「超秩序構造」-構造物性研究の新展開-
  • Invited
• [Presentation] 亜鉛を含む模擬ガラス固化体の局所構造解析 (2021)
  • Author(s): 増野敦信，三浦吉幸，兼平憲男，岡本芳浩，簗場豊，井上博之
  • Organizer: 日本セラミックス協会2021年年会
• [Presentation] Bi2O3-SiO2-Al2O3ガラスの構造と誘電特性 (2021)
  • Author(s): 吉田健太，増野敦信，簗場豊，井上博之
  • Organizer: 日本セラミックス協会2021年年会
• [Presentation] A3B2Si3O12ガラス(A:アルカリ土類金属, B:希土類, Sc, Y)の物性と構造 (2021)
  • Author(s): 熊谷賢人，増野敦信，簗場豊，井上博之
  • Organizer: 日本セラミックス協会2021年年会
• [Presentation] 希土類ボレートガラスの構造と機械特性 (2021)
  • Author(s): 佐々木俊太，増野敦信，簗場豊，井上博之
  • Organizer: 日本セラミックス協会2021年年会
• [Presentation] Structural analyses of nuclear waste glasses in Japan (2020)
  • Author(s): A. Masuno
  • Organizer: Glass Meeting 2020
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Bi2O3-SiO2-Al2O3ガラスの構造と物性 (2020)
  • Author(s): 吉田健太，増野敦信，簗場豊，井上博之
  • Organizer: 日本セラミックス協会第33回秋季シンポジウム
• [Presentation] 無容器法により合成した三次元ネットワークを持たない希土類高含有ボレートガラスの物性と構造 (2020)
  • Author(s): 佐々木俊太，増野敦信，尾原幸治
  • Organizer: 日本セラミックス協会第33回秋季シンポジウム
• [Remarks] 弘前大学理工学部物質創成化学科 増野研究室
  • URL: http://www.st.hirosaki-u.ac.jp/~masuno/index.html
• [Remarks] 弘前大学理工学部物質創成化学科 増野研究室
  • URL: http://www.st.hirosaki-u.ac.jp/~masuno/
• [Remarks] 【プレスリリース】世界一構造秩序のあるガラスの合成と構造解析に成功
  • URL: https://www.hirosaki-u.ac.jp/53218.html
• [Remarks] 【プレスリリース】アモルファス構造の解明に一歩前進 ～原子の配位数を可視化～
  • URL: https://www.hirosaki-u.ac.jp/52240.html
• [Patent(Industrial Property Rights)] ガラス材 (2021)
  • Inventor(s): 増野敦信，鈴木太志，佐藤史雄
  • Industrial Property Rights Holder: 弘前大学，日本電気硝子株式会社
  • Industrial Property Rights Type: 特許
  • Industrial Property Number: 2021-151949
  • Filing Date: 2021