Investigation of intramolecular ultrafast charge migration and proton migration with wavelength-tunable few-cycle circularly polarized light pulses

• Project/Area Number: 20H02660
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 一般
• Review Section: Basic Section 30020:Optical engineering and photon science-related
• Research Institution: Institute of Physical and Chemical Research
• Principal Investigator: Okino Tomoya 国立研究開発法人理化学研究所, 光量子工学研究センター, 研究員 (40431895)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2023-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2023)
• Budget Amount: ¥17,810,000 (Direct Cost: ¥13,700,000、Indirect Cost: ¥4,110,000); Fiscal Year 2022: ¥4,290,000 (Direct Cost: ¥3,300,000、Indirect Cost: ¥990,000); Fiscal Year 2021: ¥5,980,000 (Direct Cost: ¥4,600,000、Indirect Cost: ¥1,380,000); Fiscal Year 2020: ¥7,540,000 (Direct Cost: ¥5,800,000、Indirect Cost: ¥1,740,000)
• Keywords: 電荷マイグレーション / 水素マイグレーション / 数サイクルパルス / 円偏光 / 波長可変

Outline of Research at the Start

サブフェムト秒から数フェムト秒の時間スケールで誘起される電子相関が誘起する電荷マイグレーション過程が、分子内の長距離電荷移動および水素原子移動を通じて化学結合の切断または組替に繋がるかを統一的に理解することを目的とする。
紫外から近赤外波長領域の波長可変円偏光数サイクルパルスの発生と偏光-時間写像を利用した3次元イオン運動量画像法の開発を行い、サブフェムト秒から約100フェムト秒で誘起される電子分布および核分布の時間変化をポンプ・プローブ追跡する。

Outline of Final Research Achievements

Light sources with circularly polarized few-cycle pulses and fragment-resolved 3D momentum imaging are developed for investigating the intramolecular charge transfer processes of polyatomic molecules in a real-time manner. 1 ns temporal resolution is realized in the fragment-resolved 3D momentum imaging by combining polarization-time mapping method and the intensity correlation between the spot intensity captured by a CMOS camera and the waveform peak intensity recorded with the high-speed digitizer.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

本研究課題で開発したフラグメント分解3次元運動量画像法は、超高速過程をポンプ・プローブ計測を実施するに必要な光源の条件を大幅に緩和することができる。同時に全イオン種の3次元運動量画像が観測できることから、同一の実験条件で全フラグメントイオンの運動量画像を計測することができる。特に、分子サイズが大きくなり、解離過程の数が増加した場合および、ポンプ・プローブ計測において非線形フーリエ分光のため、ポンプ・プローブ遅延時間を細かく計測する必要がある場合には、本開発手法は極めて有効である。

Research Products

• [Journal Article] アト秒パルス列による二原子分子の解離性イオン化の追跡 (2024)
  • Author(s): 沖野友哉、深堀信一、松原卓也、鍋川康夫、緑川克美、山内薫
  • Journal Title: OPTRONICS Volume: 4 Pages: 159-164
• [Journal Article] 超高速電荷マイグレーションによる反応制御へ向けた運動量画像法の開発 (2021)
  • Author(s): 沖野 友哉
  • Journal Title: レーザー研究 Volume: 49 Pages: 339-343
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Characterization of polarization gating parameters for attosecond pulse generation using an imaging polarimeter (2020)
  • Author(s): Okino Tomoya、Midorikawa Katsumi
  • Journal Title: Physical Review A Volume: 102 Issue: 2 Pages: 023116-023116
  • DOI: 10.1103/physreva.102.023116
  • Peer Reviewed
• [Presentation] Multifragment 3D Ion Momentum Imaging for Investigating Ultrafast Dynamics of Polyatomic Molecules (2023)
  • Author(s): Tomoya Okino, Katsumi Midorikawa
  • Organizer: The 12th Asia-Pacific Laser Symposium (APLS 2023)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Multiscale Ion Momentum Imaging for Investigating Ultrafast Molecular Dynamics (2023)
  • Author(s): Tomoya Okino
  • Organizer: English The 14th International Conference on Information Optics and Photonics (CIOP2023)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Single-shot spatially-resolved carrier-envelope phase measurement of femtosecond laser pulses using an imaging polarimeter (2021)
  • Author(s): Tomoya Okino, Katsumi Midorikawa
  • Organizer: 36th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Development of M-cubed momentum imaging for investigating ultrafast molecular dynamics of polyatomic molecules (2021)
  • Author(s): Tomoya Okino, Katsumi Midorikawa
  • Organizer: 36th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 多原子分子の超高速ダイナミクス追跡のためのマルチフラグメント運動量画像法の開発 (2021)
  • Author(s): 沖野 友哉, 緑川 克美
  • Organizer: 光・量子デバイス研究会「革新的材料の創出とデバイス応用」（招待講演）
  • Invited
• [Presentation] Multi-fragment momentum imaging of polyatomic molecules using an electro-optic light modulator and an imaging polarimeter (2021)
  • Author(s): Tomoya Okino, Katsumi Midorikawa
  • Organizer: International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions (ICPEAC2021)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] マルチフラグメント3次元運動量画像法の開発 (2021)
  • Author(s): 沖野 友哉、緑川 克美
  • Organizer: 第82回応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] アト秒レーザーで物質内の電子の運動を観る アト秒物理からアト秒化学へ (2021)
  • Author(s): 沖野 友哉
  • Organizer: 第60回分子科学若手の会夏の学校
  • Invited
• [Presentation] 偏光-時間写像を用いた投影型イメージング質量分析装置の開発 (2021)
  • Author(s): 沖野 友哉、緑川 克美
  • Organizer: 第15回分子科学討論会2021
• [Presentation] Development of multiplex ion momentum imaging methods for investigating ultrafast molecular dynamics of polyatomic molecules (2021)
  • Author(s): Tomoya Okino
  • Organizer: International Symposium on Recent Development in Atomic, Molecular, and Optical Science 2022
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] ストークスパラメーター計測による偏光ゲート法の特性評価 (2021)
  • Author(s): 沖野友哉、緑川克美
  • Organizer: レーザー学会学術講演会第41回年次大会