3D structural analysis of supported metal nanoparticle catalysts

• Project/Area Number: 20H02524
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 一般
• Review Section: Basic Section 27030:Catalyst and resource chemical process-related
• Research Institution: Kumamoto University
• Principal Investigator: Ohyama Junya 熊本大学, 大学院先端科学研究部(工), 准教授 (50611597)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2023-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2022)
• Budget Amount: ¥18,200,000 (Direct Cost: ¥14,000,000、Indirect Cost: ¥4,200,000); Fiscal Year 2022: ¥3,250,000 (Direct Cost: ¥2,500,000、Indirect Cost: ¥750,000); Fiscal Year 2021: ¥3,250,000 (Direct Cost: ¥2,500,000、Indirect Cost: ¥750,000); Fiscal Year 2020: ¥11,700,000 (Direct Cost: ¥9,000,000、Indirect Cost: ¥2,700,000)
• Keywords: 固体触媒 / ナノ粒子 / 電子顕微鏡 / トモグラフィー / ディープラーニング / 3次元 / 原子スケール / 金属ナノ粒子 / 構造効果

Outline of Research at the Start

次世代エネルギー利活用、ゼロエミッション、高効率化学変換プロセスの実現において、キーマテリアルである固体触媒の材料・技術革新が必要不可欠である。本研究では、複雑系である固体触媒を、精密系である錯体・分子触媒のように理解し操作することを目的とし、（１）担持金属ナノ粒子触媒の原子スケール3次元構造の可視化、（２）実験と計算を駆使した構造―電子状態―特性の関係解明を行う。

Outline of Final Research Achievements

Understanding of complex three-dimensional structures of solid catalysts on an atomic scale is necessary for innovation of solid catalysts. In this study, the 3D structure of a supported metal nanoparticle has been revealed using atomic-resolution electron tomography with deep learning based image inpainting. Deep learning based image inpainting is used to extract images of a supported metal nanoparticle by predicting background due to supporting material. The atomic-scale three-dimensional structure of an alumina-supported Pd nanoparticle was successfully reconstructed from a tilt series images obtained by atomic resolution STEM with the inpainting method.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

次世代エネルギー利活用、ゼロエミッション、高効率化学変換プロセスの実現において、そのキーマテリアルである固体触媒の材料・技術革新が不可欠である。このためには、複雑系である固体触媒を、精密系である錯体・分子触媒のように理解し操作することが必要である。今回の研究では、原子分解電子線トモグラフィーにディープラーニングによる背景予測を組み合わせることで、実用的な固体触媒であるアルミナ担持Pdナノ粒子触媒についてその原子分解3次元構造をはじめて可視化した。

Research Products

• [Journal Article] Selective Oxidation of Methane to Formaldehyde over a Silica-Supported Cobalt Single-Atom Catalyst (2022)
  • Author(s): Ohyama Junya、Abe Daiki、Hirayama Airi、Iwai Hiroki、Tsuchimura Yuka、Sakamoto Kazuki、Irikura Momoka、Nakamura Yuri、Yoshida Hiroshi、Machida Masato、Nishimura Shun、Yamamoto Tomokazu、Matsumura Syo、Takahashi Keisuke
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry C Volume: 126 Issue: 4 Pages: 1785-1792
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.1c08739
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Relationships among the Catalytic Performance, Redox Activity, and Structure of Cu-CHA Catalysts for the Direct Oxidation of Methane to Methanol Investigated Using In Situ XAFS and UV-Vis Spectroscopies (2022)
  • Author(s): Ohyama Junya、Tsuchimura Yuka、Hirayama Airi、Iwai Hiroki、Yoshida Hiroshi、Machida Masato、Nishimura Shun、Kato Kazuo、Takahashi Keisuke
  • Journal Title: ACS Catalysis Volume: 12 Issue: 4 Pages: 2454-2462
  • DOI: 10.1021/acscatal.1c05559
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Catalytic oxidation of methane to methanol over Cu-CHA with molecular oxygen (2021)
  • Author(s): Hirayama Airi、Tsuchimura Yuka、Yoshida Hiroshi、Machida Masato、Nishimura Shun、Kato Kazuo、Takahashi Keisuke、Ohyama Junya
  • Journal Title: Catalysis Science & Technology Volume: 11 Issue: 18 Pages: 6217-6224
  • DOI: 10.1039/d1cy00676b
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Catalytic direct oxidation of methane to methanol by redox of copper mordenite (2021)
  • Author(s): Ohyama Junya、Hirayama Airi、Tsuchimura Yuka、Kondou Nahoko、Yoshida Hiroshi、Machida Masato、Nishimura Shun、Kato Kazuo、Miyazato Itsuki、Takahashi Keisuke
  • Journal Title: Catalysis Science & Technology Volume: － Issue: 10 Pages: 3437-3446
  • DOI: 10.1039/d1cy00125f
  • Peer Reviewed
• [Presentation] アルミナ担持Pdナノ粒子の原子スケール3次元構造の解明 (2023)
  • Author(s): 岩井宏興, 芳田嘉志, 町田正人, 工藤昌輝, 山本知一, 大山順也
  • Organizer: 第131回触媒討論会
• [Presentation] アルミナ担持Pdナノ粒子の原子スケール3次元構造の可視化 (2022)
  • Author(s): 岩井宏興, 芳田嘉志, 町田正人, 工藤昌輝, 山本知一, 大山順也
  • Organizer: 第65回日本顕微鏡学会シンポジウム
• [Presentation] メタノール直接合成反応におけるCu含有CHAの活性種構造解析 (2022)
  • Author(s): 土村佑香, 大山順也, 芳田嘉志, 町田正人
  • Organizer: 第52回石油・石油化学討論会
• [Presentation] In situ UV-vis分光法によるメタン選択酸化反応のCu含有CHAの酸化還元挙動と活性種の解析 (2021)
  • Author(s): 土村 佑香、大山 順也、芳田 嘉志、町田 正人
  • Organizer: 第128回触媒討論会
• [Presentation] In situ UV-vis分光法を用いたメタノール直接合成反応中Cu含有CHAの活性種解析 (2021)
  • Author(s): 土村 佑香、大山 順也、芳田 嘉志、町田 正人
  • Organizer: 第51回石油・石油化学討論会
• [Presentation] 原子スケールでみる金属ナノ粒子触媒の構造効果 (2020)
  • Author(s): 大山順也
  • Organizer: JPIJS講演会
  • Invited