Mechanism and structural elucidation of an extractant for minor actinide partitioning
| Project/Area Number |
20H02672
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 31010:Nuclear engineering-related
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| Research Institution | Japan Atomic Energy Agency |
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Principal Investigator |
宮崎 康典 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 高速炉・新型炉研究開発部門 燃料サイクル設計部, 研究員 (10812852)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
穂坂 綱一 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高崎量子応用研究所 量子機能創製研究センター, 主幹研究員 (00419855)
足立 純一 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 講師 (10322629)
下條 竜夫 兵庫県立大学, 理学研究科, 准教授 (20290900)
星野 正光 上智大学, 理工学部, 教授 (40392112)
村松 悟 広島大学, 先進理工系科学研究科(理), 助教 (40837796)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2024-03-31
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| Project Status |
Completed (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥17,550,000 (Direct Cost: ¥13,500,000、Indirect Cost: ¥4,050,000)
Fiscal Year 2023: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000)
Fiscal Year 2022: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000)
Fiscal Year 2021: ¥7,540,000 (Direct Cost: ¥5,800,000、Indirect Cost: ¥1,740,000)
Fiscal Year 2020: ¥5,070,000 (Direct Cost: ¥3,900,000、Indirect Cost: ¥1,170,000)
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| Keywords | NTAアミド / 放射線分解 / 光電子分光 / GRRM / マイナーアクチノイド / 分子分光 / 光電子分光実験 / HONTA |
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| Outline of Research at the Start |
原子力機構では、地層処分する放射性廃棄物の発熱及び有害度の支配因子であるマイナーアクチノイドを分離回収するHONTA抽出剤を開発し、フローシート構築に向けた性能評価試験を行っている。一方で、耐放射線性が課題となっており、安全面の観点から、放射線分解機構の解明が不可欠となっている。本研究では、放射線分解の初期反応で生成するラジカルカチオンから分解物に至るまでの中間反応に注目し、放射光と難揮発性試料測定用光電子―光イオンコインシデンスを組み合わせた実験的な反応経路と、量子化学計算で予想される反応経路との比較評価を行い、抽出剤の放射線分解機構を明らかにする。
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| Outline of Annual Research Achievements |
核燃料サイクルで発生する放射性廃棄物の減容化及び有害度低減に向けたマイナーアクチノイド（MA: Am, Cm）の分離回収において、新規抽出剤の長期利用や安全性に係る課題である放射線分解の初期反応、特に電離（またはイオン化）を明らかにする光電子分光実験を行った。分子量が大きく、誘電率や蒸気圧の低い新規抽出剤HONTA（N,N,N’,N’,N’’,N’’-hexaoctylnitrilotriacetamide）は、一般的な真空導入手法ではガス化が困難であるため、金板塗布した液体HONTAをリファレンスとして、温度制御でマイルドな加熱やマトリックスと混合・非破壊的なレーザー脱離を検討した。
R5年度では、金板塗布した液体HONTAに対する真空紫外光の測定条件等を最適化し、価電子領域にある束縛電子の放出エネルギーを明らかにするとともに、量子化学計算との比較によって、それら電子の分子軌道を帰属した。中心アミンの不対電子やカルボニル基酸素（及びアミド基窒素）の不対電子の束縛エネルギーが比較的低く、イオン化しやすいことを明らかにした。
また、マトリックスと混合・非破壊的なレーザー脱離では、液体HONTAとグラファイトの親和性を確認し、真空紫外レーザーで電離したHONTAの質量スペクトルから、熱分解せず、ガス化可能であることを示した。今後、真空紫外光と光電子・光イオンの同時検出を組み合わせ、電離直後のラジカルカチオンのダイナミクスを追求し、初期反応を明らかにする。
以上をまとめると、本課題では、新規抽出剤を真空導入する機器開発と条件検討・評価を行った。様々な装置にも装荷可能で、難揮発性分子（e.g. 生体分子や高分子等）に対する適用性が拡大したことで、新しい分光実験やデータの取得が期待できる。
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| Research Progress Status |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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Report
(4 results)
Research Products
(3 results)
