Dynamical Theory for Heterogeneous Catalysts using Multi-scale Quantum Simulations
| Project/Area Number |
20H02569
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 28030:Nanomaterials-related
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
森川 良忠 大阪大学, 大学院工学研究科, 教授 (80358184)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2024-03-31
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| Project Status |
Completed (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥17,810,000 (Direct Cost: ¥13,700,000、Indirect Cost: ¥4,110,000)
Fiscal Year 2023: ¥2,990,000 (Direct Cost: ¥2,300,000、Indirect Cost: ¥690,000)
Fiscal Year 2022: ¥2,990,000 (Direct Cost: ¥2,300,000、Indirect Cost: ¥690,000)
Fiscal Year 2021: ¥3,120,000 (Direct Cost: ¥2,400,000、Indirect Cost: ¥720,000)
Fiscal Year 2020: ¥8,710,000 (Direct Cost: ¥6,700,000、Indirect Cost: ¥2,010,000)
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| Keywords | DFT / 機械学習 / 原子間力ポテンシャル / Cu / H / 分子動力学法 / 吸着 / 第一原理電子状態計算 / 触媒 / 金属 / 二酸化炭素 / 第一原理計算 / 不均一触媒 / 水素化 / CO / 表面 / 密度汎関数理論 / 機械学習ポテンシャル / Zn / 合金 / 拡散 / マルチスケールシミュレーション / 反応速度 / メタノール合成 / 電子状態 / キネティック・モンテ・カルロ / ステップ / クラスター展開 |
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| Outline of Research at the Start |
不均一触媒はしばしば高温、高圧の条件下で行われるため、反応中の触媒の状態を観測することが重要であると認識されています。本研究課題では, 大規模第一原理電子状態計算手法と動的モンテ・カルロ (kMC) 手法を主として組み合わせたマルチ・スケール・シミュレーションにより、温度や雰囲気ガスの圧力下での不均一触媒の動的変化も含めた触媒反応過程を原子レベルから明らかにする手法を開発し、二酸化炭素からのメタノール合成反応などの具体的な不均一触媒反応に適用します。シミュレーションの結果を最新の実験と比較して、触媒の反応性を支配する要因を解明し、より効率的な触媒を設計する指針を与えることを目指します。
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| Outline of Annual Research Achievements |
不均一触媒の固体や微粒子表面上では、反応物や反応中間体、生成物が吸着し、さらに、有限温度下での反応であるため、構造や化学的性質が常に変化している。本研究課題では、この問題に対し、大規模第一原理電子状態計算手法とマルチ・スケール・シミュレーション手法を駆使して、真正面から答える事を目的とする。
令和四年度はCO分子がCu表面上に吸着することによりCuクラスターが形成される過程について、第一原理電子状態計算と機械学習ポテンシャルを組み合わせてシミュレーションすることに成功した。令和五年度は引き続きこのCuクラスター形成過程の反応機構を解明し、結果をまとめて論文として出版した。
今年度はこのCOクラスターの水性ガスシフト反応への影響を調べるために、Cu表面上での水素および、水の吸着および解離反応に対する機械学習ポテンシャルの構築を行い、良い精度の機械学習ポテンシャルの作成に成功した。水素吸着に関しては、水素のCu(111), Cu(100), およびCu(110)表面上への解離吸着確率の動的シミュレーションを行った。その結果、初期の解離吸着は(111) > (100)>(110)の順になり、これは実験で報告されている初期吸着確率と一致した。一方、水素の吸着量が増えてくると状況は変わり、全く逆転してしまうことがわかった。これは、吸着水素原子1個あたり2個のCu原子と直接相互作用することになり、1個あたり不活性化するCu原子の数が異なるためであることが明らかとなった。さらに、Cu(100)表面では吸着水素によって表面再構成が起こる過程のシミュレーションにも成功した。
以上のように触媒表面での吸着子や有限温度の効果による触媒反応の影響により反応性が大きく変わることをシミュレーションから明らかにすることに成功し、これは、複雑な不均一触媒の解明に大きな一歩を踏み出したと言える。
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| Research Progress Status |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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Report
(4 results)
Research Products
(66 results)
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[Journal Article] Chemical stability of hydrogen boride nanosheets in water2021
Author(s)
Kurt Irvin Rojas, Nguyen Thanh Cuong, Hiroaki Nishino, Ryota Ishibiki, Shin-ichi Ito, Masahiro Miyauchi, Yoshitaka Fujimoto, Satoshi Tominaka, Susumu Okada, Hideo Hosono, Nelson Jr., Arboleda, Takahiro Kondo, Yoshitada Morikawa, Ikutaro Hamada
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Journal Title
Communications Materials 2 (2021) 81. (8 pages)
Volume: 2
Issue: 1
Pages: 1-8
DOI
NAID
Related Report
Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
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